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碳化钼的表征和吡啶加氢脱氮性能研究

作　者: 樊秀菊
导　师: 靳广洲
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 碳化钼 助剂 表征 吡啶 加氢脱氮
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


采用程序升温还原碳化法制备了碳化钼催化剂，并用TG-DTA技术对氧化钼的还原碳化机理进行了研究，考察了Ni、Co助剂的用量对碳化钼催化剂合成的影响，进而采用XRD、BET、SEM、XPS等技术对制备的催化剂的晶貌特征、晶相结构以及催化剂表面元素组成等进行了表征，以吡啶／环己烷溶液为模型化合物，在高压微反装置上评价了制备的碳化钼催化剂的吡啶加氢脱氮性能。研究结果表明，MoO3在CH4／H2气氛中经过MoO3→MoO2→MoOxCy→Mo2C的过程被还原碳化为β-Mo2C，还原碳化终点温度在675℃左右。Mo2C表面存在着归属于Mo2+的Mo-C和Moδ+（5≤δ+≤6）的Mo-O物种；在MoO3本体中添加适量Ni、Co后，会改变还原碳化的历程，降低了还原碳化温度，并增大产物的比表面积，同时引起了Mo2C表面Mo／C和Mo／O原子比的变化。在负载型碳化钼催化剂中，Ni的加入降低了催化剂的还原碳化始、终温度，而Co的加入则仅仅使其还原碳化起点温度有所升高，对终点温度影响不大，Ni和Co的加入均降低了相应催化剂的比表面积，但是对其孔分布影响不明显。对吡啶加氢脱氮的反应活性评价表明，在相同的反应条件下，碳化钼催化剂的加氢脱氮活性要高于MoS2和MoO3，其适宜的合成条件为温度675℃、碳化气体（CH4／H2=1／4）空速1.8×104h-1左右，适宜的反应条件为压力4.0Mpa，反应空速2.5h-1。在Mo2C中分别加入Ni和Co助剂后，当Ni／Mo比为0.3或Co／Mo原子比为0.4时，Ni-Mo2C和Co-Mo2C的活性最高。在负载型碳化钼催化剂中分别加入Ni、Co和P助剂，当Ni／Mo比为0.4、Co／Mo比为0.4、P／Mo比为0.1时所制备的相应负载型碳化钼催化剂加氢脱氮活性最好。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-12
第一章 绪论  12-13
第二章 文献综述  13-21
  2.1 加氢精制催化剂的研究进展  13-14
  2.2 加氢脱氮反应机理  14-16
  2.3 碳化钼催化剂的研究进展  16-19
    2.3.1 碳化钼催化剂的制备方法  17-18
    2.3.2 碳化钼催化剂的助剂  18
    2.3.3 碳化钼催化剂的载体  18-19
    2.3.4 碳化钼催化剂的表征方法  19
  2.4 研究中的一些问题  19-20
  2.5 主要研究内容  20-21
第三章 实验部分  21-25
  3.1 实验药品及仪器  21-22
    3.1.1 实验药品  21-22
    3.1.2 实验仪器  22
  3.2 碳化钼催化剂的制备  22-23
    3.2.1 碳化钼催化剂前驱体的制备  22-23
    3.2.2 碳化钼催化剂的制备  23
  3.3 碳化钼催化剂加氢脱氮性能的评价  23
  3.4 TG-DTA 原位实验  23-24
  3.5 碳化钼催化剂的表征  24-25
    3.5.1 XRD表征  24
    3.5.2 BET 表征  24
    3.5.3 SEM 表征  24
    3.5.4 XPS表征  24-25
第四章 碳化钼催化剂合成的TG-DTA原位实验  25-33
  4.1 MoO_3在CH_4/H_2气氛中的TG-DTA行为分析  25-26
  4.2 NI助剂对MoO_3在CH_4/H_2气氛中TG-DTA行为的影响  26-28
    4.2.1 Ni-Mo双金属氧化物在CH_4/H_2气氛中TG-DTA行为分析  26-27
    4.2.2 Ni助剂的用量对MoO_3在CH_4/H_2气氛中TG-DTA行为的影响  27-28
  4.3 Co助剂对MoO_3在CH_4/H_2气氛中TG-DTA行为的影响  28-30
    4.3.1 Co-Mo双金属氧化物在CH_4/H_2气氛中TG-DTA行为分析  28-29
    4.3.2 Co助剂的用量对MoO_3在CH_4/H_2气氛中TG-DTA行为的影响  29-30
  4.4 MoO_3/Γ-AL_2O_3在CH_4/H_2气氛中的TG-DTA行为分析  30-31
  4.5 Mo_2C在H_2中的还原的TG-DTA行为分析  31-32
  4.6 小结  32-33
第五章 碳化钼催化剂的表征  33-56
  5.1 碳化钼催化剂的XRD表征  33-44
    5.1.1 Mo_2C的XRD表征  33-36
    5.1.2 Ni-Mo_2C的XRD表征  36-41
    5.1.3 Co-Mo_2C的XRD表征  41-43
    5.1.4 Mo_2C/γ-Al_2O_3催化剂的XRD表征  43-44
  5.2 碳化钼催化剂的BET表征  44-49
    5.2.1 Mo_2C的比表面积  44-45
    5.2.2 Ni助剂对Mo_2C催化剂的比表面积的影响  45
    5.2.3 Co助剂对Mo_2C催化剂的比表面积的影响  45-46
    5.2.4 负载型Mo_2C催化剂的比表面积  46
    5.2.5 Mo_2C催化剂的孔分布  46-49
  5.3 碳化钼催化剂的SEM表征  49-51
    5.3.1 Mo_2C催化剂的表面形貌  49
    5.3.2 Ni助剂对Mo_2C催化剂的表面形貌的影响  49-50
    5.3.3 Co助剂对Mo_2C催化剂的表面形貌的影响  50-51
    5.3.4 Mo_2C/γ-Al_2O_3催化剂的表面形貌  51
  5.4 XPG表征  51-55
    5.4.1 Mo_2C催化剂的XPS表征  51-54
    5.4.2 Ni助剂对Mo_2C表面元素组成以及价态分布的影响  54
    5.4.3 Co助剂对Mo_2C表面元素组成以及价态分布的影响  54-55
  5.5 小结  55-56
第六章 碳化钼催化剂吡啶加氢脱氮性能的评价  56-69
  6.1 碳化钼催化剂吡啶加氢脱氮性能  56-64
    6.1.1 硫化钼催化剂的加氢脱氮活性  56-57
    6.1.2 硫化钼、氧化钼和碳化钼催化剂的加氢脱氮活性对比  57-58
    6.1.3 还原碳化温度对碳化钼催化剂加氢脱氮活性的影响  58-59
    6.1.4 还原碳化气体空速对碳化钼催化剂加氢脱氮活性的影响  59
    6.1.5 反应压力对碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  59-60
    6.1.6 反应空速对碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  60-61
    6.1.7 Ni助剂对碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  61-63
    6.1.8 Co助剂对碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  63-64
  6.2 负载型碳化钼催化剂吡啶加氢脱氮性能  64-68
    6.2.1 Ni助剂对负载型碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  64-65
    6.2.2 Co助剂对负载型碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  65-66
    6.2.3 P助剂对负载型碳化钼催化剂加氢脱氮性能的影响  66-68
  6.3 小结  68-69
第七章 结论  69-71
参考文献  71-74
附录  74-77
致谢  77-78
研究成果及发表的学术论文  78-79
导师及作者简介  79-80
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  80-81

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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