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环境与生物样品中PCDD/Fs和DL-PCBs的分析方法与环境行为初步研究

作　者: 任曼
导　师: 彭平安
学　校: 中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）
专　业: 环境科学
关键词: 二恶英类二恶英多氯联苯分析方法大气降尘食品环境行为
分类号: X131.1
类　型: 博士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

经济的迅速增长、工业生产力的不断提高和能源消耗的快速增加，给环境带来了日益严重的负面影响。电子垃圾焚烧、城市固体废物焚烧和汽车尾气等排放产生的二恶英（PCDD／Fs）或类二恶英多氯联苯（DL-PCBs），给环境和人体健康造成了巨大的安全隐患。因此，必须开展一些环境和生物样品中的二恶英和类二恶英多氯联苯的调查与研究，从而为限制排放、治理污染提供依据。近年来发达国家已经对二恶英环境科学进行了大量的研究，在二恶英的污染源分析和环境地球化学研究方面取得了积极进展。而国内对二恶英的研究尚处在起步阶段，尤其是二恶英及其类似物的环境行为的研究更显薄弱。基于此，在总结国外相关研究成果上，以建立可靠的环境和生物样品中二恶英和类二恶英多氯联苯的分析方法、初步评估其污染状况、探索污染的可能来源、考察污染物的环境行为为目标，提出了本论文的主要研究内容：（1）建立环境和生物样品中二恶英和类二恶英多氯联苯的分析方法；（2）初步调查和评估某些食品样品中二恶英和类二恶英多氯联苯的污染状况，比较了他们和当地环境样品之间的关系；（3）测定广州地区大气二恶英的沉降通量，研究其时空分布特点，讨论二恶英沉降通量和气候、环境因素之间的关系；（4）粗略估计广州市降尘中二恶英的来源，初步探索二恶英在沉降过程的环境行为。在美国环境保护署标准方法EPA1613的基础上，对该法进行了改进，建立了可靠的环境样品中二恶英的分析方法，即：用酸性硅胶床—多段硅胶柱—碱性氧化铝柱净化样品，用气相色谱联用高分辨质谱测定含量。研究结果表明，用该法分析二恶英标准溶液，四次分析结果的RSD＜7.1％，回收率可达62-103％；标准参考样的分析结果与标准值基本吻合，三次实验结果的RSD≤15％。在此基础上，采用酸性硅胶床—多段硅胶柱净化样品，用佛罗里硅藻土柱分离二恶英和类二恶英多氯联苯，用凝胶渗透色谱柱去除土壤和沉积物中的高分子干扰物，建立了同时分析环境样品中二恶英和类二恶英多氯联苯的分析方法。研究结果表明，用该法分析二恶英和二恶英多氯联苯标准溶液，平行四次的分析结果为：RSD（PCDD／Fs）＜8.9％，RSD（PCBs）＜11.4％，回收率可达60-105％。采用该法成功参与第十一届国际不同实验室之间分析环境样品（沉积物、淤泥、土壤和飞灰）中二恶英和类二恶英多氯联苯的比对实验，表明本研究方法是可靠的。前人的研究表明，生物体内二恶英和类二恶英多氯联苯的毒性贡献相当，人体内的毒性当量90％以上来源于食品，尤其是动物性食品。针对油脂含量高的动物样品，根据相分配原理，使用大体积溶剂、大量酸性硅胶、且数次净化的酸性硅胶床前处理方法，解决了生物样品中二恶英浓度低、取样量大的问题。采用该法测定了鸡肉、鸭肉、蛋、猪肉、火腿等食品中的二恶英和类二恶英多氯联苯，并分析食品中二恶英类化合物的分布特点。结果表明：尽管食品产地不一，浓度差别较大，但其分布特点（尤其是类二恶英多氯联苯）是比较相似的，暗示它们的污染源分析可能比较困难，生物对低氯代二恶英富集因子较高。大气沉降是大气中的二恶英转移到土壤、水体等的主要迁移途径，是二恶英源和汇的重要关联。在本实验室对大气、土壤、沉积物的研究基础上，对广州市的大气沉降进行了研究。研究表明，五山每年的四到八氯代二恶英总沉降通量为170-3000（平均1500）pg m^-2 day^-1，相应的毒性当量为2.1-41（平均20）WHO-TEQm^-2 day^-1。在雨季，员村、海珠和长滋的沉降通量分别为37，27 and 28 pgWHO-TEQ m^-2 day^-1。上述结果表明广州市大气环境中二恶英的污染程度较高。降尘中二恶英同系物或单体分布在时空上具有相似性，暗示来源相似。雨季的二恶英沉降通量明显高于干季。相关分析显示雨天天数、降水量、降尘中二恶英的浓度和总有机碳对二恶英沉降通量的影响较大，而月平均气温对二恶英沉降通量变化的影响不大。大气颗粒物沉降通量季节变化不大，但是在干季或者湿季，和二恶英的沉降通量有一定关系。楼顶和附近交通要道降尘的比较结果显示汽车尾气可能是二恶英的重要来源。同时，和气溶胶或土壤中的二恶英相比，沉降过程对大气中低氯代的二恶英具有一定的选择性，降尘是土壤中二恶英的来源之一。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-8
