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非平衡等离子体甲烷二氧化碳催化重整制合成气的研究

作　者: 刘广华
导　师: 李振花
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 等离子体 催化剂 甲烷 二氧化碳 合成气
分类号: TE665.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 29次
引　用: 1次
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内容摘要


二氧化碳和甲烷是两种主要的温室气体,且随着石油资源的日趋短缺,天然气的开发利用越来越受到人们的重视。利用甲烷二氧化碳重整制合成气对缓解能源危机、减轻温室效应等具有重要的战略意义。但是由于甲烷和二氧化碳分子的高稳定性及热力学上的限制,此反应一般需要在低压或高温下进行,能耗很大。而利用冷等离子技术,在常温常压下即可实现CH4-CO2制合成气的反应。试验结果表明相对于等离子体甲烷二氧化碳重整,催化剂的添加使CH4和CO2的转化率大幅度提高;催化剂Ni负载量为8%时CH4和CO2转化率最高;比表面积小的催化剂不仅对CO和H2的选择性高,抗积炭性能好,且使反应物的转化率与比表面积大的催化剂基本相同。采用低温等离子体和传统浸渍方法相结合,对甲烷二氧化碳重整反应所用的镍基催化剂进行了六种不同方式的处理,发现浸渍干燥之后用DBD直接处理所得的催化剂对CO的选择性相对于传统方法提高很多,积炭相对减少,而转化率变化不大。对此种催化剂进行TPR表征发现其还原温度大幅度降低;XRD表征发现催化剂并没有形成晶型;XPS表征结果显示其表面的Ni含量较其它处理方法高出很多。经过焙烧、还原的催化剂虽然可获得较高的转化率,但产物的选择性很低;而采用等离子体代替焙烧或还原步骤得到的其它催化剂均可大幅度提高CO的选择性,并保持转化率基本不变。考察了DBD处理时间对Al2O3催化性能的影响,结果显示功率为110W,处理时间为5min时反应物的转化率最高,处理时间对Al2O3的比表面积基本没有影响,而且用DBD处理后的催化剂其抗积炭性能显著提高。实验证明,对还原后的催化剂用DBD处理效果不大。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 文献综述  7-26
  1.1 引言  7-8
  1.2 甲烷二氧化碳重整的热力学可行性  8-10
  1.3 甲烷的转化方式  10-11
  1.4 催化剂的研究进展  11-16
    1.4.1 活性组分的研究  11-12
    1.4.2 载体的选择  12-13
    1.4.3 助剂的作用  13
    1.4.4 催化剂的失活  13-14
    1.4.5 新材料与新技术的研究  14
    1.4.6 催化剂的制备  14-15
    1.4.7 加热方式  15-16
  1.5 等离子体用于甲烷二氧化碳重整研究  16-24
    1.5.1 等离子体分类  16-17
    1.5.2 非平衡等离子体用于甲烷二氧化碳重整  17-22
    1.5.3 等离子体催化技术的研究  22-23
    1.5.4 等离子体处理催化剂的研究  23-24
  1.6 论文工作的提出及研究内容  24-26
第二章 实验部分  26-33
  2.1 实验所用药品规格  26
  2.2 催化剂制备  26-27
    2.2.1 采用等体积浸渍法制备催化剂  26-27
    2.2.2 载量的配置  27
    2.2.3 等离子体处理装置  27
  2.3 催化剂活性评价  27-31
    2.3.1 实验设备及流程  27-29
    2.3.2 催化剂活性评价指标  29-31
  2.4 催化剂表征  31-33
    2.4.1 比表面测定  31
    2.4.2 热失重分析  31-32
    2.4.3 TEM 测定  32
    2.4.4 XRD 测定  32
    2.4.5 X 射线光电子能谱（XPS）测定  32
    2.4.6 程序升温还原（TPR）测定  32-33
第三章 实验结果及讨论  33-54
  3.1 不同催化剂添加量对反应转化率的影响  33-35
  3.2 不同颗粒粒度对反应转化率的影响  35-36
  3.3 不同比表面积的催化剂对反应的影响  36-38
  3.4 不同放电电压对反应的影响  38-39
  3.5 不同处理条件对催化剂效应的影响  39-47
    3.5.1 不同处理条件对催化剂催化效果的影响  39-40
    3.5.2 不同处理条件下的催化剂TPR 表征  40-41
    3.5.3 不同处理条件对催化剂晶型的影响  41-45
    3.5.4 XPS 表征  45
    3.5.5 不同处理条件对反应积炭的影响  45-46
    3.5.6 DBD 处理对催化剂表面的影响  46-47
  3.6 DBD 处理Al_2O_3 在甲烷二氧化碳重整中的作用  47-51
    3.6.1 DBD 处理时间对反应转化率的影响  47-48
    3.6.2 DBD 处理时间对CH_4 和CO_2 转化率的影响  48
    3.6.3 DBD 处理时间对催化剂表面的影响  48-51
    3.6.4 DBD 处理时间对催化剂表面积炭的影响  51
  3.7 讨论  51-54
第四章 结论  54-55
参考文献  55-60
附录  60-65
致谢  65

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 人造石油 > 合成石油 > 合成气的制取与净化
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