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BaFeO_3钙钛矿型稀燃NSR催化剂的制备及其储存与抗硫性能

作　者: 张兴文
导　师: 孟明；李新刚
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: 溶胶凝胶法 钙钛矿结构 氧空穴 NO_x储存性能 抗硫性能 再生性能
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 39次
引　用: 2次
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内容摘要


本文采用柠檬酸作为配体的溶胶凝胶法制备了CA样品,及通过精确调控溶胶pH值制备了PH样品,并以柠檬酸-EDTA作为配体制备了EDTA样品。采用XRD、FT-IR、DRIFTS、NO-TPD、H2-TPR、O2-TPD及XPS等手段表征了催化剂的结构、NOx储存、抗硫和再生性能。XRD结果表明,在750℃空气流动气氛焙烧下的CA样品的主要物相为BaFeO2.73相和BaFeO2.67相以及BaCO3相和少量的尖晶石相BaFe2O4,而PH样品和EDTA样品具有更单一的钙钛矿物相,以及更完整的晶体结构。考察样品在400℃时的NOx储存性能和抗硫性能,发现虽然PH样品和EDTA样品的NOx储存性能要小于CA样品,但是它们的抗硫性能要明显好于CA样品。通过对CA样品和EDTA样品的深入研究,发现催化剂中存在两种NOx储存活性中心位,一种为碳酸钡,NOx主要以体相硝酸盐的形式储存;另外一种为与A位Ba原子配位的氧空穴,NOx可以以N-键合的硝酸盐形式储存于此活性位上。对于硫化后样品,研究结果表明EDTA样品表面形成了硫酸铁物种阻碍了钙钛矿结构中Ba的硫酸盐化,使其具有良好的抗硫特性。通过对催化剂再生性能的考察,发现EDTA样品能够很好的实现NOx吸附-分解循环,从而恢复催化剂的NOx储存中心。我们进一步比较了不同焙烧温度制得的PH样品和EDTA样品,发现PH样品具有较好的NOx储存性能、抗硫性能和再生性能。此外,还发现钙钛矿结构中的氧空穴有利于NOx的储存,同时催化剂表面这种氧空位活性中心的分布也十分重要,当烧结程度过高时,催化剂所含有的氧空位主要集中在体相,表面上的活性中心大幅度减少,造成NOx储存量的显著下降。综合NOx储存,抗硫和再生性能, 750℃焙烧的PH样品是该系列钙钛矿型催化剂中最具有开发前景的氮氧化物储存还原催化剂。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-23
  1.1 课题研究背景  8-10
  1.2 稀燃条件下NO_x 消除技术  10-11
  1.3 NO_x 储存-还原(NSR)催化剂  11-15
    1.3.1 NSR 催化剂的工作原理  11-12
    1.3.2 NO_x 储存和还原机理  12-14
    1.3.3 NSR 催化剂的硫中毒失活  14-15
  1.4 ABO_3 钙钛矿型结构的NSR 催化剂  15-21
    1.4.1 钙钛矿型复合氧化物的结构特征  15-17
    1.4.2 钙钛矿型复合氧化物的催化反应机理及各组分的作用  17-19
    1.4.3 ABO_3 型钙钛矿NSR 催化剂储氮性能的研究  19-20
    1.4.4 ABO_3 型钙钛矿NSR 催化剂抗硫性能的研究  20-21
  1.5 本文的研究思路和研究内容  21
  1.6 本文的创新之处  21-23
第二章 钙钛矿型复合氧化物BaFeO_3的制备  23-31
  2.1 引言  23
  2.2 实验部分  23-25
    2.2.1 原材料与试剂  23-24
    2.2.2 钙钛矿型复合氧化物的制备  24-25
    2.2.3 催化剂的表征  25
  2.3 结果与讨论  25-30
    2.3.1 前驱体的TG/DTA 和FT-IR 表征  25-29
    2.3.2 样品的XRD 表征  29-30
  2.4 结论  30-31
第三章 CA 法和EDTA 法制备的钙钛矿催化剂NO_x 储存、抗硫及再生性能研究  31-52
  3.1 引言  31
  3.2 实验部分  31-34
    3.2.1 催化剂的制备  31-32
    3.2.2 催化剂的表征  32-34
    3.2.3 催化剂的活性测试  34
  3.3 结果和讨论  34-51
    3.3.1 NSC 结果和BET 比表面积  34-38
    3.3.2 XRD 结果  38-40
    3.3.3 透射FT-IR 结果  40-41
    3.3.4 NO-TPD 结果  41-42
    3.3.5 0_2-TPD 结果  42-43
    3.3.6 DRIFT 结果  43-45
    3.3.7 H_2-TPR 结果  45-46
    3.3.8 XPS 谱图  46-48
    3.3.9 EDTA 样品钙钛矿型催化剂的再生能力研究  48-51
  3.4 结论  51-52
第四章 PH 法制备钙钛矿催化剂的NO_x 储存性能、抗硫性能和再生性能研究  52-62
  4.1 引言  52
  4.2 实验部分  52-54
    4.2.1 PH 法制备钙钛矿型复合氧化物催化剂  52
    4.2.2 催化剂的表征  52-53
    4.2.3 催化剂的活性测试  53-54
      4.2.3.1 NO_x 储存量测定  53
      4.2.3.2 催化剂的抗硫性能测定  53
      4.2.3.3 催化剂的再生性能测定  53-54
  4.3 结果和讨论  54-61
    4.3.1 NSC 结果和比表面积（BET）  54-57
    4.3.2 XRD 和透射FT-IR 结果  57-59
    4.3.3 DRIFT 结果  59-60
    4.3.4 H_2-TPR 结果  60-61
  4.4 结论  61-62
第五章 结论  62-63
参考文献  63-67
发表论文和参与科研情况说明  67-68
致谢  68

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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