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聚吡咯—钴氧化物的制备及其催化H2O2电还原性能研究

作　者: 郝世阳
导　师: 王贵领
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: 聚吡咯 过渡金属 Co3O4纳米线 H2O2电还原 非贵金属阴极催化剂 燃料电池
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


过氧化氢(H2O2)作为氧化剂的燃料电池具有结构简单、能量密度大、可在无氧条件下工作等很多优点,常用作水下电源和空间电源。目前过氧化氢基燃料电池阴极电还原的催化剂主要是贵金属,因其价格昂贵、资源稀缺而增加了燃料电池的成本。聚吡咯(ppy)类过渡金属催化剂,由于其特殊的结构和独特的性质,表现出良好的催化活性和稳定性,有望取代贵金属而成为阴极氧还原电催化剂,近年来成为学术界关注的焦点课题。通过一种无需热解的简单方法合成了一种钴-聚吡咯-碳(Co-ppy-C)复合材料,并使用X射线衍射分析(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等手段对其进行表征。XRD图谱表明所制备的材料中含有尖晶石构型的p-Co(OH)2。扫描电镜和透射电镜表征表明该催化剂的粒径大约为20-30 nm。以循环伏安法测试了Co-ppy-C电极在氢氧化钾(KOH)溶液和硫酸(H2S04)溶液中对H202电还原的催化性能,结果表明Co-ppy-C电极在3.0 mol·dm-3KOH溶液中具有非常高的催化活性和稳定性。当H202浓度为0.4mol·dm-3、电极电势为-0.4 V时,Co-ppy-C电极表面的电流密度达到了-45 mA·cm-2；而Co-ppy-C电极在酸性溶液中的催化性能较差,当H202浓度为0.4 mol·dm-3、电极电势为0.0 V时,Co-ppy-C电极表面的电流密度仅为-45 mA·cm-2。采用恒电流法制备导电聚吡咯修饰C0304纳米线电极,研究不同聚合时间和不同吡咯单体浓度对所制备的导电聚吡咯修饰C0304纳米线电极催化性能的影响,得出聚合时间为10 s,吡咯单体浓度为0.10 mol·dm-3时,催化效果最好。与未被修饰的Co304纳米线电极相比,聚吡咯修饰的C0304纳米线电极表现出更好的催化活性与稳定性。Co-ppy-C电极在3.0 mol·dm-3 KOH溶液中,当H202浓度为0.4 mol-dm-3、电极电势为-0.4 V时,Co-ppy-C电极表面的电流密度达到了-120 mA·cm-2,相比未被聚吡咯修饰的C0304电极大15 mA·cm-2。作为一种非铂催化剂,聚吡咯-过渡金属催化剂在催化活性与稳定性上都已显示出诱人的应用前景,通过进一步优化催化剂的成分与制备工艺,有望替代铂基催化剂,推动H202基燃料电池技术的产业化进程。

全文目录


摘要  5-6Abstract  6-11第1章 绪论  11-25  1.1 燃料电池概述  11  1.2 H_2O_2基燃料电池  11-13    1.2.1 H_2O_2电还原反应  12    1.2.2 H_2O_2氧化剂的优势与存在的问题  12-13  1.3 H_2O_2电还原催化剂  13-16    1.3.1 对H_2O_2电还原催化剂的要求  13-14    1.3.2 H_2O_2电还原催化剂的种类  14-16  1.4 聚吡咯类催化剂  16-21    1.4.1 聚吡咯概述  16-18    1.4.2 以聚吡咯为有机配体的过渡金属大环化合物催化剂  18-20    1.4.3 聚吡咯修饰过渡金属氧化物复合催化剂  20-21  1.5 钴氧化物  21-23    1.5.1 氢氧化钴  21-22    1.5.2 四氧化三钻  22-23  1.6 本论文的主要研究意义和内容  23-25    1.6.1 本论文的研究意义  23-24    1.6.2 本论文的研究内容  24-25第2章 实验材料与研究方法  25-32  2.1 实验药品与仪器  25-26    2.1.1 实验药品材料  25-26    2.1.2 实验仪器  26  2.2 Co-ppy-C催化剂的制备方法  26-28    2.2.1 碳载体的预处理  26    2.2.2 碳载聚吡咯(ppy-C)的制备  26-27    2.2.3 Co-ppy-C的制备  27-28    2.2.4 电极的制备  28  2.3 聚吡咯修饰Co_3O_4纳米线电极的制备方法  28-29    2.3.1 泡沫镍基体的前处理  28    2.3.2 Co_3O_4纳米线电极的制备  28    2.3.3 电聚合ppy修饰Co_3O_4纳米线电极  28-29  2.4 表征手段  29-30    2.4.1 X-射线衍射(XRD)  29    2.4.2 扫描电镜(SEM)  29-30    2.4.3 透射电镜(TEM)  30  2.5 测试方法  30-32    2.5.1 循环伏安法  30    2.5.2 计时电流法  30-32第3章 Co-ppy-C材料的表征及电化学性能测试  32-47  3.1 Co-ppy-C催化剂的表征  32-35    3.1.1 催化剂的X射线衍射表征  32-33    3.1.2 催化剂的扫描电镜表征  33-34    3.1.3 催化剂的透射电镜表征  34-35  3.2 催化剂在酸性条件下的电化学性能测试  35-39    3.2.1 ppy-C与Co-ppy-C催化H_2O_2电还原的性能  35-36    3.2.2 H_2O_2浓度对Co-ppy-C的电催化性能的影响  36-37    3.2.3 Co-ppy-C电极在酸性条件下的稳定性研究  37-38    3.2.4 热处理对Co-ppy-C电极催化H_2O_2电还原的影响  38-39  3.3 催化剂在碱性条件下的电化学性能测试  39-45    3.3.1 ppy-C与Co-ppy-C催化H_2O_2电还原的性能  39-41    3.3.2 KOH的浓度对H_2O_2电催化还原的影响  41-42    3.3.3 H_2O_2浓度对Co-ppy-C的电催化性能的影响  42-44    3.3.4 Co-ppy-C电极在碱性条件下的稳定性研究  44-45  3.4 本章小结  45-47第4章 聚吡咯修饰Co_3O_4纳米线电极的表征及电化学性能测试  47-55  4.1 聚吡咯修饰Co_3O_4纳米线电极前后扫描电镜表征  47-50    4.1.1 聚吡咯修饰前的Co_3O_4纳米线电极  47-48    4.1.2 聚吡咯修饰后的Co_3O_4纳米线电极  48-50  4.2 聚吡咯修饰Co_3O__4纳米线电极上H_2O_2电化学反应的研究  50-53    4.2.1 电聚合时间对电极催化性能的影响  50-52    4.2.2 电解液中吡咯单体浓度对电极催化性能的影响  52-53  4.3 本章小结  53-55结论  55-56参考文献  56-64攻读硕士学位期间发表的论文  64-65致谢  65

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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