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铝基锰系催化剂脱硫脱硝性能研究

作　者: 谢天
导　师: 向军；胡松
学　校: 华中科技大学
专　业: 热能工程
关键词: 溶胶-凝胶法催化剂 SCR 脱硫脱硝原位红外漫反射
分类号: X773
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 22次
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内容摘要

燃煤电站是我国电力的主要来源,然而,煤燃烧排放的二氧化硫（SO₂）、氮氧化物（NOx）形成的环境问题严重制约了我国国民经济和社会的可持续发展。可再生金属氧化物催化剂能同时高效脱除SO₂和NOx,无二次污染,低能耗,反应副产物可回收以降低成本,是一种有前途的烟气联合脱硫脱硝技术。论文首先采用溶胶-凝胶法制备MnOx/γ-Al₂O₃催化吸附剂,并在其中加载CeO₂,来改善催化剂低温活性。随后在固定床反应器上考察了催化剂的脱硝性能,并探讨了催化剂对NH₃和NO的氧化性能,以及NH₃和NO的吸附行为。之后采用原位红外漫反射技术,并应用程序升温和暂态响应等方法对NH₃和NO在MnOx-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂表面的吸附性能、反应性以及SCR（selective catalytic reduction）反应机理作了系统研究。最后,采用改良的浸渍法制备了较大批量的CuFeMn/Al复合催化剂,并在某电厂300MW尾部烟道抽取实际烟气进行了联合脱硫脱硝实验。研究表明:溶胶凝胶法制备的催化剂拥有优良的结构特征,因此具有较好的脱硝活性。并且,MnOx-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂具有很强的氧化性,在80¹50℃的低温区也能取得85%以上的脱硝率,是一种优秀的低温型催化剂。MnOx-CeO₂/γ-Al₂O₃低温催化剂上的SCR反应机理遵循E1ey-Rideal机理,吸附在催化剂的Lewis酸性位的NH₃具有SCR活性,Br?nsted酸性位的NH4+不参与SCR反应。NO虽以多种形态吸附在催化剂表面,但只有亚硝酸盐物种及不稳定的桥式硝酸盐物种参与反应。改良浸渍法制备的CuFeMn/Al催化剂的活性成分和载体之间形成了固溶相,改善了活性成分分布情况。并且,硫化作用对脱硝反应有一定促进。在燃煤电站实际烟气条件下,CuFeMn/Al催化剂具有良好的联合脱硫脱硝性能和较长的寿命,并且制备工艺相对简单,有利于工业化推广。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 绪论  9-21
  1.1 S0_2 和NO_x 的危害  9-10
  1.2 国内外燃煤S0_2 和NO_x 控制现状  10-11
  1.3 燃煤S0_2 和NO_x 控制技术  11-17
  1.4 本文的选题依据和研究内容  17-21
2 溶胶-凝胶法制备铝基锰系催化剂及其低温脱硝性能研究  21-34
  2.1 MNO_x/γ-A1_20_3 和MNO_x-Ce0_2/γ-A1_20_3 催化剂制备  21-23
  2.2 脱硝性能实验装置与实验方法  23-25
  2.3 MNO_x/γ-A1_20_3 和MNO_x-Ce0_2/γ-A1_20_3 催化剂脱硝性能分析  25-30
  2.4 MnOx/γ-Al_2O_3 和 MnOx-CeO_2/γ-Al_2O_3 催化剂反应前后结构表征对比  30-33
  2.5 本章小结  33-34
3 原位红外漫反射研究MnCe/Al 催化剂低温SCR 反应机理  34-45
  3.1 DRIFTS 实验装置与实验方法  35-36
  3.2 NH3和NO在MnO_x-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面的原位红外漫反射分析  36-41
  3.3 MNO_x-Ce0_2/γ-A1_20_3 催化剂的SCR 反应机理研究  41-43
  3.4 本章小结  43-45
4 CuFeMn/Al 催化剂的实际燃煤烟气脱硫脱硝性能研究  45-55
  4.1 改良浸渍法制备CuFeMn/Al 复合催化剂  45-46
  4.2 实验条件和实验方法  46-48
  4.3 CuFeMn/Al 复合催化剂联合脱硫脱硝性能研究  48-51
  4.4 CuFeMn/Al 复合催化剂与其他Cu/Al 催化剂脱硝性能对比  51-53
  4.5 CuFeMn/Al 复合催化剂反应前后结构特征对比  53
  4.6 本章小结  53-55
5 全文总结和展望  55-57
  5.1 全文总结  55-56
  5.2 进一步工作的建议  56-57
致谢  57-58
参考文献  58-64
附录1 攻读硕士学位期间发表的论文及申请的专利  64-65
附录2 硕士期间参与的国家基础研究项目  65

铝基锰系催化剂脱硫脱硝性能研究

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