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金属有机骨架材料的吸附分离性能研究

作　者: 董宪莹
导　师: 段林海
学　校: 辽宁石油化工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 金属有机骨架材料 吸附性能 分离 二甲苯 呼吸作用
分类号: O647.31
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


金属-有机骨架材料是近年来新兴的的一种多孔材料，它的孔道结构稳定而均匀的，具有大的比表面积，结构的可设计和可裁剪性使孔道尺寸可调以及可以修饰的孔道内表面等一系列特点使其在吸附、分离和催化等领域已经成为科研的热点之一。本文采用水热合成法合成具有大的比表面积和孔容孔径的金属-有机骨架材料MIL-53(Al)，做了X射线粉末衍射(XRD)和氮气吸附脱附表征。利用IGA测试了二甲苯和乙苯各同分异构体在303K,333K和373K时的吸附等温线：在303K时，等温线符合标准的I型吸附等温线，吸附能够迅速达到平衡，并且邻二甲苯具有最大的吸附量。随着吸附温度的升高，吸附等温线开始出现阶梯状变化，MIL-53(Al)的骨架开始发生“呼吸作用”，在373K温度时骨架“呼吸作用”非常显著，等温线出现明显的吸附平台，偏离了标准的Langmuir型。邻二甲苯、间二甲苯和对二甲苯在经过吸附平台之后，吸附量仍然能够达到较高的水平，而乙苯却受到了严重的影响致使吸附量降低，为混合组分的分离提供了理论基础。由吸附热的数据表明，在吸附了少量分子时骨架开始发生收缩作用，邻二甲苯的分子与骨架的作用方式使骨架收缩作用严重，吸附热较大，对二甲苯分子与骨架作用则比较缓和，吸附热值最低。随着吸附量的增多，孔道内分子发生重排，吸附质分子之间发生相互作用。扩散系数的计算表明邻二甲苯在孔道中具有最大的扩散速率；而乙苯的扩散速率最低，与乙基的空间位阻有关。TG/DTG曲线分析和分子模拟结果都说明二甲苯和乙苯各同分异构体在MIL-53(Al)上的吸附存在两种吸附作用形式，第一种是吸附质分子的烷基链与骨架相互作用，另一种是吸附质分子之间以及吸附质分子与骨架的有机链之间所发生的π-π相互作用。通过固定床穿透曲线和气相色谱的分析测得了二元混合组分在MIL-53(Al)材料上的吸附分离能力。邻二甲苯/乙苯具有非常好的分离能力，优先吸附邻二甲苯流出乙苯，尤其在373K温度下分离因数达到了9.2。对二甲苯/乙苯混合组分也具有良好的分离性能。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
1 绪论  10-26
  1.1 金属-有机骨架材料（MOFs）概述  10-11
  1.2 金属-有机骨架材料（MOFs）的特点  11-14
    1.2.1 高孔隙率  11
    1.2.2 骨架结构多样性  11-12
    1.2.3 大的比表面积  12-13
    1.2.4 具有不饱和金属配位位  13-14
  1.3 金属-有机骨架材料（MOFs）的合成方法  14-16
    1.3.1 分层、扩散法  14-15
    1.3.2 水热（溶剂热）法  15
    1.3.3 其他合成法  15-16
  1.4 金属-有机骨架材料（MOFs）的研究进展  16-21
  1.5 金属-有机骨架 MOFs 材料在吸附储存和分离方面的应用  21-23
    1.5.1 吸附存储应用  22-23
    1.5.2 选择性分离应用  23
  1.6 二甲苯和乙苯的分离现状  23-25
  1.7 本课题的选题意义和主要研究内容  25-26
2 实验部分  26-34
  2.1 实验原料及相关性质  26
  2.2 实验所用的主要仪器设备  26-28
    2.2.1 X 射线粉末衍射分析(XRD)  27
    2.2.2 智能重量分析仪(IGA)  27
    2.2.3 分子模拟  27-28
    2.2.4 气相色谱  28
  2.3 实验方法  28-34
    2.3.1 吸附剂的制备及表征  28-30
    2.3.2 吸附扩散实验  30-32
    2.3.3 热脱附实验  32
    2.3.4 吸附位的模拟计算  32
    2.3.5 吸附分离实验  32-34
3. 结果与讨论  34-60
  3.1 邻、间、对二甲苯及乙苯在 MIL-53(Al)上的吸附性能  34-39
    3.1.1 邻、间、对二甲苯及乙苯在 MIL-53(Al)上的吸附等温线  34-38
    3.1.2 吸附等温线的 Langmuir 方程拟合  38-39
  3.2. 吸附热力学性质  39-48
    3.2.1 零覆盖时吸附焓  39-42
    3.2.2 吸附热、自由能变以及吸附熵变  42-48
  3.3 二甲苯和乙苯在 MIL-53(Al)上的扩散  48-50
  3.4 热重分析  50-53
  3.5 吸附位的分子模拟  53-56
  3.6 混合组份在 MIL-53(Al)上的分离效果  56-60
4. 结论  60-62
符号说明  62-64
参考文献  64-72
致谢  72-74
攻读学位期间发表的学术论文目录  74

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 表面现象的物理化学 > 吸附 > 吸附理论
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