目录  8-10
第一章绪论  10-26
  1、选题依据与意义  10-11
  2、国内外研究进展  11-24
    2.1 大气中二恶英的颗粒相/气相分布  11-14
    2.2 大气颗粒物相中的二恶英的粒径分布  14-17
    2.3 二恶英的光降解  17-18
    2.4 二恶英的生物降解  18-24
  3、目前存在的问题  24-25
  4、研究目的、研究内容及意义  25-26
第二章气相色谱/高分辨质谱联用测定环境样品中的二恶英  26-35
  1、引言  26
  2、实验部分  26-30
    2.1 仪器与试剂  26-27
    2.2 实验方法  27-30
  3、结果与讨论  30-33
    3.1 多柱层析净化样品  30
    3.2 工作曲线  30-31
    3.3 精密度和回收率  31
    3.4 方法空白  31-32
    3.5 标准参考样  32
    3.6 检出限  32-33
    3.7 降尘样品中二恶英的测定  33
  4、小结  33-35
第三章气相色谱/高分辨质谱联用测定二恶英和类二恶英多氯联苯以及国际比对结果  35-48
  1、引言  35-36
  2、实验部分  36-38
    2.1 仪器与试剂  36
    2.2 实验方法  36-38
  3、结果与讨论  38-42
    3.1 GPC去除油脂和高分子干扰物  38-39
    3.2 Florisil硅藻土分离PCBs和PCDD/Fs  39
    3.3 精密度和回收率  39
    3.4 方法空白和检测限  39-41
    3.5 实际样品中PCDD/Fs和PCBs的测定  41-42
  4、国际比对实验结果分析  42-46
  5、小结  46-48
第四章食品中二恶英和类二恶英多氯联苯的分析及环境行为初探  48-60
  1、引言  48-49
  2、实验部分  49-50
    2.1 仪器与试剂  49
    2.2 实验方法  49-50
  3、结果与讨论  50-57
    3.1 取样量估计  50-51
    3.2 酸性硅胶床去除油脂、极性物质和可氧化的杂质  51-52
    3.3 油脂含量  52
    3.4 待测物分析  52
    3.5 食品中同系物或同族体分布特征  52-57
  4、样品和可能源的比较  57-59
  5、小结  59-60
第五章广州市大气降尘中的二恶英  60-78
  1、引言  60-62
  2、采样和实验部分  62-64
    2.1 采样点  62-63
    2.2 样品采集  63
    2.3 二恶英分析  63-64
    2.4 总有机碳分析  64
  3、结果和讨论  64-77
    3.1 二恶英的沉降通量  64-69
    3.2 大气降尘中二恶英的分布  69-70
    3.3 二恶英沉降的季节变化  70-72
    3.4 二恶英沉降和大气颗粒沉降之间的关系  72-73
    3.5 二恶英沉降通量和有机碳  73
    3.6 楼顶和附近交通要道边的二恶英沉降的比较  73-75
    3.7 大气、土壤和降尘中二恶英的比较  75-77
  4、小结  77-78
结论与创新  78-81
  1、结论  78-80
  2、本论文的创新和特色之处  80-81
参考文献  81-93
已发表和待发表的论文  93-94
致谢  94-95

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