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二甲醚羰基化制醋酸乙烯中间体二醋酸亚乙酯研究

作　者: 高腾飞
导　师: 刘殿华
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 二甲醚合成气羰基化醋酸乙烯二醋酸亚乙酯
分类号: TQ225.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

醋酸乙烯是一种重要的有机化学原料,广泛应用于轻工、纺织、建筑、机械等领域。二甲醚制醋酸乙烯是一条以煤为原料的工艺路线,符合我国能源发展战略,对解决二甲醚产能过剩及开工率不足,提高国内醋酸乙烯的生产水平都具有重要意义。论文研究了二甲醚与合成气制醋酸乙烯中间体二醋酸亚乙酯的工艺,催化剂以三碘化铑为主催化剂,碘甲烷和醋酸钾作助催化剂,在0.2L锆材高压釜反应器中,溶剂醋酸量12g,反应压力3MPa的条件下,考察了碘化铑、碘甲烷和醋酸钾含量、碱金属醋酸盐种类、合成气CO/2摩尔比、反应温度、反应时间等工艺条件对反应的影响。研究结果表明：三碘化铑0.0g,助催化剂碘甲烷1.80g、醋酸钾0.50g,合成气CO/2摩尔比1：1,反应温度180℃反应时间5h等实验条件下,二甲醚转化率为75.25%,醋酸甲酯选择性为30.23%,醋酐选择性为5.32%,二醋酸亚乙酯选择性为64.45%。论文根据实验现象和文献,提出了该反应的反应机理,并总结了动力学模型：r=k·c(CH3COOK)·C·(H2)·[C(CH3I)·C(CO)]2

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摘要 5-6Abstract 6-9第1章前言 9-11 1.1 研究背景及意义 9 1.2 研究内容 9-11第2章文献综述 11-30 2.1 二甲醚简介 11-12 2.1.1 二甲醚基础性质和应用 11 2.1.2 二甲醚生产工艺 11-12 2.2 醋酸乙烯的用途及生产消费现状 12-14 2.2.1 醋酸乙烯的用途 12-13 2.2.2 全球醋酸乙烯的生产与需求 13-14 2.2.3 中国醋酸乙烯的生产与需求 14 2.3 醋酸乙烯的传统制备方法 14-18 2.3.1 乙炔法 14-15 2.3.2 乙烯法 15-18 2.4 以煤为原料生产醋酸乙烯 18-30 2.4.1 工艺发展介绍 18-20 2.4.2 反应机理 20-22 2.4.3 催化剂体系 22-26 2.4.4 反应溶剂 26-27 2.4.5 反应操作方式 27 2.4.6 反应条件 27-28 2.4.7 二醋酸亚乙酯的裂解 28-30第3章实验部分 30-34 3.1 实验仪器及试剂 30 3.2 实验流程 30-32 3.3 实验数据处理方法 32-34第4章工艺条件研究 34-53 4.1 醋酸钾用量对反应的影响 34-36 4.2 CH_3I用量对反应的影响 36-39 4.3 不同碱金属醋酸盐对反应的影响 39-41 4.4 主催化剂RhI_3用量对反应影响 41-44 4.5 合成气摩尔比对反应影响 44-46 4.6 反应温度对反应的影响 46-49 4.7 反应时间对反应的影响 49-51 4.8 小结 51-53第5章反应机理及动力学模型 53-58 5.1 反应机理 53-56 5.2 动力学模型 56-58第6章结论 58-59符号说明 59-60参考文献 60-63致谢 63

二甲醚羰基化制醋酸乙烯中间体二醋酸亚乙酯研究

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