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Ni-B非晶合金制备及其对樟脑催化加氢性能研究

作　者: 燕芳
导　师: 王维德；赵鹏
学　校: 华侨大学
专　业: 化学工程
关键词: Ni-B非晶态合金饱和环酮不对称催化加氢樟脑异龙脑
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

前手性酮类化合物不对称还原制备相应的手性醇化合物,成为近年来不对称还原的前沿领域,此方面的研究迅速发展,并已取得了显著的成绩。本实验以Ni-B非晶态合金为催化剂,催化樟脑加氢制得合成龙脑,研究表明Ni-B非晶态合金为催化剂在显示了很好的催化活性和选择性,樟脑转化率和异龙脑产率均较高,分别达到91.2%和85.67%,证明了以Ni-B非晶态合金为催化剂,常压下催化樟脑不对称加氢制备异龙脑的实验方法可行性和优越性。该实验研究的主要内容如下:（1）通过查阅大量文献和理论分析,得出Ni-B非晶态合金催化剂对饱和环酮的羰基具有较好的催化活性,初步确定实验方案以Ni-B非晶态合金为催化剂,常压下催化樟脑不对称加氢合成龙脑。（2）对Ni-B非晶态合金催化剂催化樟脑加氢的各个影响因素进行了考察,确定了催化剂的最佳制备条件,樟脑的最高转化率可到91. 2%。在最佳条件下制备催化剂,对该反应的工艺条件进行了优化,得出反应温度为40℃,反应时间为8h为最佳工艺条件,该条件下樟脑的最高转化率大91.2%。（3）考察了添加Co、Cu、Mo、Zn、Sn等金属助剂的Ni-B对樟脑催化加氢性能的影响,结果发现Co、Cu、Mo在不同程度上降低了催化剂的催化活性,Zn和Sn的加入可大大提高催化剂活性。考察了加入不同含量Sn（w（Sn）/w（Ni-B）不同）对催化剂活性的影响,得出当w（Sn）/w（Ni-B）为8%催化剂活性最高。（4）以γ-Al₂O₃为催化剂载体,分别考察了制备方法、pH值、镍负载量、n（KBH₄）/（Ni）（摩尔比）、催化剂的焙烧温度等因素对催化剂性能的影响,研究表明Ni-B催化剂的γ-Al₂O₃改性可以较大程度的提高催化剂的催化活性。pH值为12、n（KBH₄）/（Ni）为3.5、镍负载含量为12%时的催化剂活性最高,进一步优化了制备条件和工艺条件。（5）采用超声波清洗器处理催化剂,考察超声波处理时间对催化剂活性的影响作用。发现随着处理时间的延长,催化剂活性先逐渐升高,20min后又呈现下降趋势。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
第一章文献综述  12-29
  1.1 手性与手性合成技术  12-16
    1.1.1 天然产物提取  13
    1.1.2 外消旋体拆分  13-14
    1.1.3 不对称合成  14-16
    1.1.4 生物合成法  16
  1.2 前手性酮类化合物的不对称还原  16-20
    1.2.1 手性噁唑硼烷催化体系不对称还原酮  16-17
    1.2.2 生物酶催化不对称还原酮  17-18
    1.2.3 金属手性试剂不对称还原酮  18
    1.2.4 碱金属体系不对称还原酮  18-19
    1.2.5 过渡金属络合物催化剂不对称还原酮  19
    1.2.6 镍金属催化剂不对称还原  19-20
  1.3 Ni-B 非晶态合金催化剂的研究现状  20-25
    1.3.1 Ni-B 非晶态合金催化剂的研究  20
    1.3.2 Ni-B 非晶态合金催化剂的制备  20-24
    1.3.3 Ni-B 非晶态合金催化剂的表征  24
    1.3.4 Ni-B 非晶态合金在羰基的催化加氢方面的应用  24-25
  1.4 课题研究背景  25-27
    1.4.1 龙脑的用途  25-26
    1.4.2 樟脑合成龙脑的研究进展  26-27
  1.5 研究目标及研究方案  27-29
    1.5.1 研究目标  27-28
