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燃料电池用贵金属（Pt、Au、Pd）催化剂的制备及性能研究

作　者: 陈林燕
导　师: 杨喜昆
学　校: 昆明理工大学
专　业: 材料物理化学
关键词: 燃料电池 氧还原反应 Au@Pt催化剂 PtNi合金催化剂 甲醇氧化
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


随着世界现代工业的迅猛发展,自然界所能供给能源的日渐枯竭,而且环境污染的日益严重,燃料电池作为一种清洁、高效、安全的新能源,显示出了广阔和诱人的市场开发前景。近几年来,燃料电池研究主要集中在阴极催化剂,因为阴极氧还原反应(ORR)的反应速率,相较于阳极氢氧化(HOR)要慢得多,这使得阴极还需要大量的Pt才能保证阴极反应的速率。由于,铂资源匮乏,价格昂贵,易因CO中毒而失活,这些严重限制了燃料电池的商业化进程。为了降低催化剂成本,改善催化剂性能,合金化或核壳技术是一种非常有效的手段,它可以有效地降低Pt负载量、提高Pt利用率,还可以通过其他金属引入,来改善Pt的电子结构提高催化性能。本文采用共还原法制备出核壳结构的Au@Pd纳米粒子,再负载在多壁碳纳米管表面,制备出Au@Pd/MWCNTs催化剂。运用XRD、TEM及XPS等表征手段分析Au@Pd/MWCNTs催化剂表明：小尺寸(-5rnm)的Au@Pt纳米颗粒均匀分散在多壁碳纳米管表面。电化学测试结果表明：Au@Pd/MWCNTs催化剂的ORR催化活性随着Au含量的增加而提高。利用浸渍还原法制备的不同比例的PtNi/MWCNTs合金催化剂,XRD,TEM,XPS测试表明我们得到了小尺寸,分散性均匀的PtNi合金催化剂。电化学研究结果表明：碱性电解液中,PtNi合金催化剂的面积活性随着Ni含量的增加而降低。相反在酸性电解液中,PtNi合金催化剂的面积活性随着Ni含量的增加而增大。但是在酸性电解液中,PtNi合金催化剂的稳定性却比不上碱性电解液中。此外,通过甲基橙改性Au纳米胶体,然后将其负载在MWCNTs上,最终得到Au/MWCNTs催化剂。TEM和XRD分析表明Au纳米粒子直径为3-6nm,且Au纳米粒子分散均匀。电化学测试表明：甲基橙改性Au纳米粒子后,合成Au/MWCNTs催化剂对CH3OH氧化的电催化活性,相较于没有经过甲基橙改性的Au/MWCNTs明显增强。说明甲基橙改性Au纳米粒子,能够为Au与MWCNTs的连接及分散起到关键作用。并且甲基橙Au纳米粒子后,合成的Au/MWCNTs催化剂活性随着甲基橙含量的增加是呈现“火山型”变化的。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
第一章 绪论  9-27
  1.1 引言  9-10
  1.2 燃料电池的分类  10-15
    1.2.1 低温燃料电池  10-11
    1.2.2 中温燃料电池  11-12
    1.2.3 高温燃料电池  12
    1.2.4 直接甲醇燃料电池  12-15
  1.3 催化剂载体的分类和处理方法  15-20
    1.3.1 碳黑载体  16
    1.3.2 碳纳米管  16-17
    1.3.3 碳纳米纤维  17-18
    1.3.4 介孔碳材料  18
    1.3.5 石墨烯  18-19
    1.3.6 其他碳载体  19
    1.3.7 载体的处理方法  19-20
  1.4 催化剂  20-22
    1.4.1 阳极催化剂  20-21
    1.4.2 阴极催化剂  21
    1.4.3 新型催化剂  21-22
  1.5 催化剂的合成方法  22-25
    1.5.1 浸渍法  22
    1.5.2 胶体法  22-23
    1.5.3 微乳法  23-24
    1.5.4 微波法  24
    1.5.5 光化学合成法  24-25
  1.6 论文的选题思路及其研究内容  25-26
  1.7 创新点  26-27
第二章 实验  27-35
  2.1 实验仪器  27-28
  2.2 实验药品  28
  2.3 实验过程  28-30
    2.3.1 载体MWCNTs的功能化处理  28-29
    2.3.2 催化剂的制备  29-30
    2.3.3 工作电极的制备  30
  2.4 催化剂的表征  30-32
    2.4.1 XPS的表征  30
    2.4.2 XRD测试  30-31
    2.4.3 TEM测试  31-32
  2.5 电化学测试  32-35
    2.5.1 循环伏安法  32-33
    2.5.2 线形扫描  33-35
第三章 Au@Pd/MWCNTs催化剂的表征与氧还原性能测试  35-41
  3.1 Au@Pd/MWCNTs催化剂的TEM分析  35
  3.2 Au@Pd/MWCNTs催化剂的XRD分析  35-36
  3.3 Au@Pd/MWCNTs催化剂的XPS分析  36-38
  3.4 Au@Pd/MWCNTs催化剂的电化学分析  38-40
    3.4.1 Au@Pd/MWCNTs催化剂的循环伏安电化学性能测试  38-39
    3.4.2 共还原法制备的Au@Pd/MWCNTs催化剂的线性电势扫描测试  39-40
  3.5 本章小结  40-41
第四章 PtNi合金催化剂的表征及电催化活性研究  41-49
  4.1 PtNi合金催化剂的表征  41-43
    4.1.1 PtNi合金催化剂的XRD表征  41-42
    4.1.2 PtNi合金催化剂的TEM表征  42-43
    4.1.3 PtNi合金催化剂的XPS表征  43
  4.2 PtNi合金催化剂的电化学测试  43-47
    4.2.1 PtNi合金催化剂在不同酸碱性电解液中的氧还原循环伏安测试  44-47
  4.3 本章小结  47-49
第五章 甲基橙改性Au纳米粒子及合成Au/MWCNT_s  49-57
  5.1 引言  49
  5.2 Au胶体的制备  49-50
  5.3 Au前驱体溶液的UV-Vis吸收光谱分析  50-51
  5.4 Au/MWCNT_s催化剂的制备  51
  5.5 Au/MWCNT_s催化剂的TEM和XRD分析  51-53
  5.6 Au/MWCNT_s催化剂电化学测试  53-55
    5.6.1 甲基橙改性Au纳米粒子后Au/MWCNT_s的电化学性能测试  53-54
    5.6.2 不同含量的甲基橙改性Au纳米粒子的电化学测试  54-55
  5.7 本章小结  55-57
第六章 结论  57-59
致谢  59-61
参考文献  61-66
附录 攻读硕士学位期间发表论文情况  66-68

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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