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可见光催化降解氯苯和甲苯的研究

作　者: 董敏华
导　师: 欧阳峰
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 光催化氯苯甲苯
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

挥发性有机污染物对人类造成的威胁越来越受到人们的重视,氯苯和甲苯是重要的挥发性有机物,其危害更为突出。同其它苯系物一样,由于苯环结构的稳定性,一般方法很难将其分解,气相光催化是比较有效的方法。研究表明可见光下K₂La₂Ti₃O₁₀（KLTO）在催化有机物降解方面具有较高的活性。本文通过制备了KLTO,并进行金属离子交换改性,还制备了其他若干金属氧化物（其中包括粉体超导材料）催化剂,在可见光下对氯苯和甲苯进行光催化降解研究。研究发现,在可见光照射下,KLTO金属离子（M）交换改性产物催化降解氯苯的活性顺序为Co-KLTO>Zn-KLTO>Mn-KLTO>Cu-KLTO>Cr-KLTO≥Ni-KLTO≥Fe-KLTO,其中Co-KLTO的催化降解率可以达到50.2%;对甲苯的催化降解活性顺序为Ni-KLTO>Cu-KLTO>Mn-KLTO>Zn-KLTO≥Co-KLTO>Fe-KLTO≥Cr-KLTO,其中Ni-KLTO的催化降解率可以达到45.3%。其他几种金属氧化物催化剂,对氯苯的降解,FeVO₄的催化效率最高,可以达到45.9%;对甲苯的降解,则CoAl₂O₄的催化效率最高,可以达到48.7%。将超导材料用于氯苯的光催化,其催化效率可以达到48.5%。通过XRD对催化剂进行表征,研究了各种催化剂的组成以及晶体结构。通过对各种催化剂的UV-Vis DRS表征,研究了其吸收光谱的红移情况,然后和实验中得到的结论进行对比分析,结果表明,两者得到的结论基本相同,进一步证实了实验数据的正确性。通过BET表征确定了KLTO金属离子交换产物的比表面积比KLTO都有所增加。最后对各种不同类型的催化剂降解氯苯和甲苯的反应速率进行动力学研究,发现大部分催化剂对氯苯和甲苯的降解速率符合一级反应方程。一级反应说明降解过程中,某一反应是降解的决定步骤,这与反应机理是一致的,也解释了金属离子交换后两组不同序列的催化活性的差异。通过对氯苯和甲苯具有最高催化活性的Co-KLTO、Ni-KLTO进行红外分析,没有发现其他有机物,说明光催化反应为完全氧化,最后生成CO₂。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
第1章绪论  10-24
  1.1 光催化氧化技术  10-14
    1.1.1 光催化氧化技术研究进展  10-11
    1.1.2 光催化基本原理  11-12
    1.1.3 光催化机制  12-14
    1.1.4 光催化反应过程  14
  1.2 层状光催化材料K_2La_2Ti_3O_(10)  14-19
    1.2.1 层状化合物简介  15-16
    1.2.2 钙钛矿型层状化合物K_2La_2Ti_3O_(10)  16-18
    1.2.3 层状化合物在光催化中的应用  18-19
    1.2.4 钙钛矿氧化物在多相催化中的应用  19
  1.3 气相光催化技术展望  19-20
  1.4 本课题的研究目的及意义  20-22
    1.4.1 氯苯的防治措施及技术  20-21
    1.4.2 甲苯的防治措施及技术  21-22
  1.5 本文研究的主要内容  22-24
第2章实验材料与方法  24-30
  2.1 实验原料及化学试剂  24-25
  2.2 分析仪器  25
  2.3 催化剂的活性评估  25-27
    2.3.1 活性评估方法  25-27
    2.3.2 分析方法简述  27
  2.4 太阳光的模拟  27-28
  2.5 催化剂的表征  28-29
    2.5.1 X 射线衍射分析(XRD)  28
    2.5.2 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)  28
    2.5.3 比表面积测定(BET)  28-29
  2.6 本章小结  29-30
第3章催化剂的制备及表征  30-38
  3.1 催化剂的制备  30-32
    3.1.1 Ti0_2的制备  30
    3.1.2 K_2La_2Ti_3O_(10)及其金属离子交换产物的制备  30-31
    3.1.3 其他金属氧化物的制备  31-32
  3.2 样品的XRD 表征  32-35
    3.2.1 Ti0_2的XRD 表征  32-33
    3.2.2 K_2La_2Ti_3O_(10)的XRD 表征  33
    3.2.3 K_2La_2Ti_3O_(10)金属离子交换产物的XRD 表征  33-34
    3.2.4 GdBCO 的XRD 表征  34-35
  3.3 样品的UV-Vis DRS 表征  35-36
    3.3.1 Ti0_2的UV-Vis DRS 表征  35
    3.3.2 K_2La_2Ti_3O_(10)及其金属离子交换产物的UV-Vis DRS 表征  35-36
    3.3.3 其他金属氧化物的UV-Vis DRS 表征  36
  3.4 样品的BET 表征  36-37
  3.5 本章小结  37-38
第4章光催化活性研究  38-51
  4.1 氯苯的光催化降解实验  38-42
    4.1.1 氯苯空白对比实验  38
    4.1.2 Ti0_2降解氯苯的光催化活性  38-39
    4.1.3 层状K_2La_2Ti_3O_(10)降解氯苯的光催化活性  39-40
    4.1.4 K_2La_2Ti_3O_(10)的金属离子交换产物对氯苯的光催化活性  40-41
    4.1.5 其他金属氧化物对氯苯的光催化活性  41-42
  4.2 甲苯的光催化降解实验  42-47
    4.2.1 甲苯空白对比实验  42-43
    4.2.2 Ti0_2降解甲苯的光催化活性  43-44
    4.2.3 层状K_2La_2Ti_3O_(10)降解甲苯的光催化活性  44
    4.2.4 K_2La_2Ti_3O_(10)的金属离子交换产物对甲苯的光催化活性  44-46
    4.2.5 其他金属氧化物对甲苯的光催化活性  46-47
  4.3 氯苯和甲苯的光催化反应机理  47-50
    4.3.1 氯苯的反应机理  47
    4.3.2 甲苯的反应机理  47-50
  4.4 本章小结  50-51
第5章反应动力学的探讨  51-60
  5.1 光催化动力学  51-52
  5.2 不同催化剂下氯苯的光催化动力学方程  52-55
    5.2.1 P25 及自制Ti0_2  52
    5.2.2 K_2La_2Ti_3O_(10)及其金属离子交换产物  52-54
    5.2.3 其他金属氧化物催化剂  54-55
  5.3 不同催化剂下甲苯的光催化动力学方程  55-58
    5.3.1 P25 和自制Ti0_2  55-56
    5.3.2 K_2La_2Ti_3O_(10)及其金属离子交换产物  56-57
    5.3.3 其他金属氧化物催化剂  57-58
  5.4 本章小结  58-60
结论  60-61
参考文献  61-67
致谢  67

可见光催化降解氯苯和甲苯的研究

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