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蜂窝陶瓷型钙钛矿催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究

作　者: 官芳
导　师: 陈银飞；卢晗锋
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: La0.8Sr0.2MnO3 VOCs 堇青石催化燃烧六铝酸盐
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

催化燃烧因其高效简单且可避免NOx和CO等环境污染物的形成,成为一种有效的VOCs处理技术。由于工作条件复杂,应用于VOCs催化燃烧的催化剂要具备抗高温、抗有毒物质侵袭等性能,致使目前使用的贵金属催化剂已不能满足催化燃烧要求,为此,本文以La_0.8Sr_0.2MnO₃（LSM）钙钛矿复合氧化物为活性组分,采用共沉淀法和浸渍法制备了蜂窝陶瓷负载型整体催化剂,考察了它的VOCs催化燃烧性能。通过对堇青石和莫来石两种蜂窝陶瓷载体考察,发现LSM直接负载到两种载体上后,经950℃焙烧出现明显的失活现象（完全燃烧温度从280℃上升到350℃）。经XRD,EDS和TPR表征,表明这一结果是由于高温下LSM与堇青石载体形成La₂MgO_x化合物,从而破坏LSM晶相结构所致。由于堇青石性价比较高,以后的研究选用堇青石作载体。论文选取Al₂O₃、La-Al₂O₃,Ce_0.5Zr_0.5O₂以及六铝酸盐为蜂窝陶瓷LSM催化剂涂层。SEM结果显示,Al₂O₃、La-Al₂O₃和Ce_0.5Zr_0.5O₂涂层在850℃焙烧后表面均发生龟裂和烧结现象,且其上的LSM颗粒变大（从100nm增加到300nm）;致使甲苯催化燃烧性能下降。而六铝酸盐涂层在850℃焙烧6h后,仍然没有发生龟裂和烧结,LSM颗粒均匀分散在其表面,六铝酸盐的存在对LSM和堇青石起到很好的隔离作用,从而保持了LSM的催化活性,表明六铝酸盐作涂层的LSM催化剂具有良好的耐热性。论文进一步考察了六铝酸盐涂层型蜂窝陶瓷LSM催化剂对各种VOCs（芳香烃、烷烃、酯、酮,醇和醛）的催化燃烧性能,结果发现,有机废气在LSM表面催化燃烧的难易程度如下:丙酮:乙酸乙酯>乙醇>乙醛>二甲苯>甲苯>正己烷>苯>环己烷,特别是对含氧有机物分子,具有比贵金属催化剂更优良的催化燃烧活性。为利用LSM催化剂对含氧有机物的催化性能,本文还研究了蜂窝陶瓷型LSM和商用贵金属催化剂组合来处理印刷包装的废气（含有乙酸乙酯和甲苯）。研究表明,当LSM和贵金属分别单独作为催化剂时,该有机废气完全燃烧温度分别为300℃和270℃;而采取两种催化剂组合时,可以使其完全燃烧温度降低到250℃。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-13
第一章文献综述  13-28
  1.1 前言  13
  1.2 挥发性有机废气(VOCs)治理  13-16
    1.2.1 VOCs 简介  13-14
    1.2.2 VOCs 的处理技术  14-15
    1.2.3 催化燃烧技术  15-16
  1.3 整体催化燃烧催化剂  16-24
    1.3.1 整体催化剂的活性组分  17-20
    1.3.2 整体催化剂的涂层(第二载体)  20-22
    1.3.3 整体催化剂的第一载体(基体)  22-24
  1.4 整体催化剂的制备方法  24-26
  1.5 涂覆规整结构催化剂的工业化生产  26
  1.6 小结  26-27
  1.7 论文研究的主要内容  27-28
第二章实验部分  28-34
  2.1 试验原料  28-29
  2.2 实验设备  29
  2.3 催化剂制备  29-30
    2.3.1 La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3(LSM)的制备  29-30
    2.3.2 六铝酸盐的制备  30
    2.3.3 Al_2O_3涂层的堇青石蜂窝陶瓷LSM催化剂的制备  30
    2.3.4 六铝酸盐(HA)涂层的堇青石蜂窝陶瓷LSM催化剂的制备  30
  2.4 催化剂活性评价  30-32
  2.5 催化剂表征  32-33
    2.5.1 X射线粉末衍射仪(XRD)  32
    2.5.2 扫描电镜(SEM)  32
    2.5.3 比表面积(BET)  32
