学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

多孔蒙脱土异构材料的合成及催化性能的研究

作　者: 李庆伟
导　师: 葛忠华；周春晖
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: 多孔材料 蒙脱土 中孔材料 邻苯二酚 对叔丁基邻苯二酚 烷基化反应
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2002年
下　载: 182次
引　用: 4次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


多孔粘土异构材料（PCHs）是一种新型的多孔材料，其孔径大小介于微孔沸石分子筛和中孔分子筛，重油、生物分子和其它大分子都能进入PCHs的层间，可用于加工和进行择形催化反应，其结构和性能均优于传统的层状支撑粘土材料。 本论文以钠基蒙脱土为原始层状材料，提纯后经季铵盐改性与中性胺和正硅酸乙酸反应，正硅酸乙酯在季铵盐和中性胺共模板剂的作用下在蒙脱土的层间水解聚合，离心分离上述混合物所得的的凝胶在空气中干燥后，经焙烧便制得多孔蒙脱土异构材料。本论文首先研究了PCHs材料的合成条件及其影响，然后采用X射线衍射（XRD）、热重（TG）、傅利叶变换红外（FT-IR）和N2等温吸附-脱附等多种手段对材料进行了结构表征，最后用其作为催化剂，对邻苯二酚-叔丁醇烷基化反应合成对叔丁基邻苯二酚的催化性能进行了初步的研究。 对多孔粘土异构材料的合成条件及其影响的研究实验结果表明：在有机土/中性胺/正硅酸乙酯的摩尔比为1:20:150，搅拌反应时间为6～8h，焙烧温度在500～800℃等条件下所合成的PCHs材料具有较好的层状结构。其中蒙脱土中有机化所用的季铵盐、合成中用的中性胺均对合成的材料有结构模板导向剂的作用，即可以调节该材料的净层间距。此外，在合成中加入铝源合成掺铝的PCHs，其使该材料的层状结构更趋于无序。 通过XRD、TG、FT-IR和N2等温吸附脱附等多种手段对PCHs材料的结构表征，可以看出：PCHs材料的净层间距比钠基原土和有机土的净层间距有显著地提高，其值在21.3～29.8（?）间变化，即使在700℃高温焙后仍可保持较大的净层间距；二氧化硅和氧化铝确实在蒙脱土的层间形成支柱，但均对蒙脱土的层状结构有破坏作用；N2等温吸附-脱附结果表明该材料具有中孔结构特征的等温吸附线和回环，样品在500℃温度焙烧后样品的BET表面积为502.6～821.1cm2/g，且都具有较窄且均一的孔径分布，最可几孔径分布在39（?）左右。有的样品在700℃焙烧后比表面积仍有661.1 cm2/g，最可几孔径分布在22（?），且孔径分布更集中。 通过各样品对邻苯二酚-叔丁醇烷基化反应合成对叔丁基邻苯二酚的催化性 浙江工业大学硕士学位论文：摘要 能研究，研究结果表明：样品合成中的搅拌反应时间、中性胺、焙烧温度及掺铝 均对合成的PCHS材料的催化性能有影响，在所有合成的样品中催化性能最好的 4丁BC产率可达 19．60，最差的为 9．2O。通过与其它蒙脱土类的催化剂相比， PCHS材料比钠基蒙脱土的催化性能有显著的提高，钠基蒙脱土对该反应几乎没 有活性，但是比活性白土的催化性能要差些，其中掺铝的PCHS材料的催化性能 又要比未掺铝的样品的催化性能差。

