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溶剂稳定的钯纳米颗粒的合成及催化性能研究

作　者: 童霞
导　师: 黄涛；刘汉范
学　校: 中南民族大学
专　业: 有机化学
关键词: 钯 乙酸钯 纳米颗粒 甲基异丁酮 乙二醇 正丁醇 微波 自组装体 γ-Al2O3 催化加氢
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


金属纳米粒子因其在催化、光学、微电子学、磁学、光学传感、信息存贮、生物标记等领域的广泛应用而倍受关注。金属纳米材料的性质与其颗粒大小、形貌、组成和结构紧密相关。Pd作为一种重要的铂族元素一直吸引着人们的广泛兴趣。Pd被广泛用作催化剂,其在催化方面的应用与其显著的吸氢能力密切相关。近十年来,人们制备得到表面活性剂或高分子化合物稳定的各种不同形貌的Pd纳米颗粒。这种有保护剂包裹的金属纳米颗粒的催化性能相对较差。为此,本文探索没有表面活性剂或高分子稳定剂保护的Pd纳米颗粒的控制合成方法。利用微波热分解法,以Pd（OAc）2为前驱体,以甲基异丁酮（MIBK）为溶剂,在少量丁醇、KOH和水存在下,制备得到平均粒径约为4.48±1.18 nm的钯纳米粒子,并用紫外-可见光谱（UV-vis）、透射电子显微镜（TEM）、粉末X-射线衍射（XRD）以及X-射线光电子能谱（XPS）等对产物进行了表征。通过改变反应体系中前驱体Pd（OAc）2的浓度、Pd（OAc）2/KOH摩尔比、正丁醇和水的用量,可以有效地控制颗粒平均粒径大小及分散度。以MIBK为溶剂,在少量乙二醇（EG）（或丁醇）和适量KOH存在下,Pd（OAc）2微波辐照60sec热分解得到粒径均匀、分散度好的溶剂稳定的海胆状钯纳米颗粒。XRD分析表明,所制备的海胆状钯纳米颗粒为fcc结构,是由许多平均粒径约2.4 nm的较小的Pd纳米粒子自组装而成的二级结构,与TEM观察结果一致。该海胆状钯纳米颗粒自组装体在低温下可稳定贮存,放置数月不发生改变。与加入丁醇的体系相比,加入EG所制得的自组装钯纳米颗粒平均粒径较小,大小更均匀,分散度更好,且颗粒表面突起较多,比表面积更大。分别以环己烯和苯乙烯为底物探讨γ-Al2O3负载的不同结构的Pd纳米颗粒的催化加氢活性。结果表明,溶剂稳定的小粒径Pd（n-butanol）/γ-Al2O3的催化加氢性能最好,这是因为其粒径小、比表面积大、没有保护剂的包裹可以利用的活性中心更多;其次是γ-Al2O3负载的海胆状钯纳米颗粒（Pd（EG）/γ-Al2O3）;而没有负载的海胆状钯纳米颗粒Pd（EG）和PVP保护剂的钯纳米颗粒（Pd（EG）/PVP/γ-Al2O3）的催化性能较差。

全文目录


摘要  8-9
Abstract  9-11
第1章 绪论  11-28
  1.1 纳米材料  11-14
    1.1.1 纳米技术的应用与发展  11-12
    1.1.2 纳米材料的特性  12-14
  1.2 纳米粒子的物理和化学特性  14-17
    1.2.1 物理特性  14-16
    1.2.2 化学特性  16-17
  1.3 金属纳米材料的制备  17-20
    1.3.1 物理方法  17-18
    1.3.2 化学方法  18-20
  1.4 纳米金属簇的研究进展  20-24
    1.4.1 聚合物稳定法  21-22
    1.4.2 模板稳定法  22-23
    1.4.3 配位剂稳定法  23
    1.4.4 溶剂稳定法  23-24
  1.5 纳米金属簇的表征  24-26
    1.5.1 光谱技术  25
    1.5.2 X-射线方法  25
    1.5.3 电镜技术  25-26
    1.5.4 核磁共振技术  26
  1.6 本论文构想  26-28
第2 章 微波法合成溶剂稳定的钯纳米粒子  28-37
  2.1 实验部分  28-29
    2.1.1 仪器  28
    2.1.2 试剂  28-29
    2.1.3 实验方法  29
  2.2 结果与讨论  29-36
    2.2.1 TEM 表征  29-34
    2.2.2 UV-vis 表征  34-35
    2.2.3 XRD 表征  35
    2.2.4 XPS 表征  35-36
  2.3 小结  36-37
第3 章 溶剂稳定的自组装钯纳米颗粒的合成  37-49
  3.1 实验部分  37-39
    3.1.1 仪器及试剂  37-38
    3.1.2 实验方法  38-39
  3.2 结果与讨论  39-47
    3.2.1 TEM 表征  39-45
    3.2.2 Pd 纳米胶体的UV-vis 分析  45-46
    3.2.3 Pd 纳米颗粒的XPS 分析  46-47
    3.2.4 Pd 纳米颗粒的XRD 表征  47
  3.3 小结  47-49
第4 章 钯金属纳米颗粒的催化性能初探  49-64
  4.1 实验部分  49-51
    4.1.1 主要试剂及仪器  49-50
    4.1.2 实验方法  50-51
  4.2 结果与讨论  51-63
    4.2.1 Pd 在γ-Al_20_3 上的负载  51-53
    4.2.2 环己烯的催化加氢  53-63
  4.3 小结  63-64
结论  64-66
参考文献  66-74
致谢  74-75
附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录  75

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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