    1.5.2 研究方案  28-29
第二章实验研究工作  29-39
  2.1 实验试剂及设备  29-30
    2.1.1 化学试剂  29
    2.1.2 实验气体  29-30
    2.1.3 实验仪器  30
  2.2 催化剂的制备  30-31
    2.2.1 Ni-B 非晶态合金催化剂的制备  30
    2.2.2 Ni-Sn-B 非晶态合金催化剂的制备  30-31
    2.2.3 负载型催化剂的制备  31
  2.3 催化剂清单  31-33
  2.4 催化剂表征  33
  2.5 实验步骤  33-35
  2.6 催化剂性能的评价指标  35
  2.7 产物的分析检测  35-38
    2.7.1 气相色谱定量分析方法  35
    2.7.2 产物测定结果的计算方法  35-36
    2.7.3 实验结果的计算实例  36-38
  2.8 本章小结  38-39
第三章 Ni-B 催化剂催化樟脑催化加氢性能研究  39-49
  3.1 前言  39
  3.2 Ni-B 催化剂的制备  39
  3.3 结果与讨论  39-45
    3.3.1 催化剂的表征  39-41
    3.3.2 实验重复性研究  41
    3.3.3 不同 Ni 盐对 Ni-B 催化剂催化性能的影响  41-42
    3.3.4 KBH_4 溶液的pH 值对Ni-B 催化剂催化加氢性能的影响  42-43
    3.3.5 n(KBH_4)/n(Ni)对Ni-B 催化剂催化性能的影晌  43-44
    3.3.6 超声预处理对Ni-B 催化剂加氢性能的影响  44-45
  3.4 反应条件对Ni-B 催化剂加氢性能的影响  45-48
    3.4.1 反应时间对催化剂加氢性能的影响  45-46
    3.4.2 反应温度对催化加氢反应的影响  46-47
    3.4.3 催化剂用量对樟脑转化率的影响  47-48
  3.5 本章小结  48-49
第四章 Sn 对 Ni-B 催化剂的改性研究  49-54
  4.1 前言  49
  4.2 催化剂的制备  49
  4.3 催化剂表征  49-50
  4.4 结果与讨论  50-53
    4.4.1 Ni-Sn-B 催化剂的表征及其分析讨论  50-51
    4.4.2 不同助剂对催化剂催化性能的影响  51-52
    4.4.3 Sn 含量对催化剂催化性能的影响  52-53
  4.5 本章小结  53-54
第五章 Ni-B /γ-Al_20_3催化樟脑不对称加氢性能研究  54-68
  5.1 前言  54-55
  5.2 Ni-B /γ-Al_20_3 催化剂的制备  55
  5.3 催化剂表征  55-56
  5.4 结果与讨论  56-63
    5.4.1 Ni-B /γ-Al_20_3 催化剂的表征及分析讨论  56-57
    5.4.2 催化剂不同制备方法的影响  57-58
    5.4.3 预处理焙烧温度的影响  58-59
    5.4.4 负载含量的影响  59-60
    5.4.5 n(KBH_4)/n(Ni)(摩尔比)的影响  60-61
    5.4.6 超声波预处理对催化剂性能的影响  61-62
    5.4.7 催化活性的稳定性考察  62-63
  5.5 工艺优化  63-67
    5.5.1 反应温度的影响  64-65
    5.5.2 反应时间的影响  65-66
    5.5.3 催化剂用量的影响  66-67
  5.6 本章小结  67-68
第六章结论与进一步工作建议  68-70
参考文献  70-79
附录硕士学位在读期间发表论文情况  79-80
致谢  80

Ni-B非晶合金制备及其对樟脑催化加氢性能研究

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