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复合分子筛负载氧化钼催化裂化重芳烃

作 者: 曹天一
导 师: 朱学栋
学 校: 华东理工大学
专 业: 化学工艺
关键词: 重芳烃 MCM-56 β-分子筛 复合分子筛 催化裂化
分类号: TQ203.2
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
下 载: 28次
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内容摘要


本文主要介绍了重芳烃催化裂化生产苯、甲苯、二甲苯(BTX)的催化剂的开发工作,利用HMCM-56和p分子筛混合制备的复合分子筛作为载体,以MoO3作为活性组分,以La203作为催化助剂,制备了不同比例的复合分子筛、不同Mo03和La203负载量的复合分子筛,并在T=460℃、P=3.0MPa、WHSV=3.62h-1、V(H2):V(C9+)=1600条件下对其表征和催化性能进行了研究。复合分子筛中HMCM-56:β复合比例为7:3时最佳,转化率为38.00%,收率为30.08%,选择性为81.05%,MoO3高温下易分散,刚好可以均匀附着在分子筛的表面,并且MoO3的加入可以明显提高分子筛的催化效果,当MoO3的负载量小于2%时,MoO3刚好可以均匀的分布在分子筛的表面,当负载量继续增大时,过量的MoO3会堵塞孔道,影响反应,通过实验发现负载量在1.5%是效果最好,转化率为70.29%,收率为64.37%,选择性为91.58%。为了能使催化剂有更好的稳定性引入助剂La2O3,一方面La203不但可以抗结焦,而且还可以和Mo0O产生协同作用,有利于催化裂化反应。当La203的负载量为0.6%时最佳,转化率为70.89%,收率为67.2%,选择性为94.8%。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章 前言  10-11
  1.1 研究背景  10
  1.2 研究内容  10-11
第2章 文献综述  11-33
  2.1 分子筛简介  11
  2.2 重芳烃的复杂组分  11-12
  2.3 国内外重芳烃的利用情况  12-15
    2.3.1 重芳烃的混合利用  13
    2.3.2 重芳烃的直接分离  13-15
    2.3.3 重芳烃轻质化  15
  2.4 重芳烃轻质化工艺  15-18
    2.4.1 国外重芳烃轻质化工艺  16-17
    2.4.2 国内工艺技术进展  17-18
  2.5 重芳烃轻质化催化剂  18-20
    2.5.1 ZSM-5分子筛  18-19
    2.5.2 MCM-56分子筛  19-20
    2.5.3 β-分子筛  20
    2.5.4 丝光沸石分子筛  20
  2.6 催化剂的积碳极其对寿命的影响  20-23
    2.6.1 催化剂失活动力学  21
    2.6.2 裂化结焦的机理  21
    2.6.3 分子筛孔结构对积碳的影响  21-22
    2.6.4 表面酸性活性组分对积碳的影响  22-23
  2.7 加氢脱烷基反应  23-27
    2.7.1 脱烷基反应  23-24
    2.7.2 异构化反应  24
    2.7.3 烷基转移反应  24-26
    2.7.4 歧化反应  26-27
  2.8 重芳烃催化加氢脱烷基轻质化的研究进展  27-30
    2.8.1 重芳烃加氢脱烷基反应体系  27-28
    2.8.2 加氢脱烷基反应体系的热力学  28-29
    2.8.3 重芳烃加氢脱烷基轻质化催化剂在国内外的研究进展  29-30
  2.9 杂多酸在催化剂改性中的应用  30-33
    2.9.1 杂多酸及其化合物在催化方而的应用  30-31
    2.9.2 负载型杂多酸催化剂的表面作用机理  31-33
第3章 实验部分  33-40
  3.1 实验原料  33
  3.2 实验装置  33-35
  3.3 实验仪器  35-36
  3.4 实验步骤  36-38
    3.4.1 催化剂的制备  36-37
    3.4.2 催化剂的装载  37
    3.4.3 实验装置的气密性检验  37
    3.4.4 反应实验步骤  37-38
  3.5 分析方法  38
  3.6 催化剂表征  38-39
    3.6.1 X射线衍射(XRD)  38
    3.6.2 傅立叶变换红外光谱(FTIR)  38
    3.6.3 吡啶吸附红外光谱(Py-IR)  38
    3.6.4 氨程序升温脱附(NH_3-TPD)  38
    3.6.5 程序升温还原(TPR)  38
    3.6.6 Ni吸附  38-39
  3.7 实验评价指标与计算方法  39-40
第4章 复合分子筛负载MoO_3催化重芳烃脱烷基性能的研究  40-55
  4.1 复合分子筛的比例对重芳烃脱烷基催化剂的影响  40-44
    4.1.1 催化剂的XRD表征  40-41
    4.1.2 催化剂的TPD表征  41-42
    4.1.3 复合分子筛的复合比例对催化性能的影响  42-44
    4.1.4 小结  44
  4.2 负载物和负载量对复合分子筛催化性能的影响  44-52
    4.2.1 分子筛上负载物选择  45-47
    4.2.2 MoO_3的负载量对催化性能的影响  47-52
    4.2.3 小结  52
  4.3 助剂La_2O_3对重芳烃催化裂化的影响  52-55
    4.3.1 负载La_2O_3的复合分子筛的XRD  52-53
    4.3.2 La_2O_3的负载对催化性能的影响  53-54
    4.3.3 小结  54-55
第5章 结论  55-56
参考文献  56-60
致谢  60

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程 > 催化过程
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