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钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的活性和抗氯性研究
作 者: 孙忠
导 师: 黄海凤
学 校: 浙江工业大学
专 业: 环境工程
关键词: 钙钛矿催化剂 VOCs 催化燃烧 活性 抗氯性
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
下 载: 72次
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内容摘要
随着化学工业的迅速发展,可挥发性有机废气(VOCs)已经成为目前主要的大气污染物之一,催化燃烧VOCs是一种常用的高效、节能和环境友好的治理方法。开发廉价、高效和稳定的催化剂是目前VOCs催化燃烧的研究热点之一。论文基于钙钛矿催化剂,考察了其催化燃烧VOCs的活性和抗氯性,研究了影响钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的活性和抗氯性的关键因素。论文采用共沉淀法制备了系列LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)钙钛矿催化剂,通过XRD、BET、H2-TPR、O2-TPD等手段表征了催化剂结构和理化性质,并考察了其催化燃烧VOCs的性能。研究表明,LaBO3催化燃烧VOCs的活性由B位离子的氧化–还原能力决定,LaCoO3和LaMnO3具有最好的氧化-还原性和催化活性。LaCoO3、LaNiO3属于阴离子缺陷钙钛矿结构,适合催化燃烧甲苯、乙酸乙酯、丙酮等低温下易活化、分子C-H键键能较弱的VOCs。LaMnO3属于阳离子缺陷钙钛矿结构,适合催化燃烧苯、二氯甲烷等难活化、分子C-H键键能较高的VOCs。LaBO3催化剂的抗氯性研究表明,LaCoO3、LaFeO3、LaNiO3催化剂在二氯甲烷燃烧反应中钙钛矿结构会遭到破坏,活性中心发生重构,发生永久性失活;LaMnO3催化剂结构具有较好的抗氯性,其表面活性位虽会发生变化,但反应初始阶段重构后很快达到平衡,活性能长期保持稳定;LaCrO3催化剂活性差,但其抗氯性最好,晶相结构不受反应气氛影响。为进一步提高LaMnO3催化剂催化燃烧VOCs的活性,论文考察了A位Ce、Sr掺杂对LaMnO3钙钛矿催化剂结构和性能的影响。研究表明,当Ce掺杂量x<0.3时,La1-XCeXMnO3催化剂钙钛矿晶相单一,随着Ce掺杂量进一步增加,晶格氧数量增加,催化燃烧活性提高,但催化剂中产生CeO2杂晶相;对La1-XSrXMnO3催化剂而言,当Sr的掺杂量x≤0.3时,随着掺杂量增加,催化剂钙钛矿结构更加完整,氧空位增多,催化剂燃烧活性提高,但Sr掺杂量x达到0.5时,钙钛矿结构被破坏,催化剂活性降低。论文最后考察了La0.8A0.2MnO3(A=Ce、Sr)钙钛矿催化剂催化燃烧二氯甲烷的稳定性。结果表明,La0.8A0.2MnO(3A=Ce、Sr)催化剂催化燃烧二氯甲烷具有较好的稳定性,在完成表面重构以后,反应温度和二氯甲烷进料浓度对催化剂的性能影响不大。
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全文目录
摘要 4-6 ABSTRACT 6-12 第一章 绪论 12-15 1.1 选题背景及意义 12-13 1.2 本文研究的主要内容 13-15 第二章 文献综述 15-26 2.1 VOCs简介 15-16 2.2 VOCs的控制技术概述 16-17 2.3 VOCs催化燃烧技术 17-25 2.3.1 贵金属催化剂 18-20 2.3.2 非贵金属催化剂 20-21 2.3.3 钙钛矿催化剂催化性能 21-24 2.3.4 钙钛矿催化剂制备方法 24-25 2.4 结语 25-26 第三章 实验部分 26-30 3.1 催化剂制备 26-27 3.1.1 主要实验药品 26 3.1.2 催化剂制备方法 26-27 3.2 催化剂表征分析 27-28 3.2.1 XRD表征分析 27 3.2.2 氮气物理吸附(BET) 27 3.2.3 程序升温氢气还原(H_2-TPR) 27 3.2.4 程序升温脱附(0_2-TPD) 27-28 3.3 催化剂性能评价 28-30 3.3.1 实验流程简述 28-29 3.3.2 评价条件 29-30 第四章 LaB0_3催化剂的活性和抗氯性研究 30-45 4.1 LaB0_3催化燃烧活性研究 30-34 4.1.1 催化燃烧非氯代烃活性研究 30-33 4.1.2 催化燃烧氯代烃活性研究 33-34 4.2 LaB0_3催化燃烧抗氯性研究 34-36 4.3 LaB0_3催化剂表征 36-41 4.3.1 LaB0_3催化剂的结构性质 36-37 4.3.2 程序升温氢气还原(H_2-TPR)表征 37-39 4.3.3 程序升温脱附(0_2-TPD)表征 39-40 4.3.4 LaB0_3催化剂二氯甲烷燃烧反应后的结构性质 40-41 4.4 分析与讨论 41-44 4.4.1 LaB0_3催化剂活性 41-43 4.4.2 LaB0_3催化剂抗氯性 43-44 4.5 本章小结 44-45 第五章 La_(1-x)A_xMnO_3(A= Ce、 Sr)催化剂活性和抗氯性研究 45-64 5.1 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化燃烧活性研究 45-48 5.1.1 催化燃烧VOCs活性测试 45-47 5.1.2 催化燃烧氯代烃活性测试 47-48 5.2 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化燃烧抗氯性研究 48-49 5.3 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化燃烧二氯甲烷稳定性研究 49-55 5.3.1 反应时间的影响 49-51 5.3.2 反应温度的影响 51-53 5.3.3 进料浓度的影响 53-55 5.4 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化剂表征 55-61 5.4.1 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化剂的结构性质 55-57 5.4.2 程序升温氢气还原(H_2-TPR)表征 57-59 5.4.3 程序升温脱附(0_2-TPD)表征 59-60 5.4.4 La_(0.8)A_(0.2)Mn0_3(A=Ce、Sr)催化剂二氯甲烷燃烧反应后的结构性质 60-61 5.5 分析与讨论 61-62 5.6 本章小结 62-64 第六章 结论与展望 64-67 6.1 结论 64-65 6.2 展望 65-67 参考文献 67-73 致谢 73-74 攻读学位期间发表的论文 74
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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