    2.5.4 EDS表征  32
    2.5.5 DTG表征  32
    2.5.6 程序升温还原(TPR)  32
    2.5.7 蜂窝陶瓷涂层及活性组分粘结强度检测  32-33
  2.6 常用简写和符号的说明  33-34
第三章整体LSM催化剂载体研究  34-47
  3.1 催化剂制备  34-35
    3.1.1 La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3的制备  34
    3.1.2 粉末LSM-Mullite的制备  34
    3.1.3 粉末LSM-CH的制备  34
    3.1.4 整体LSM/CH的制备  34-35
  3.2 催化燃烧性能活性评价  35-39
    3.2.1 粉末LSM的催化活性  35-36
    3.2.2 粉末LSM-Mullite的催化活性  36-37
    3.2.3 粉末LSM-CH和整体LSM/CH的催化活性  37-39
  3.3 催化剂表征  39-46
    3.3.1 BET表征数据  39
    3.3.2 XRD表征  39-41
    3.3.3 SEM表征  41-42
    3.3.4 LSM/CH的EDS表征  42-45
    3.3.5 LSM-CH的H2-TPR表征  45-46
  3.4 本章小节  46-47
第四章整体LSM催化剂涂层的研究  47-59
  4.1 催化剂的制备  47-49
    4.1.1 粉末LSM-Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2的制备  47
    4.1.2 粉末LSM-Al_2O_3的制备  47
    4.1.3 整体LSM/Al_2O_3/CH的制备  47-48
    4.1.4 整体LSM/La-Al_2O_3/CH的制备  48
    4.1.5 整体HA/CH的制备  48
    4.1.6 整体LSM/HA/CH的制备  48-49
  4.2 催化剂活性评价  49-53
    4.2.1 粉末LSM-Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2的活性评价  49
    4.2.2 粉末LSM-Al_2O_3的活性评价  49-50
    4.2.3 整体LSM/Al_2O_3/CH的活性评价  50-51
    4.2.4 整体LSM/La-Al_2O_3/CH活性评价  51-52
    4.2.5 粉末六铝酸盐的活性评价  52-53
    4.2.6 整体LSM/HA/CH的活性评价  53
  4.3 催化剂的表征  53-57
    4.3.1 XRD表征  53-55
    4.3.2 SEM表征  55-57
  4.4 本章小结  57-59
第五章整体LSM催化剂催化燃烧VOCS性能  59-73
  5.1 催化剂制备  59-60
    5.1.1 整体LSM/HA/CH催化剂的制备  59
    5.1.2 整体LSM/Al_2O_3/CH催化剂的制备  59-60
  5.2 LSM/HA/CH催化剂表征  60
  5.3 整体LSM催化剂的热稳定性  60-62
    5.3.1 整体LSM催化剂的耐热性  60
    5.3.2 整体LSM催化剂反应热稳定性  60-62
  5.4 整体LSM催化剂对各种VOCs废气的催化燃烧性能  62-67
    5.4.1 整体LSM催化剂对芳烃类的催化燃烧性能  62-63
    5.4.2 整体LSM催化剂对烷烃的催化燃烧性能  63-64
    5.4.3 整体LSM催化剂对含氧有机物的催化燃烧性能  64-67
  5.5 整体LSM催化剂对混合有机物催化燃烧性能  67-69
  5.6 整体LSM与PD催化剂组合对乙酸乙酯与甲苯混合物的催化燃烧性能  69-72
  5.7 本章小结  72-73
第六章结论与展望  73-75
  6.1 结论  73-74
  6.2 展望  74-75
参考文献  75-81
攻读硕士学位期间发表的论文  81-82
致谢  82

蜂窝陶瓷型钙钛矿催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究

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