全文目录


中文摘要  4-6
英文摘要  6-12
第一章 绪论  12-40
  §1．1 前言  12
  §1．2 绿土族粘土种类、结构与性能  12-16
    §1．2．1 种类及结构  12-14
    §1．2．2 主要物理和化学性质  14-16
  §1．3 层状粘土改性催化材料的研究进展  16-31
    §1．3．1 酸化蒙脱土催化材料  16-19
      §1．3．1．1 酸化蒙脱土的制备  16
      §1．3．1．2 酸化蒙脱土的应用  16-19
    §1．3．2 无机支撑粘土催化材料  19-27
      §1．3．2．1 无机支撑粘土催化材料的制备  19-21
      §1．3．2．2 无机支撑粘土催化材料的应用  21-27
        §1．3．2．2．1 作为酸催化剂  21-26
        §1．3．2．2．2 作氧化还原催化剂  26-27
    §1．3．3 新型多孔层状材料  27-31
      §1．3．3．1 层状硅酸盐为主体的新型多孔层状材料  28-29
      §1．3．3．2 层状粘土为主体的新型多孔层状材料  29-31
      §1．3．3．3 层状过渡金属氧化物为主体的新型多孔层状材料  31
  §1．4 本课题的研究目的、意义和设计方案  31-32
    §1．4．1 本课题的研究目的、意义  31-32
    §1．4．2 本课题的研究设计方案  32
  参考文献  32-40
第二章 实验部分  40-45
  §2．1 药品及实验仪器  40-41
    §2．1．1 药品  40
    §2．1．2 实验仪器  40-41
  §2．2 多孔蒙脱土异构催化材料的制备实验  41-43
    §2．2．1 蒙脱土的提纯及有机土的制备  41-42
    §2．2．2 多孔蒙脱土异构材料的制备  42-43
    §2．2．3 掺铝的蒙脱土多孔异构材料的制备  43
  §2．3 多孔蒙脱土异构催化材料的催化性能测试  43
  §2．4 多孔蒙脱土异构催化材料的表征  43-45
第三章 多孔蒙脱土异构材料的合成条件的研究  45-67
  §3．1 有机土的合成  45-50
    §3．1．1 原土和提纯蒙脱土的XRD分析  45-48
    §3．1．2 有机土的XRD研究  48-50
  §3．2 有机土/十二胺/正硅酸乙酯摩尔比的影响  50-53
  §3．3 反应时间的影响  53-54
  §3．4 不同中性胺和季铵盐的影响  54-58
  §3．5 掺铝的影响  58-62
    §3．5．1 不同Si/Al比的影响  59-60
    §3．5．2 同Si/Al比不同中性胺的影响  60-62
  §3．6 焙烧温度的影响  62-65
    §3．6．1 焙烧温度对用自制有机土和十二胺合成样品的影响  62-64
    §3．6．2 焙烧温度对用商品有机土和八烷胺合成样品的影响  64-65
  §3．7 本章小结  65-66
  参考文献  66-67
第四章 多孔蒙脱土异构材料的结构表征  67-87
  §4．1 XRD分析  67-69
  §4．2 TG分析  69-73
    §4．2．1 钠基原土的TG分析  71
    §4．2．2 十六烷基三甲基铵改性的自制有机土的TG分析  71-72
    §4．2．3 Si-PCHs空气干燥样品的TG分析  72-73
  §4．3 FT-IR分析  73-76
    §4．3．1 Si-PCHs材料的FT-IR分析  74-76
    §4．3．2 Si-Al-PCHs材料的FT-IR分析  76
  §4．4 N_2等温吸附-脱附曲线的分析  76-84
    §4．4．1 用自制有机土为原料合成的Si-PCHs样品的分析  78-81
    §4．4．2 用商品有机土为原料合成的Si-PCHs样品的分析  81-83
    §4．4．3 用商品有机土为原料合成的Si-Al-PCHs样品的分析  83-84
  §4．5 PCHs材料的形成机理初探  84-85
  §4．6 本章小结  85
  参考文献  85-87
第五章 多孔蒙脱土异构材料的催化性能评价  87-98
  §5．1 不同反应时间合成的的Si-PCHs样品的催化性能  87-89
  §5．2 不同季铵盐和中性胺合成的Si-PCHs样品的催化性能  89-91
    §5．2．1 用自制有机土和不同中性胺合成的Si-PCHs样品的催化性能  89-90
    §5．2．2 用商品有机土和不同中性胺合成的Si-PCHs样品的催化性能  90-91
  §5．3 不同焙烧温度的Si-PCHs样品的催化性能  91-92
  §5．4 Si-Al-PCHs样品的催化性能  92-94
    §5．4．1 不同Si/Al摩尔比合成的Si-Al-PCHs样品的催化性能  92-93
    §5．4．2 不同中性胺合成的Si-Al-PCHs样品的催化性能  93-94
  §5．5 所合成的PCHs样品与其它催化剂的催化性能比较  94-96
  §5．6 本章小结  96-97
  参考文献  97-98
第六章 结论与展望  98-101
  §6．1 结论  98-99
  §6．2 展望  99-101
致谢  101-102
附表： 攻读硕士学位期间论文发表情况  102-103

相似论文

  1. LDH和Mg/Al/Fe-Mt对水中磷、铬的吸附效果研究,X703
  2. 全降解聚乙烯地膜的制备与性能研究,TQ320.721
  3. 增强材料对丁腈橡胶性能的影响,TQ333.7
  4. 氯化镁/蒙脱土复合载钛催化剂的制备及其乙烯聚合的研究,TB383.1
  5. 微尺度孔道内吸附脱硫机理研究,X701.3
  6. 树枝状大分子聚酰胺胺改性无机纳米材料及性能研究,TB383.1
  7. 聚乙烯/蒙脱土纳米复合材料自增强研究,TB383.1
  8. 金属多孔材料气固过滤分离模拟实验平台的设计与应用,TB383.4
  9. 含酰胺基Gemini阳离子表面活性剂的合成、性能及应用,TQ423.12
  10. 六氯化钨及其氧化物的芳基膦配合物催化DCPD聚合活性及PDCPD/MMT纳米复合材料性能研究,O631.3
  11. 魔芋葡甘聚糖—蒙脱土复合膜作为结肠释药载体的研究,TQ460.1
  12. 传热用金属纤维多孔材料的制备和性能研究,TQ343.2
  13. 新型钼系开环移位催化剂的制备及其催化双环戊二烯聚合的研究,O643.36
  14. 氧化石墨烯负载催化剂的制备及其氧还原催化性能研究,O643.36
  15. 金属多孔材料液体渗透性能评价方法的实现与应用,TB383.4
  16. EVOH/蒙脱土纳米复合材料的制备、结构及性能研究,TB383.1
  17. 原位聚合法制备尼龙66/蒙脱土纳米复合材料及表征,TB383.1
  18. 烧结FeCrAl纤维多孔材料吸声性能分析及研究,TB383.4
  19. 蒙脱土/含氟聚合物水性涂料的制备及性能研究,TQ630.7
  20. 溴乙烷与苯催化合成乙苯新工艺研究,TQ241.1
  21. 季铵型离子液体的合成及其在羰基化合物还原胺化反应中的应用,O621.2

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
© 2012 www.xueweilunwen.com