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苯、甲醇烷基化催化剂的研究

作　者: 李燕燕
导　师: 朱学栋
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 苯甲苯甲醇烷基化 ZSM-5 MCM-56 多级孔道结构
分类号: TQ203.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本文主要研究苯、甲醇烷基化反应的催化剂,首先对苯、甲醇烷基化反应及甲苯、甲醇烷基化反应进行了对比性研究,研究结果表明,两反应所需活性中心酸强度不同,对于苯、甲醇烷基化的催化剂研究不能依托已有的甲苯、甲醇烷基化的结果。其次以不同活性组分改性ZSM-5分子筛和MCM-56分子筛,考察改性后分子筛的苯、甲醇烷基化催化性能变化。结果表明,负载P2O5、La2O3、NiO可以显著的提高催化活性,6%P2O5/ZSM-5分子筛上苯转化率接近46%,相比空白的ZSM-5高6个百分点。负载杂多酸可显著提高ZSM-5分子筛的选择性；杂多酸改性MCM-56分子筛上苯的转化率超过50%,同时产物中甲苯、二甲苯的含量超过90%。考察工艺条件,杂多酸改性MCM-56分子筛上反应温度475℃、空速1.33hr-1及4.67hr-1能达到较好的反应效果。并考察多级孔道ZSM-5分子筛上苯系物与甲醇烷基化的催化性能,结果表明,其催化活性远高于普通ZSM-5分子筛,且有很好的择型性。该催化上苯、甲醇的烷基化反应中苯的转化率较普通ZSM-5提升15个百分点,目标产物选择性接近90%,产品中二甲苯的含量超过30%,而乙苯明显减少。MgO负载改性多级孔道ZSM-5可进一步提高其选择性并保持高活性。工艺条件考察,470℃条件下,苯的转化率接近60%,甲苯及二甲苯的收率接近50%。在空速2.00hr-1～6.00hr-1范围内,其活性及选择性均随空速增加逐渐升高,实验证明苯、甲醇烷基化是放热反应。同时借助多种表征手段,分析知中强的酸性中心有利于苯、甲醇烷基化的进行。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章文献综述  10-23
  1.1 苯及甲醇的市场供求现状  10-11
  1.2 二甲苯的用途及市场状况  11
  1.3 苯、甲苯与醇类烷基化生产及研究进展  11-14
    1.3.1 甲苯与甲醇烷基化发展历程  11-13
    1.3.2 甲苯、甲醇烷基化机理研究  13-14
    1.3.3 苯、甲醇烷基化的研究进展  14
  1.4 ZSM-5分子筛在苯与甲醇烷基化中的应用  14-19
    1.4.1 ZSM-5分子筛的发展历程  14-15
    1.4.2 ZSM-5分子筛的结构  15-16
    1.4.3 ZSM-5分子筛的性能及影响因素  16-17
    1.4.4 ZSM-5分子筛的改性方法  17-19
  1.5 MWW分子筛在苯系物烷基化中的应用  19-20
    1.5.1 MWW分子筛结构  19
    1.5.2 MWW分子筛的酸性  19-20
    1.5.3 MWW分子筛的烷基化应用  20
  1.6 多级孔道的分子筛的开发及应用  20-22
    1.6.1 多级孔道分子筛的形貌  20-21
    1.6.2 多级孔道分子筛的合成  21-22
  1.7 苯、甲醇烷基化反应研究内容  22-23
第2章实验部分  23-29
  2.1 实验内容  23
  2.2 实验装置  23-24
  2.3 实验仪器  24-25
  2.4 实验原料  25
  2.5 实验步骤  25-27
    2.5.1 催化剂的制备  25-26
    2.5.2 催化剂的装载  26
    2.5.3 实验装置的气密性检验  26
    2.5.4 反应实验步骤  26-27
  2.6 色谱条件  27
  2.7 催化剂表征  27-28
    2.7.1 X射线衍射(XRD)  27
