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挥发性有机物催化燃烧消除的研究

作　者: 李振峰
导　师: 季生福
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程
关键词: 挥发性有机物 甲苯 催化燃烧 铁锰氧化物 钴锰氧化物 金属基整体式催化剂
分类号: X511
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 96次
引　用: 2次
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内容摘要


随着社会经济的不断发展,挥发性有机物（VOCs）的污染问题越来严重。特别是其中的芳烃类严重污染了大气,对人们的身体健康构成了严重威胁,受到了广泛关注。在诸多的处理方法中,催化燃烧由于燃烧温度低、燃烧效率高、能耗低、无二次污染等优点被看做处理VOCs最具前景技术。在整个处理系统中,催化剂是比较关键的部分,其性能优劣直接关系到催化燃烧的效率。常用的催化剂有贵金属类,过渡金属氧化物类。贵金属催化剂活性较高,但考虑价格资源等因素,过渡金属氧化物除活性稍逊色外,其它方面其更具竞争力,对其进行了研究。首先以SiO2为载体,MMn（M为Cu、Fe、Co、Ni）为活性组分,浸渍法制备了负载型催化剂。为提高催化性能,制备了Ce改性的FeMn系列催化剂,在常压下评价了其活性,及不同空速对催化剂活性的影响,进行了催化剂稳定性测试。评价结果表明:在FeMn/SiO2体系中,Fe、Mn摩尔比相同时,活性组分含量为30%时催化剂有最佳活性;活性组分含量相同时,Fe、Mn摩尔比相同时催化活性最佳,在空速为3.4×104 h-1,甲苯浓度为1000ppm条件下,甲苯250℃起燃,280℃完全燃烧。空速升高,催化剂活性有一定下降。采用XRD,TPR对其进行了结构表征:活性组分含量低时,在载体表面均匀分布,但氧化还原性较弱;活性组分含量较高时,含量较多的物种在载体表面富集形成晶体,提高了催化剂氧化还原能力;以SBA-15为载体,CoMn为活性组分,浸渍法制备了负载型催化剂。评价了催化剂的性能、及不同空速条件下其活性,发现活性组分含量相同,CoMn摩尔比为3:7时,催化剂有较好活性;CoMn摩尔比为3:7,活性组分含量为35%时催化剂活性最佳:空速为3.4×104 h-1时,甲苯浓度1000ppm,甲苯235℃起燃,265℃完全燃烧。空速增大,催化剂活性先增大后降低。采用XRD,TPR,TEM,BET进行了结构表征:活性组分含量较高时,孔道有一定收缩,孔径、孔容、比表面积均有一定程度减少,但介孔结构仍然保持。为强化传热性能,减小压降,参考负载型催化剂活性数据的基础上,以CoMn氧化物为活性组分,FeCrAl合金片为第一载体,SBA-15、Al2O3为第二载体制备并评价了金属基催化剂的性能,考察了不同空速对催化剂性能的影响。活性组分含量相同时,CoMn摩尔比为3:7有最佳活性;固定CoMn摩尔比,活性组分含量为40%催化剂活性最佳,在空速为3.4×104h-1时,甲苯浓度为1000ppm,其250℃起燃,335℃完全燃烧。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-16
第一章 文献综述  16-30
  1.1 挥发性有机物  16-19
    1.1.1 挥发性有机物危害  16-17
    1.1.2 挥发性有机物处理技术  17-19
  1.2 催化燃烧技术  19-28
    1.2.1 催化原理  19
    1.2.2 催化燃烧流程  19-21
    1.2.3 催化燃烧技术特点  21
    1.2.4 催化剂活性组分技术  21-24
    1.2.5 催化剂载体技术  24-27
    1.2.6 整体式催化剂  27-28
  1.3 本课题研究的主要内容  28-30
第二章 实验部分  30-37
  2.1 实验原料及设备  30-31
    2.1.1 实验原料  30
    2.1.2 实验设备  30-31
  2.2 催化剂的制备  31-34
    2.2.1 MMn/SiO_2负载性催化剂制备  31
    2.2.2 CoMn/SBA-15负载型催化剂的制备  31-32
    2.2.3 金属基整体式催化剂的制备  32-34
  2.3 催化剂的活性评价  34-35
    2.3.1 催化剂活性评价流程图  34-35
    2.3.2 数据处理  35
  2.4 催化剂的表征  35-37
    2.4.1 XRD表征  35
    2.4.2 H_2-TPR表征  35-36
    2.4.3 BET表征  36
    2.4.4 TEM表征  36-37
第三章 MMn/SiO_2(M为Cu、Co、Ni、Fe)催化剂的催化性能及结构表征  37-52
  3.1 MMn/SiO_2催化剂的催化活性  37-44
    3.1.1 低含量MMn/SiO_2催化剂活性  37-38
    3.1.2 不同活性含量FeMn/SiO_2催化剂活性  38-39
    3.1.3 不同铁锰比FeMn/SiO_2催化剂活性  39-40
    3.1.4 高含量MMn/SiO_2催化剂活性  40-41
    3.1.5 添加Ce对FeMn/SiO_2催化剂活性的影响  41-42
    3.1.6 焙烧温度对FeMn/SiO_2催化剂活性的影响  42-43
    3.1.7 空速对FeMn/SiO_2催化剂活性影响  43-44
  3.2 FeMn/SiO_2催化剂的稳定性  44
  3.3 MMn/SiO_2催化剂的结构特征  44-50
    3.3.1 MMn/SiO_2催化剂XRD表征  44-47
    3.3.2 添加Ce的FeMn/SiO_2催化剂XRD表征  47-48
    3.3.3 FeMn/SiO_2催化剂H_2-TPR表征结果  48-50
  3.4 小结  50-52
第四章 CoMn/SBA-15催化剂的性能及结构表征  52-67
  4.1 CoMn/SBA-15催化剂的催化活性  52-56
    4.1.1 不同活性含量CoMn/SBA-15催化剂的催化活性  52-53
    4.1.2 不同钴锰比CoMn/SBA-15催化剂的活性  53-54
    4.1.3 不同活性含量Co_(0.3)Mn_(0.7)/SBA-15催化剂的催化性能  54-55
    4.1.4 焙烧温度对Co_(0.3)Mn_(0.7)/SBA-15催化剂活性影响  55
    4.1.5 空速对Co_(0.3)Mn_(0.7)/SBA-15催化剂的催化活性影响  55-56
  4.2 CoMn/SBA-15催化剂的结构表征  56-66
    4.2.1 CoMn/SBA-15催化剂的XRD结构  56-58
    4.2.2 CoMn/SBA-15催化剂的TPR表征  58-60
    4.2.3 CoMn/SBA-15催化剂的BET数据  60-63
    4.2.4 CoMn/SBA-15催化剂的TEM图像  63-66
  4.3 小结  66-67
第五章 金属基结构化催化剂的性能  67-70
  5.1 不同钴锰比CoMn/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的催化性能  67-68
  5.2 不同活性含量Co_(0.3)Mn_(0.7)/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的催化性能  68
  5.3 空速对Co_(0.3)Mn_(0.7)/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂活性影响  68-69
  5.4 小结  69-70
第六章 结论与展望  70-72
参考文献  72-78
致谢  78-79
研究成果及发表的学术论文  79-80
作者和导师简介  80

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治 > 气相污染物
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