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给体—桥—受体耗散体系中电子转移动力学的理论研究

作　者: 初秀梅
导　师: 赵仪
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 物理化学
关键词: 量子耗散路径积分失相速率驰豫速率超交换机制
分类号: O641.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

本论文前半部分主要介绍了研究量子耗散体系长时演化的数值方法-路径积分方法,以及在此基础上发展起来的更有效地计算方法-迭代张量相乘法(iterative tensor multiplication scheme)。论文的后半部分着重介绍了利用准绝热路径积分方法研究处于耗散环境影响下的donor-bridge-acceptor体系的电子转移。通过将初末两态电子占有几率随时演化之差进行傅立叶变换,得到体系的电子转移的失相速率(dephasing rate)和驰豫速率(relaxation rate),并考查外界环境的变化对该速率的影响。由于该体系的桥上的电子态能级与初末态能级相比足够高,故电子转移可以利用超交换原理(superexchange mechanism)解释。由此得到的电子转移速率再与有效两态模型得到的速率进行比较,进而揭示超交换机制适用的范围。我们还发现环境与电子态桥之间的耦合并不影响电子超交换速率,并且当桥上的电子占有率超过20%的时候,超交换机制仍然适用。

全文目录

中文摘要  3-4
英文摘要  4-7
第一章绪论  7-13
  参考文献  11-13
第二章量子耗散体系动力学的路径积分方法  13-29
  2.1 离散路径积分的基本理论  13-16
  2.2 传播子的精确表示方式  16-19
  2.3 谐振浴中粒子的准绝热传播子路径积分  19-23
  2.4 低维路径积分的 DVR 表象  23-26
  参考文献  26-29
第三章迭代张量传播子相乘算法理论  29-42
  3.1 引言  29
  3.2 耗散体系的影响泛函  29-33
  3.3 约化密度张量的 Markovian 动力学  33-37
  3.4 耗散两态模型的数值计算结果  37-41
  参考文献  41-42
第四章给体-桥-受体体系中环境对超交换电子转移的影响  42-59
  4.1 引言  42
  4.2 基本理论  42-47
    4.2.1 耗散二能级系统  42-44
    4.2.2 多态耗散系统  44-47
  4.3 数值结果分析  47-57
  4.4 总结与结论  57-58
  参考文献  58-59
硕士期间发表论文  59-60
致谢  60

给体—桥—受体耗散体系中电子转移动力学的理论研究

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