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直接甲醇燃料电池Pd基阴极催化剂的研究
作 者: 潘瑜
导 师: 唐亚文
学 校: 南京师范大学
专 业: 物理化学
关键词: 直接甲醇燃料电池 自分解法 热分解法 氧还原 Pd/C催化剂 PdFe/C催化剂 PdCo/C催化剂
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
下 载: 21次
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内容摘要
电催化剂是直接甲醇燃料电池(DMFCs)的关键材料之一,其对DMFCs的活性、稳定性、使用寿命等具有非常重要的意义。对于DMFCs阴极来说,开发低成本耐甲醇氧化的氧还原电催化剂具有重要的理论意义和应用价值。本论文主要研究DMFC中Pd/C、PdFe/C、PdCo/C阴极催化剂的制备,及其对氧还原反应的电催化性能。得到的主要结果如下:1以Pd(Ac)2为前驱体,十八烯为溶剂,在表面活性剂和分散剂油酸和油胺的协同作用下,通过前驱体的液相热分解,制备Pd/C催化剂,并研究了其对氧还原的电催化活性。使用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和循环伏安法对其进行测试。Pd/C催化剂中的Pd纳米粒子具有高分散度,粒径平均约为4.5nm。液相热分解法制得的Pd/C催化剂对氧还原反应的电催化性能比用液相还原法制得的Pd/C催化剂要好。2通过直接热分解法在300℃下将有机盐热分解,可以获得具有较小粒径及单相的无序的面心立方纳米粒子结构的碳载PdFe双金属纳米粒子。得到的PdFe/C电催化剂对氧还原具有较好的电催化活性,这可以归因为表面钯的氧化物的产生及Pd-Pd原子间距离的变化。因为使用醋酸盐作为前驱体,制得的PdFe/C电催化剂没有任何杂质离子。3在第三章研究PdFe/C催化剂对氧还原电催化活性影响的基础上,本章用相同的方法制备了PdCo/C催化剂。研究结果表明,在200℃条件下过直接热分解Pd和Co的醋酸盐前驱体,能得到具有高度合金化的PdCo合金纳米粒子。电化学研究显示,过渡金属Co的引入能够改变Pd的晶面间距和Pd-Pd原子间的距离,使得PdCo/C合金催化剂对氧还原的电催化活性提高。
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全文目录
摘要 3-4Abstract 4-7第1章 序论 7-27 1.1 引言 7 1.2 燃料电池概述 7-8 1.3 直接甲醇燃料电池(DMFC) 8-15 1.3.1 直接甲醇燃料电池研究进展 8-10 1.3.2 直接甲醇燃料电池工作原理 10-12 1.3.3 阳极甲醇氧化 12-13 1.3.4 阴极氧还原 13-14 1.3.5 直接甲醇燃料电池的主要技术问题 14-15 1.4 直接甲醇燃料电池电催化剂的主要体系 15-20 1.4.1 阳极电催化剂 15-16 1.4.2 贵金属体系的阴极电催化剂 16-19 1.4.3 非贵金属体系的阴极催化剂 19-20 1.5 催化剂碳载体 20-24 1.5.1 碳纳米管 20-22 1.5.2 石墨烯 22-23 1.5.3 其它碳载体 23-24 1.6 催化剂的表征方法 24-26 1.7 本论文的工作思路及主要内容 26-27第2章 直接热分解法制备Pd/C阴极催化剂 27-34 2.1 前言 27 2.2 实验部分 27-28 2.2.1 试剂与仪器 27-28 2.2.2 催化剂的制备 28 2.2.3 电化学测试 28 2.3 结果与讨论 28-33 2.4 结论 33-34第3章 碳载PdFe合金催化剂制备及其对氧的电催化还原 34-44 3.1 前言 34-35 3.2 实验部分 35-36 3.2.1 试剂和仪器 35 3.2.2 PdFe/C催化剂的制备 35 3.2.3 电化学性能测试 35-36 3.3 结果与讨论 36-43 3.3.1 催化剂结构与制备机理表征 36-43 3.4 结论 43-44第4章 有机盐热分解法制备PdCo/C催化剂 44-52 4.1 前言 44 4.2 实验部分 44-45 4.2.1 试剂和仪器 44-45 4.2.2 PdCo/C催化剂的制备 45 4.2.3 电化学性能测试 45 4.3 结果与讨论 45-51 4.4 结论 51-52参考文献 52-65在读期间发表的学术论文及研究成果 65-66致谢 66
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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