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复合分子筛负载氧化钼催化裂化重芳烃
作 者: 曹天一
导 师: 朱学栋
学 校: 华东理工大学
专 业: 化学工艺
关键词: 重芳烃 MCM-56 β-分子筛 复合分子筛 催化裂化
分类号: TQ203.2
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要
本文主要介绍了重芳烃催化裂化生产苯、甲苯、二甲苯(BTX)的催化剂的开发工作,利用HMCM-56和p分子筛混合制备的复合分子筛作为载体,以MoO3作为活性组分,以La203作为催化助剂,制备了不同比例的复合分子筛、不同Mo03和La203负载量的复合分子筛,并在T=460℃、P=3.0MPa、WHSV=3.62h-1、V(H2):V(C9+)=1600条件下对其表征和催化性能进行了研究。复合分子筛中HMCM-56:β复合比例为7:3时最佳,转化率为38.00%,收率为30.08%,选择性为81.05%,MoO3高温下易分散,刚好可以均匀附着在分子筛的表面,并且MoO3的加入可以明显提高分子筛的催化效果,当MoO3的负载量小于2%时,MoO3刚好可以均匀的分布在分子筛的表面,当负载量继续增大时,过量的MoO3会堵塞孔道,影响反应,通过实验发现负载量在1.5%是效果最好,转化率为70.29%,收率为64.37%,选择性为91.58%。为了能使催化剂有更好的稳定性引入助剂La2O3,一方面La203不但可以抗结焦,而且还可以和Mo0O产生协同作用,有利于催化裂化反应。当La203的负载量为0.6%时最佳,转化率为70.89%,收率为67.2%,选择性为94.8%。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-10 第1章 前言 10-11 1.1 研究背景 10 1.2 研究内容 10-11 第2章 文献综述 11-33 2.1 分子筛简介 11 2.2 重芳烃的复杂组分 11-12 2.3 国内外重芳烃的利用情况 12-15 2.3.1 重芳烃的混合利用 13 2.3.2 重芳烃的直接分离 13-15 2.3.3 重芳烃轻质化 15 2.4 重芳烃轻质化工艺 15-18 2.4.1 国外重芳烃轻质化工艺 16-17 2.4.2 国内工艺技术进展 17-18 2.5 重芳烃轻质化催化剂 18-20 2.5.1 ZSM-5分子筛 18-19 2.5.2 MCM-56分子筛 19-20 2.5.3 β-分子筛 20 2.5.4 丝光沸石分子筛 20 2.6 催化剂的积碳极其对寿命的影响 20-23 2.6.1 催化剂失活动力学 21 2.6.2 裂化结焦的机理 21 2.6.3 分子筛孔结构对积碳的影响 21-22 2.6.4 表面酸性活性组分对积碳的影响 22-23 2.7 加氢脱烷基反应 23-27 2.7.1 脱烷基反应 23-24 2.7.2 异构化反应 24 2.7.3 烷基转移反应 24-26 2.7.4 歧化反应 26-27 2.8 重芳烃催化加氢脱烷基轻质化的研究进展 27-30 2.8.1 重芳烃加氢脱烷基反应体系 27-28 2.8.2 加氢脱烷基反应体系的热力学 28-29 2.8.3 重芳烃加氢脱烷基轻质化催化剂在国内外的研究进展 29-30 2.9 杂多酸在催化剂改性中的应用 30-33 2.9.1 杂多酸及其化合物在催化方而的应用 30-31 2.9.2 负载型杂多酸催化剂的表面作用机理 31-33 第3章 实验部分 33-40 3.1 实验原料 33 3.2 实验装置 33-35 3.3 实验仪器 35-36 3.4 实验步骤 36-38 3.4.1 催化剂的制备 36-37 3.4.2 催化剂的装载 37 3.4.3 实验装置的气密性检验 37 3.4.4 反应实验步骤 37-38 3.5 分析方法 38 3.6 催化剂表征 38-39 3.6.1 X射线衍射(XRD) 38 3.6.2 傅立叶变换红外光谱(FTIR) 38 3.6.3 吡啶吸附红外光谱(Py-IR) 38 3.6.4 氨程序升温脱附(NH_3-TPD) 38 3.6.5 程序升温还原(TPR) 38 3.6.6 Ni吸附 38-39 3.7 实验评价指标与计算方法 39-40 第4章 复合分子筛负载MoO_3催化重芳烃脱烷基性能的研究 40-55 4.1 复合分子筛的比例对重芳烃脱烷基催化剂的影响 40-44 4.1.1 催化剂的XRD表征 40-41 4.1.2 催化剂的TPD表征 41-42 4.1.3 复合分子筛的复合比例对催化性能的影响 42-44 4.1.4 小结 44 4.2 负载物和负载量对复合分子筛催化性能的影响 44-52 4.2.1 分子筛上负载物选择 45-47 4.2.2 MoO_3的负载量对催化性能的影响 47-52 4.2.3 小结 52 4.3 助剂La_2O_3对重芳烃催化裂化的影响 52-55 4.3.1 负载La_2O_3的复合分子筛的XRD 52-53 4.3.2 La_2O_3的负载对催化性能的影响 53-54 4.3.3 小结 54-55 第5章 结论 55-56 参考文献 56-60 致谢 60
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程 > 催化过程
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