    2.7.2 扫描电镜(SEM)  27
    2.7.3 吡啶吸附红外光谱(Py-IR)  27
    2.7.4 氨程序升温脱附(NH_3-TPD)  27-28
  2.8 实验评价指标与计算方法  28-29
第3章苯、甲醇烷基化与甲苯、甲醇烷基化对比研究  29-37
  3.1 MgO改性ZSM-5分子筛的烷基化差异对比  29-33
    3.1.1 MgO/ZSM-5分子筛上Mg的状态  29-30
    3.1.2 MgO/ZSM-5分子筛的酸性  30
    3.1.3 MgO/ZSM-5分子筛两种烷基化的催化性能对比  30-33
  3.2 NiO改性MCM-56分子筛的烷基化差异对比  33-36
    3.2.1 NiO/MCM-56分子筛上Ni的状态  33-34
    3.2.2 NiO/MCM-56分子筛的酸性  34-35
    3.2.3 NiO/MCM-56分子筛两种烷基化的催化性能对比  35-36
  3.3 小结  36-37
第4章改性ZSM-5分子筛催化性能的研究  37-50
  4.1 以P_2O_5为活性组分改性ZSM-5分子筛的催化性能  37-40
    4.1.1 P_2O_5/ZSM-5分子筛上P的状态  37-38
    4.1.2 负载不同量P_2O_5改性ZSM-5的催化性能  38-40
  4.2 以La_2O_3改性的ZSM-5分子筛的催化性能  40-43
    4.2.1 La_2O_3/ZSM-5分子筛上La的状态  40-41
    4.2.2 负载不同量La_2O_3改性ZSM-5的催化性能  41-43
  4.3 以NiO改性的ZSM-5分子筛的催化性能  43-45
    4.3.1 NiO/ZSM-5分子筛上Ni的状态  43
    4.3.2 负载不同量NiO改性ZSM-5的催化性能  43-45
  4.4 以杂多酸改性ZSM-5分子筛的催化性能  45-49
    4.4.1 HPA/ZSM-5分子筛上杂原子及多原子的状态  45-46
    4.4.2 杂多酸改性ZSM-5分子筛的酸性  46-47
    4.4.3 杂多酸改性ZSM-5的催化性能  47-49
  4.5 小结  49-50
第5章改性MCM-56分子筛的催化性能研究  50-58
  5.1 杂多酸改性MCM-56分子筛的催化性能  50-53
    5.1.1 HPA/MCM-56分子筛上杂原子及多原子的状态  50-51
    5.1.2 杂多酸改性ZSM-5分子筛的酸性  51
    5.1.3 HPA/MCM-56分子筛的催化性能  51-53
  5.2 5%HPA/MCM-56烷基化工艺条件的考察  53-57
    5.2.1 反应温度对分子筛催化性能影响  53-55
    5.2.2 空速对分子筛的催化性能影响  55-57
  5.3 小结  57-58
第6章多级孔ZSM-5分子筛的催化性能研究  58-68
  6.1 多级孔的ZSM-5的结构表征  58-60
    6.1.1 多级孔ZSM-5分子筛的XRD表征  58-59
    6.1.2 多级孔ZSM-5分子筛的形貌特征  59
    6.1.3 多级孔ZSM-5分子筛的酸性  59-60
  6.2 多级孔ZSM-5分子筛烷基化催化性能  60-62
    6.2.1 多级孔ZSM-5分子筛甲苯、甲醇烷基化性能  60-61
    6.2.2 多级孔ZSM-5分子筛苯、甲醇烷基化性能  61-62
  6.3 多级孔ZSM-5分子筛苯、甲醇烷基化工艺条件  62-67
    6.3.1 反应温度对多级孔ZSM-5分子筛催化性能影响  62-64
    6.3.2 空速对6%MgO/多级孔ZSM-5分子筛催化性能影响  64-67
  6.4 小结  67-68
第7章结论  68-69
参考文献  69-73
致谢  73

苯、甲醇烷基化催化剂的研究

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