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负载型PdCl_2-CuCl_2催化剂室温催化氧化CO的研究

作　者: 秦越
导　师: 张泽廷
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: CO 催化氧化 Pd-Cu 反应动力学室温
分类号: X13
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本论文主要研究了负载型PdCl2-CuCl2催化剂在室温下催化氧化 CO的性能及其活性影响因素,并达到室温下消除CO污染物的目的。本文采用等体积浸渍法制备催化剂,研究了各种不同载体以及活性组分负载量对催化活性的影响。结果表明,使用γ-Al2O3为载体的催化效果明显好于其他载体,当负载量为2%Pd-2%Cu时,催化效果最好。所制备的催化剂具有较好的活性及稳定性,进而确定了最佳催化剂的制备条件。在室温下,负载量为2%Pd-2%Cu的催化剂对浓度为2.23×10-4mol/L的CO的转化率可达到90%以上。此外,分别采用Cu(NO3)2和FeCl3代替CuCl2为体系提供Cu2+和Clˉ,催化效果并不理想。同时,以CO催化氧化作为目标反应,考察了影响催化剂催化性能的评价条件。水气的存在是该催化反应能够发生的前提；反应温度的变化对催化效能影响较小,室温下2.23×10-4 mol/L的CO转化率可达到90%以上；而反应气浓度变化对催化性能影响显著,浓度为1.34×10-4 mol/L的CO处理效果较好,浓度高于或低于此浓度转化率都将下降。此外,还考察了O2浓度、添加杂原子以及催化剂粒径大小对催化反应的影响。利用SEM、XRD、XPS对催化剂进行了表征,考察了催化剂的表面形态,活性组分存在状态。通过FTIR表征对催化反应过程进行了考察,并与性能评价结果进行了相互验证,推测出了催化过程的反应机理。利用循环反应器,测定了CO在PdCl2-CuCl2/γ-Al203上的本征反应动力学,提出了反应动力学模型,用统计学检验对所得模型进行假设检验,结果表明所得动力学模型相关性较好,可信度高。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-15
第一章文献综述  15-35
  1.1 前言  15-16
  1.2 CO氧化催化剂  16-24
    1.2.1 CO催化氧化的研究背景  16
    1.2.2 贵金属催化剂  16-19
    1.2.3 非贵金属催化剂  19-21
    1.2.4 催化剂的载体  21-24
  1.3 低温催化氧化CO钯催化剂的研究  24-30
  1.4 Wacker催化剂在乙烯氧化制乙醛中的应用  30-33
  1.5 本课题研究目的和主要研究内容  33-35
第二章催化剂的制备及评价  35-39
  2.1 实验部分  35-37
    2.1.1 原料与试剂  35
    2.1.2 实验气体  35-36
    2.1.3 设备与仪器  36
    2.1.4 载体的预处理  36-37
    2.1.5 催化剂的制备方法  37
  2.2 催化剂的活性评价  37-39
第三章制备条件对催化剂性能的影响  39-45
  3.1 催化剂载体的影响  39-41
    3.1.1 活性评价  39-40
    3.1.2 结果与讨论  40-41
  3.2 活性组分负载量的影响  41-43
    3.2.1 性能评价  41-42
    3.2.2 结果与讨论  42-43
  3.3 活性组分的影响  43-44
  本章小结  44-45
第四章负载型PdCl_2-CuCl_2催化剂室温催化氧化CO的性能  45-57
  4.1 水含量的影响  45-47
    4.1.1 评价条件  45
    4.1.2 结果与讨论  45-47
  4.2 温度的影响  47-49
    4.2.1 评价条件  47
    4.2.2 结果与讨论  47-49
  4.3 反应气体浓度的影响  49-50
    4.3.1 CO浓度的影响  49
    4.3.2 O_2浓度的影响  49-50
  4.4 杂原子的影响  50-51
  4.5 催化剂粒径的影响  51-52
  4.6 催化剂的稳定性  52-55
    4.6.1 存放稳定性  52-53
    4.6.2 高温稳定性  53-55
  本章小结  55-57
第五章催化剂的表征及反应机理的研究  57-67
  5.1 催化剂的表征方法  57
  5.2 结果与讨论  57-63
    5.2.1 扫描电镜(SEM)  57-58
    5.2.2 EDS表征  58-59
    5.2.3 X射线粉末衍射(XRD)  59-60
    5.2.4 X光电子能谱(XPS)  60-62
    5.2.5 红外光谱(FTIR)  62-63
  5.3 机理分析  63-65
  本章小结  65-67
第六章本征反应动力学的研究  67-77
  6.1 实验部分  67-70
    6.1.1 催化剂的制备  67
    6.1.2 催化剂的稳定性  67-68
    6.1.3 实验装置  68-69
    6.1.4 内外扩散效应  69-70
  6.2 结果与讨论  70-76
    6.2.1 模型参数估计  70-74
    6.2.2 速率常数k和反应活化能的确定  74-75
    6.2.3 模型检验  75-76
  本章小结  76-77
第七章结论  77-79
参考文献  79-84
致谢  84-85
研究成果及发表的论文  85-86
作者及导师简介  86-87
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  87-88

负载型PdCl_2-CuCl_2催化剂室温催化氧化CO的研究

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