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直接甲酸燃料电池阳极催化剂Pd/C的研究

作　者: 周锴
导　师: 陈猛
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: 直接甲酸燃料电池乙二醇法微波法 Pd/C催化剂 Pd-Ir/C催化剂
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

直接甲酸燃料电池由于甲酸的无毒,易于贮存和运输,因此在便携式电源中具有广泛应用前景。而且具有较高的理论开路电压、较低的燃料渗透速率,低温下具有高的能量密度,因而受到广泛重视。在直接甲酸燃料电池中,由于甲酸在Pd和Pd基催化剂的氧化是通过直接反应途径进行的,而没有生成CO毒化中间产物,比Pt基催化剂的抗毒化能力要强,Pd和Pd基催化剂作为直接甲酸燃料电池阳极催化剂更具有发展前景。本文通过乙二醇加热法,乙二醇微波法制备了Pd/C催化剂和Pd-Ir/C催化剂,通过X-射线衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(TEM)以及能量散射光谱(EDAX)等测试方法对催化剂的表面形貌,粒径,晶型结构、元素组成等进行表征。利用玻碳电极在硫酸和甲酸混合溶液中的循环伏安测试考察了阳极催化剂的对甲酸的氧化催化能力,计时安培曲线和时间-电流曲线考察了对甲酸氧化的稳定性。采用乙二醇加热法制备出载量为20%的Pd/C催化剂,并优化了其制备工艺,得到制备Pd/C催化剂的最佳反应工艺条件为：还原温度为120℃、pH=10、反应时间为3h。此时制备的催化剂粒径为5.6 nm,制备的催化剂对甲酸具有较好的氧化性能,在0.5 mol/LH2SO4和0.5 mol/L HCOOH中的循环伏安曲线氧化峰值电流密度可达33.2 mA/cm2,计时安培曲线中1000s,3600s后的电流密度分别为3.5 mA/cm2,1.28 mA/cm2。采用乙二醇微波法制备载量为20%的Pd/C催化剂,并优化了其制备工艺,得到了乙二醇微波法制备Pd/C催化剂的最佳的工艺条件：pH=10、微波反应时间为50s、并且在反应过程中通入保护气体,且完全无水的的状态,制备的催化剂的性能最佳。此时制备的催化剂粒径为3.3 nm,制备的催化剂对甲酸具有较好的氧化性能,在0.5 mol/L H2SO4和0.5 mol/L HCOOH中的循环伏安曲线的氧化峰值电流密度可达36.7mA/cm2,计时安培曲线中1000s,3600s后的电流密度分别为4.5 mA/cm2,1.92 mA/cm2。比较不同方法制备的催化剂的性能,证明了当采用乙二醇微波法时,制备出Pd/C催化剂的性能最好。采用乙二醇微波法制备出载量为20%的Pd-Ir/C催化剂,并优化了其制备工艺,当pH=10,Pd-Ir的原子比为5：1时,制备出的Pd-Ir/C催化剂对甲酸氧化具有较好的催化性能,相对单纯Pd/C催化剂,提高了其对甲酸氧化的催化能力,抗CO毒化能力,但是其对甲酸氧化的稳定性有所下降,通过热处理的方法提高了其对甲酸氧化的稳定性。

全文目录

摘要 7-8Abstract 8-9第1章绪论 9-22 1.1 燃料电池的概述 9-12 1.1.1 燃料电池的工作原理 10 1.1.2 燃料电池的分类 10-11 1.1.3 燃料电池的商品化问题 11-12 1.2 直接甲酸燃料电池 12-20 1.2.1 直接甲酸燃料电池的优点 12-13 1.2.2 直接甲酸燃料电池中甲酸的氧化机理 13-14 1.2.3 直接甲酸燃料电池阳极催化剂的研究现状 14-20 1.3 本课题的研究内容 20-22第2章实验材料和实验方法 22-27 2.1 实验材料和设备 22-23 2.1.1 实验材料 22 2.1.2 实验仪器 22-23 2.2 催化剂的制备 23-25 2.2.1 碳载体的前处理 23 2.2.2 催化剂的制备 23-25 2.3 电化学测试 25-26 2.3.1 测试体系 25 2.3.2 循环伏安测试 25 2.3.3 计时安培测试 25 2.3.4 电流-时间(i-t)曲线测试 25 2.3.5 CO-stripping测试 25-26 2.4 物理测试与表征 26-27 2.4.1 XRD测试 26 2.4.2 EDAX测试 26 2.4.3 TEM测试 26-27第3章乙二醇法制备Pd/C催化剂的工艺研究 27-51 3.1 乙二醇法制备Pd/C催化剂的工艺研究 27-36 3.1.1 乙二醇法制备Pd/C催化剂的物相表征 27-28 3.1.2 反应pH对催化剂性能的影响 28-32 3.1.3 反应温度对催化剂性能的影响 32-36 3.2 微波加热乙二醇法制备Pd/C催化剂工艺的研究 36-46 3.2.1 微波加热乙二醇法制备Pd/C催化剂的物相表征 36-37 3.2.2 反应体系的pH对催化剂性能的影响 37-41 3.2.3 微波时间对催化剂性能的影响 41-44 3.2.4 反应中存在少量水对催化剂性能的影响 44-46 3.3 不同制备方法对制备的催化剂性能的影响 46-50 3.4 本章小结 50-51第4章乙二醇微波法制备PdIr/C合金阳极催化剂 51-63 4.1 不同原子比的Pd-Ir/C对甲酸氧化催化性能的影响 51-56 4.2 pH对乙二醇微波法制备Pd-Ir/C的影响 56-58 4.3 热处理对乙二醇微波法制备Pd-Ir/C的影响 58-61 4.4 本章小结 61-63结论 63-64参考文献 64-71攻读硕士学位期间发表的论文 71-72致谢 72

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