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钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的活性和抗氯性研究

作 者: 孙忠
导 师: 黄海凤
学 校: 浙江工业大学
专 业: 环境工程
关键词: 钙钛矿催化剂 VOCs 催化燃烧 活性 抗氯性
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
下 载: 72次
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内容摘要


随着化学工业的迅速发展,可挥发性有机废气(VOCs)已经成为目前主要的大气污染物之一,催化燃烧VOCs是一种常用的高效、节能和环境友好的治理方法。开发廉价、高效和稳定的催化剂是目前VOCs催化燃烧的研究热点之一。论文基于钙钛矿催化剂,考察了其催化燃烧VOCs的活性和抗氯性,研究了影响钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的活性和抗氯性的关键因素。论文采用共沉淀法制备了系列LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)钙钛矿催化剂,通过XRD、BET、H2-TPR、O2-TPD等手段表征了催化剂结构和理化性质,并考察了其催化燃烧VOCs的性能。研究表明,LaBO3催化燃烧VOCs的活性由B位离子的氧化–还原能力决定,LaCoO3和LaMnO3具有最好的氧化-还原性和催化活性。LaCoO3、LaNiO3属于阴离子缺陷钙钛矿结构,适合催化燃烧甲苯、乙酸乙酯、丙酮等低温下易活化、分子C-H键键能较弱的VOCs。LaMnO3属于阳离子缺陷钙钛矿结构,适合催化燃烧苯、二氯甲烷等难活化、分子C-H键键能较高的VOCs。LaBO3催化剂的抗氯性研究表明,LaCoO3、LaFeO3、LaNiO3催化剂在二氯甲烷燃烧反应中钙钛矿结构会遭到破坏,活性中心发生重构,发生永久性失活;LaMnO3催化剂结构具有较好的抗氯性,其表面活性位虽会发生变化,但反应初始阶段重构后很快达到平衡,活性能长期保持稳定;LaCrO3催化剂活性差,但其抗氯性最好,晶相结构不受反应气氛影响。为进一步提高LaMnO3催化剂催化燃烧VOCs的活性,论文考察了A位Ce、Sr掺杂对LaMnO3钙钛矿催化剂结构和性能的影响。研究表明,当Ce掺杂量x<0.3时,La1-XCeXMnO3催化剂钙钛矿晶相单一,随着Ce掺杂量进一步增加,晶格氧数量增加,催化燃烧活性提高,但催化剂中产生CeO2杂晶相;对La1-XSrXMnO3催化剂而言,当Sr的掺杂量x≤0.3时,随着掺杂量增加,催化剂钙钛矿结构更加完整,氧空位增多,催化剂燃烧活性提高,但Sr掺杂量x达到0.5时,钙钛矿结构被破坏,催化剂活性降低。论文最后考察了La0.8A0.2MnO3(A=Ce、Sr)钙钛矿催化剂催化燃烧二氯甲烷的稳定性。结果表明,La0.8A0.2MnO(3A=Ce、Sr)催化剂催化燃烧二氯甲烷具有较好的稳定性,在完成表面重构以后,反应温度和二氯甲烷进料浓度对催化剂的性能影响不大。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
第一章 绪论  12-15
  1.1 选题背景及意义  12-13
  1.2 本文研究的主要内容  13-15
第二章 文献综述  15-26
  2.1 VOCs简介  15-16
  2.2 VOCs的控制技术概述  16-17
  2.3 VOCs催化燃烧技术  17-25
    2.3.1 贵金属催化剂  18-20
    2.3.2 非贵金属催化剂  20-21
    2.3.3 钙钛矿催化剂催化性能  21-24
    2.3.4 钙钛矿催化剂制备方法  24-25
  2.4 结语  25-26
第三章 实验部分  26-30
  3.1 催化剂制备  26-27
    3.1.1 主要实验药品  26
    3.1.2 催化剂制备方法  26-27
  3.2 催化剂表征分析  27-28
    3.2.1 XRD表征分析  27
    3.2.2 氮气物理吸附(BET)  27
    3.2.3 程序升温氢气还原(H_2-TPR)  27
    3.2.4 程序升温脱附(0_2-TPD)  27-28
  3.3 催化剂性能评价  28-30
    3.3.1 实验流程简述  28-29
    3.3.2 评价条件  29-30
第四章 LaB0_3催化剂的活性和抗氯性研究  30-45
  4.1 LaB0_3催化燃烧活性研究  30-34
    4.1.1 催化燃烧非氯代烃活性研究  30-33
    4.1.2 催化燃烧氯代烃活性研究  33-34
  4.2 LaB0_3催化燃烧抗氯性研究  34-36
  4.3 LaB0_3催化剂表征  36-41
    4.3.1 LaB0_3催化剂的结构性质  36-37
    4.3.2 程序升温氢气还原(H_2-TPR)表征  37-39
    4.3.3 程序升温脱附(0_2-TPD)表征  39-40
    4.3.4 LaB0_3催化剂二氯甲烷燃烧反应后的结构性质  40-41
  4.4 分析与讨论  41-44
    4.4.1 LaB0_3催化剂活性  41-43
    4.4.2 LaB0_3催化剂抗氯性  43-44
  4.5 本章小结  44-45
第五章 La_(1-x)A_xMnO_3(A= Ce、 Sr)催化剂活性和抗氯性研究  45-64
  5.1 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化燃烧活性研究  45-48
    5.1.1 催化燃烧VOCs活性测试  45-47
    5.1.2 催化燃烧氯代烃活性测试  47-48
  5.2 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化燃烧抗氯性研究  48-49
  5.3 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化燃烧二氯甲烷稳定性研究  49-55
    5.3.1 反应时间的影响  49-51
    5.3.2 反应温度的影响  51-53
    5.3.3 进料浓度的影响  53-55
  5.4 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化剂表征  55-61
    5.4.1 La_(1-x)A_xMnO_3(A=Ce、Sr)催化剂的结构性质  55-57
    5.4.2 程序升温氢气还原(H_2-TPR)表征  57-59
    5.4.3 程序升温脱附(0_2-TPD)表征  59-60
    5.4.4 La_(0.8)A_(0.2)Mn0_3(A=Ce、Sr)催化剂二氯甲烷燃烧反应后的结构性质  60-61
  5.5 分析与讨论  61-62
  5.6 本章小结  62-64
第六章 结论与展望  64-67
  6.1 结论  64-65
  6.2 展望  65-67
参考文献  67-73
致谢  73-74
攻读学位期间发表的论文  74

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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