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无有机模板条件下介孔丝光沸石的合成与表征

作　者: 孙胜男
导　师: 孙印勇
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 丝光沸石分子筛介孔模板剂傅式烷基化反应
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

丝光沸石是一种结晶的微孔硅铝酸盐,由于其具有规则排列的孔结构,大的比表面积,高的稳定性和强酸性等优点,使其在吸附分离、催化裂化与异构化等领域有着重要的工业应用价值。然而,由于其较小的孔径,在涉及大分子的催化反应时因分子扩散速率的限制,催化活性大大降低。为解决此问题,一种方法是通过降低沸石分子筛的粒子尺寸即合成纳米尺寸的沸石分子筛,来改善分子在晶体内的扩散速率。但是,纳米沸石分子筛的合成有稳定性差,粒径不易控制和分离困难等缺点,不能满足工业应用的需要。近来,介孔沸石分子筛的合成为解决以上问题开辟了一条新的道路,因其不仅保留了微孔沸石分子筛的强酸性和良好的稳定性,同时又具有改善沸石分子筛传质性能的介孔性,使其具有广阔的应用前景。本论文主要是研究在无有机模板条件下介孔丝光沸石的合成与表征,包括三个方面:（1）丝光沸石的合成;（2）碱处理方法合成介孔丝光沸石;（3）丝光沸石的酸性表征与催化活性评价。具体内容如下:利用水热的合成方法,考察不同因素对合成丝光沸石晶体的影响,如硅源、硅铝比、碱度、水量、晶化时间以及添加剂等,并探索了高硅铝比丝光沸石的合成。研究发现,硅源、体系的碱度和投料硅铝比对丝光沸石晶体的生成起着至关重要的作用,以硅酸作为硅源,在Na₂O/SiO₂=0.20⁰.30,H₂O/SiO₂=7¹0,180oC条件下晶化5天可以制得高结晶度、高纯度的丝光沸石晶体。另外,在合成体系中引入酸根离子,小分子的醇和醚等添加剂虽不能提高产物的硅铝比,但对产品的形貌有一定的影响。通过碱处理的合成方法制备介孔丝光沸石,研究了碱的类型,碱浓度以及碱处理前丝光沸石本体的类型等因素对介孔丝光沸石形成的影响。结果表明,氢氧化钠是较好的碱处理试剂;碱处理前丝光沸石的类型对介孔的形成有一定的影响,与钠型的丝光沸石相比,氢型的丝光沸石获得的介孔性更丰富。以苯和苄基醇的傅式烷基化作为探针反应,结合氨程序升温脱附（NH₃-TPD）的酸性表征,对改性前后样品进行催化活性评价。结果表明,尽管微孔丝光沸石与介孔丝光沸石有着相似的酸性,但此催化剂在这一反应中无催化活性,相比较,通过碱处理后制得的介孔丝光沸石却给出了较高的催化活性,这充分说明样品的介孔性在此反应中的重要性。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-8
第1章绪论  8-19
  1.1 沸石分子筛简介  8-13
    1.1.1 沸石分子筛的结构  8-10
    1.1.2 沸石分子筛的研究进展  10-11
    1.1.3 丝光沸石分子筛的结构  11-12
    1.1.4 丝光沸石分子筛的研究进展  12-13
  1.2 介孔沸石分子筛简介  13-18
    1.2.1 介孔沸石分子筛的特点和分类  13-14
    1.2.2 合成介孔沸石分子筛的方法  14-16
    1.2.3 介孔沸石分子筛的研究进展  16-17
    1.2.4 介孔丝光沸石的合成  17-18
  1.3 本课题的选题以及主要内容  18-19
第2章实验部分  19-23
  2.1 主要原料试剂  19
  2.2 仪器设备  19-20
  2.3 实验方法  20-21
    2.3.1 丝光沸石分子筛的合成  20
    2.3.2 介孔丝光沸石分子筛的合成  20
    2.3.3 丝光沸石分子筛的催化活性评价  20-21
  2.4 性能表征测试方法  21-23
    2.4.1 X-射线粉末衍射（XRD）  21
    2.4.2 扫描电镜（SEM）  21
    2.4.3 N2 物理吸附-脱附测试  21
    2.4.4 氨程序升温脱附（NH3-TPD）  21-22
    2.4.5 气相色谱质谱联用（GC-MS）  22-23
第3章丝光沸石分子筛的合成  23-38
  3.1 合成方法  23
  3.2 结果与讨论  23-37
    3.2.1 体系SiO_2/Al_2O_3 比对合成Mordenite 的影响  23-27
    3.2.2 体系Na_2O 值对合成Mordenite 的影响  27-29
    3.2.3 水的含量对合成Mordenite 的影响  29-30
    3.2.4 晶化时间对合成Mordenite 的影响  30-31
    3.2.5 添加剂对合成Mordenite 的影响  31-37
  3.3 小结  37-38
第4章介孔丝光沸石分子筛的合成  38-50
  4.1 样品制备  38
  4.2 结果与讨论  38-48
    4.2.1 碱或酸处理对Mordenite 的影响  38-44
    4.2.2 酸和碱处理对Mordenite 的影响  44-48
  4.3 小结  48-50
第5章丝光沸石分子筛的催化活性评价  50-54
  5.1 前言  50
  5.2 实验部分  50-51
    5.2.1 催化剂的制备  50-51
    5.2.2 实验步骤  51
  5.3 结果与讨论  51-53
  5.4 小结  53-54
结论  54-55
参考文献  55-62
致谢  62

无有机模板条件下介孔丝光沸石的合成与表征

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