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形貌控制铂及铂合金催化剂的制备与电化学性能研究

作　者: 沈天天
导　师: 陈猛
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: 燃料电池 催化剂 形貌控制 PtNi合金 高指数晶面
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


随着化石能源的不断消耗和人们环保意识的提高，发展新的能源转化及储能装置，例如燃料电池、超级电容器、锂离子电池等，对解决迫在眉睫的能源危机是必要的。燃料电池作为一种高能量密度、环保的储能装置，已经受到科研界的广泛关注。目前，大量的研究致力于开发出高性能的燃料电池。在几乎所有的贵金属纳米材料中，铂和铂基合金纳米材料仍然是必不可少的最有效的燃料电池催化剂。然而，燃料电池商业化最大的制约因素是铂催化剂高昂的成本和它的稳定性。因此，期望合成出一种先进的催化剂，降低铂的用量同时又增强催化的活性和稳定性。本文中研究的形貌控制合成PtNi合金催化剂以及高指数晶面Pt催化剂就达到了这样的效果。本文中通过高温热还原法，由于升温速度的不同分别合成了多支形花状Pt3Ni合金和多面体PtNi合金，并进一步测试它们对甲醇氧化和氧还原反应的催化性能。测试结果表明，多支形花状Pt3Ni合金催化剂对甲醇氧化的峰值电流接近传统Pt/C催化剂的4倍，在0.25V的计时电流曲线的整个区间内的电流密度，多支形花状Pt3Ni合金催化剂是传统Pt/C催化剂的13倍。这充分证明了，多支形花状Pt3Ni合金催化剂显著增强的抗毒化能力和电化学活性。此外，在氧还原反应中，通过K-L曲线，得到多支形花状Pt3Ni合金催化氧气生成水的途径更接近4电子途径。本文还通过水热法合成了具有（411）高指数晶面的Pt凹面立方体，并测试了它对甲醇氧化反应的催化能力和循环稳定性。结果表明，具有（411）高指数晶面的Pt凹面立方体催化剂对甲醇氧化能力为传统Pt/C催化剂3.5倍，0.15V时的计时电流高于传统Pt/C催化剂7.7倍。并且，经过2000个循环的老化测试，具有（411）高指数晶面的Pt凹面立方体催化剂衰减仅为5%，而传统Pt/C催化剂则衰减了63%。这说明，高指数晶面大大提高了催化剂的电化学活性和稳定性。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-11
第1章 绪论  11-23
  1.1 课题背景与研究的目的和意义  11-12
  1.2 燃料电池概述  12-15
    1.2.1 燃料电池的工作原理  12-13
    1.2.2 燃料电池分类  13-14
    1.2.3 质子交换膜燃料电池(PEMFC)  14
    1.2.4 直接甲醇燃料电池(DMFC)  14-15
  1.3 形貌控制燃料电池催化剂研究进展  15-22
    1.3.1 合成方法概述  16-18
    1.3.2 溶液法合成机理  18-21
    1.3.3 高指数晶面催化剂  21-22
  1.4 本文主要研究内容  22-23
第2章 实验材料与研究方法  23-30
  2.1 实验药品、材料及仪器设备  23-24
    2.1.1 实验药品与材料  23-24
    2.1.2 实验仪器设备  24
  2.2 催化剂薄膜工作电极制备及催化剂结构及组成的物理表征  24-26
    2.2.1 催化剂薄膜工作电极制备  24
    2.2.2 透射电子显微镜测试(TEM)  24-25
    2.2.3 扫描电子显微镜测试(SEM)  25
    2.2.4 X 射线衍射测试(XRD)  25-26
    2.2.5 X 射线光电子能谱(XPS)  26
    2.2.6 能量散射光谱测试(EDS)  26
  2.3 电化学性能测试  26-30
    2.3.1 电化学测试体系  26
    2.3.2 电化学活性面积(EAS)测试  26-27
    2.3.3 循环伏安扫描(CV)  27-28
    2.3.4 线性电位扫描(LSV)  28-29
    2.3.5 计时电流法(CA)  29-30
第3章 多支形纳米花 Pt_3Ni 和多面体 PtNi 合金催化剂的制备与性能测试  30-53
  3.1 引言  30-31
  3.2 Pt_3Ni 多支形纳米花催化剂的制备  31-33
    3.2.1 Pt_3Ni 多支形纳米花催化剂的制备方法的选择  31
    3.2.2 OM/OA 比例对材料形貌的影响  31-32
    3.2.3 W(CO)_6的对材料形貌的影响  32-33
  3.3 Pt_3Ni 多支形纳米花状催化剂物理性能的表征  33-39
    3.3.1 EDS 能谱分析  33-34
    3.3.2 透射电子显微镜测试(TEM)  34-36
    3.3.3 XPS 能谱分析  36-38
    3.3.4 XRD 能谱分析  38-39
  3.4 PtNi 多面体形纳米催化剂的制备及物理表征  39-40
    3.4.1 PtNi 多面体形纳米催化剂的制备方法  39
    3.4.2 PtNi 多面体催化剂 TEM 测试  39
    3.4.3 PtNi 多面体催化剂 XRD 测试  39-40
  3.5 Pt/C 催化剂的制备及物理性能的表征  40-41
    3.5.1 Pt/C 催化剂的制备方法  40
    3.5.2 Pt/C 催化剂的 TEM 测试  40-41
  3.6 Pt_3Ni 合金形貌控制催化剂合成机理的研究  41-43
  3.7 Pt_3Ni 多支形纳米花催化剂电化学性能分析  43-52
    3.7.1 甲醇氧化电化学性能分析  43-45
    3.7.2 CO 溶出实验  45-46
    3.7.3 氧还原电化学性能分析  46-52
  3.8 本章小结  52-53
第4章 Pt 凹面立方体催化剂的制备与性能测试  53-64
  4.1 引言  53
  4.2 高指数晶面 Pt 凹面立方体催化剂的制备  53-55
    4.2.1 制备方法  53
    4.2.2 甲胺在合成中的作用  53-54
    4.2.3 PVP 在合成中的作用  54-55
  4.3 高指数晶面 Pt 凹面立方体催化剂的物理性能的表征  55-59
    4.3.1 Pt 凹面立方体催化剂 SEM 测试  55-56
    4.3.2 Pt 凹面立方体催化剂 TEM 测试  56-58
    4.3.4 XRD 测试  58-59
  4.4 高指数晶面 Pt 凹面立方体催化剂电化学性能分析  59-63
    4.4.1 Pt 凹面立方体催化剂甲醇氧化测试  59-62
    4.4.2 Pt 凹面立方体催化剂稳定性测试  62-63
  4.5 本章小结  63-64
结论  64-65
参考文献  65-73
致谢  73

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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