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分子筛负载钯—壳聚糖催化氢化芳香醛酮的动力学

作　者: 邹于梅
导　师: 马志广
学　校: 河北大学
专　业: 物理化学
关键词: 分子筛 钯-壳聚糖配合物 催化 加氢 简单芳香醛酮 动力学
分类号: O643.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


在现代化学工业中,人们总在寻找一种既对环境无污染,又能提高经济效益的催化剂,以适应经济发展和环保的需要。合成高分子材料给社会生产和人类生活带来极大改变,但是其难降解的特点对人类生活环境造成了严重污染。壳聚糖作为一种天然高分子材料,具有良好的环境相容性、资源丰富、安全无毒、多功能反应性及价格便宜等优点,目前已广泛应用于各领域。甲壳素广泛存在于蟹壳、昆虫以及植物的细胞壁中,壳聚糖是甲壳素分子脱乙酰基的产物,是自然界迄今发现的唯一天然碱性多糖。因其分子链上具有相邻的羟基和氨基,利用这些基团可以选择性吸附金属离子,尤其是对过渡金属离子有良好的螯合作用。以壳聚糖作为高分子载体制得的贵金属催化剂兼具均相和多相催化剂的优点,且稳定性高、腐蚀性小。壳聚糖负载贵金属催化剂大多用于催化加氢反应,为减少催化剂中有效组分的流失,提高其催化性能,往往将壳聚糖贵金属催化剂负载在惰性载体上。本文以分子筛作载体制备了以钯-壳聚糖(Pd-CS)配合物为活性组分的分子筛负载钯-壳聚糖催化剂,在常温且氢气压力恒定为大气压力时,以乙醇为溶剂将催化剂用于催化简单芳香醛、酮加氢反应,用气相色谱仪跟踪反应进程。结果表明,分子筛负载钯-壳聚糖催化剂对简单芳香醛、酮加氢反应具有较高的催化活性,并在此基础上研究了其催化氢化简单芳香醛、酮的动力学。载体分子筛-壳聚糖对催化剂的活性有重要影响,本文分别考察了影响催化剂活性的载体制备的五个因素：载体的粒度、沉淀速度、沉淀pH值、沉淀时间、洗脱pH值,并探讨了催化剂中氮钯物质的量比、反应溶剂、催化剂用量、原料浓度和温度等影响催化氢化反应的条件,得出适宜的条件,并对分子筛负载钯-壳聚糖催化剂进行了表征。由实验得出乙醇为溶剂时催化剂活性较高；随着催化剂用量的增加,催化剂的催化活性有了较大的提高,反应速率加快；升高温度有利于反应进行,且催化剂能够回收再利用,稳定性好。研究该催化剂催化氢化简单芳香醛酮的动力学结果显示,反应对简单芳香醛、酮为零级,且求出了相应的活化能,提出了可能的反应机理。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章 综述  10-18
  摘要  10
  1.1 负载型金属催化剂  10-11
  1.2 天然高分子壳聚糖载体在催化中的应用  11-12
  1.3 分子筛在催化中的应用  12
  1.4 壳聚糖负载贵金属催化剂的催化性能  12-13
  1.5 钯系催化剂在催化氢化方面的应用  13-15
    1.5.1 金属钯的性质  13-14
    1.5.2 负载钯催化剂  14
    1.5.3 钯系催化剂在催化氢化方面的研究  14-15
  1.6 本课题的研究意义及内容  15-18
第2章 分子筛负载钯-壳聚糖催化剂的制备及其催化氢化芳香醛酮的活性  18-26
  摘要  18
  2.1 引言  18-19
  2.2 实验部分  19-21
    2.2.1 试剂与仪器  19
    2.2.2 实验原理  19-20
    2.2.3 分子筛负载钯-壳聚糖催化剂的制备  20-21
  2.3 实验结果与讨论  21-26
    2.3.1 载体的制备  21-23
    2.3.2 催化剂的制备  23
    2.3.3 加氢反应  23-25
    2.3.4 催化剂的表征  25-26
第3章 分子筛负载钯-壳聚糖催化剂催化芳香醛酮加氢反应的动力学  26-43
  3.1 分子筛负载钯-壳聚糖催化剂催化苯甲醛加氢反应动力学  26-31
    3.1.1 实验部分  26-27
    3.1.2 实验结果与讨论  27-29
    3.1.3 反应动力学  29-31
  3.2 分子筛负载钯-壳聚糖催化剂催化苯乙酮加氢反应动力学  31-36
    3.2.1 实验部分  31
    3.2.2 实验结果与讨论  31-33
    3.2.3 反应动力学  33-36
  3.3 分子筛负载钯-壳聚糖催化剂催化苯丙酮加氢反应动力学  36-40
    3.3.1 实验部分  36
    3.3.2 实验结果与讨论  36-38
    3.3.3 反应动力学  38-40
  3.4 反应机理探讨  40-41
  3.5 结论  41-43
第4章 结论  43-44
参考文献  44-49
附录  49-50
致谢  50

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 化学动力学 > 化学反应的机理和动力学
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