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载体表面羟基化及其固载AlCl_3催化性质的研究

作　者: 邓少亮
导　师: 纪敏
学　校: 大连理工大学
专　业: 物理化学
关键词: SiO2羟基化 固载化AlCl3催化剂 工业混合烯烃 烷基化反应
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


直链烷基苯（LAB）是生产表面活性剂的重要原料，目前工业上生产主要采用HF为催化剂、由苯与长链烯烃通过烷基化反应制得，该工艺对设备腐蚀严重，产物不易分离，污染环境。本论文选用介孔SiO2和γ-Al2O3为载体，通过酸处理的方法对载体进行表面羟基化处理，并采用CCl4两步气相法制备了环境友好的固载化AlCl3催化剂，同时考察了其在苯与长链烯烃(C10=-C13=)烷基化反应中的活性和稳定性以及产物2-LAB的选择性。主要结果如下： （1）以SiO2为载体制备了固载化（SiO2）-O-AlCl2催化剂，并考察了酸处理对SiO2表面性质及其制备的催化剂烷基化反应性质的影响。结果表明，盐酸处理载体能够显著提高SiO2载体表面羟基浓度及AlCl3固载量，从而提高催化剂的稳定性及2-LAB的选择性。在烯烃完全转化的情况下，酸处理载体制备的催化剂可以循环使用17次，2-LAB的选择性达51％；而未经酸处理制备的催化剂仅使用11次。SiO2表面羟基化最佳盐酸浓度为3M，浸泡时间为48小时。通过对催化剂制备条件的考察，发现AlCl3催化剂的最佳固载温度为200℃。 （2）通过比较对（SiO2）-O-AlCl2和（Al2O3）-O-AlCl2两种催化剂的反应活性及催化剂上氯化物固载量发现，催化剂上活性物种[-O-AlCl2]含量相同（0.52g）时，（SiO2）-O-AlCl2催化剂可以循环使用7次，而（Al2O3）-O-AlCl2只可以循环使用3次。（SiO2）-O-AlCl2催化剂稳定性比（Al2O3）-O-AlCl2好，即以SiO2为载体制备的（SiO2）-O-AlCl2和以Al2O3为载体制备的（Al2O3）-O-AlCl2活性中心性质不同，（SiO2）-O-AlCl2催化剂上单位活性中心的催化反应能力好于（Al2O3）-O-AlCl2催化剂上活性中心反应能力。综合考虑（SiO2）-O-AlCl2与（Al2O3）-O-AlCl2两种催化剂应用于苯与工业混合烯烃烷基化反应的性能和催化剂制造成本，选择合适酸处理SiO2载体制备的（SiO2）-O-AlCl2用于工业试验比较理想。

全文目录


独创性说明  3-4
摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-10
1 文献综述  10-25
  1.1 烷基化反应机理  10-12
    1.1.1 路易斯酸为催化剂时的烷基化反应机理  10-12
    1.1.2 固体酸催化剂催化作用机理及择型作用  12
  1.2 合成直链烷基苯的固体酸催化剂研究进展  12-19
    1.2.1 沸石分子筛催化剂  13-16
    1.2.2 杂多酸催化剂  16-17
    1.2.3 氟改性硅铝催化剂  17-18
    1.2.4 固载化AlCl_3催化剂  18-19
  1.3 固载化AlCl_3催化剂的制备与应用研究  19-23
    1.3.1 AlCl_3固载化机理及其表面结构与活性中心  19-21
    1.3.2 固载化AlCl_3催化剂的制备方法  21-23
  1.4 研究的目的及意义  23-25
2 实验部分  25-32
  2.1 实验原料  25-27
    2.1.1 用于制备新鲜AlCl_3蒸汽用的γ-Al_2O_3：  25
    2.1.2 催化剂的载体  25-26
    2.1.3 工业烯烃  26-27
    2.1.3 其他实验原料  27
  2.2 催化剂制备  27-29
    2.2.1 载体的酸处理  27
    2.2.2 AlCl_3的固载  27-28
    2.2.3 催化剂制备装置  28-29
  2.3 催化剂活性评价装置-间歇式悬浮床反应器  29-30
  2.4 反应原料的预处理  30
  2.5 产物分析方法  30
  2.6 TGA、IR及氯化物含量分析  30-32
3 载体酸处理对(SiO_2)-O-AlCl_2催化剂烷基化反应性能影响  32-44
  3.1 载体酸处理对催化剂稳定性的影响  32-35
  3.2 载体酸处理对产物选择性的影响  35-37
  3.3 (SiO_2)-O-AlCl_2催化剂上表面酸中心[-O-AlCl_2]催化能力的比较  37-38
  3.4 负载温度对催化剂稳定性的影响  38-39
  3.5 SiO_2载体的酸处理条件对(SiO_2)-O-AlCl_2催化剂性能的影响  39-41
    3.5.1 浸泡时间对(SiO_2)-O-AlCl_2催化剂性能的影响  39-40
    3.5.2 不同盐酸浓度处理SiO_2载体对(SiO_2)-O-AlCl_2催化剂性能的影响  40-41
  3.6 酸类型对(SiO_2)-O-AlCl_2催化剂性能的影响  41-42
  3.7 本章小结  42-44
4 (SiO_2)-O-AlCl_2与(Al_2O_3)-O-AlCl_2催化剂烷基化性能的比较  44-52
  4.1 (Al_2O_3)-O-AlCl_2催化剂烷基化反应性能的进一步研究  44-47
    4.1.1 载体预处理温度的影响  44-47
    4.1.2 AlCl_3固载化温度对催化剂稳定性的影响  47
  4.2 (SiO_2)_O-AlCl_2与(Al_2O_3)-O-AlCl_2催化剂烷基化性能的比较  47-50
    4.2.1 相同质量催化剂反应性质比较  47-49
    4.2.2 催化剂上氯化物含量相同时两种催化剂稳定性的比较  49-50
  4.3 本章小结  50-52
结论  52-53
参考文献  53-58
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  58-59
致谢  59-60
大连理工大学学位论文版权使用授权书  60

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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