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新型复合分子筛MOR/MCM-41的合成、表征和催化性能研究

作　者: 刘佳
导　师: 王安杰
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: MOR/MCM-41 复合分子筛降解法水热稳定性烷基化反应
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 264次
引　用: 2次
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内容摘要

本文采用“降解法”制备了具有高水热稳定性的丝光沸石MOR/MCM-41介微孔复合分子筛。首先用草酸（H₂C₂O₄）对MOR进行脱铝处理,考察了不同草酸处理时间对MOR的脱铝效果,草酸脱铝可以有效去除沸石孔道中的杂质和无定型非骨架铝,而保持其骨架结构基本不被破坏。其次脱铝后的丝光沸石在偏硅酸纳（Na₂SiO₃）水溶液中进行脱硅降解得到包含沸石结构单元的混合物。我们用正交实验法确定了MOR降解条件:碱度为20.4wt%,温度为60℃,降解时间为120 min。将丝光沸石降解所得的混合物和偏硅酸纳水解得到的低聚硅物种共同作为硅铝源,以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,进行自组装,得到具有微孔和介孔结构的复合分子筛（MMC）。XRD和TEM表明MOR已经降解完全,MMC具有规整的MCM-41类型介孔结构。IR和N₂等温吸附表明MMC孔壁具有微孔丝光沸石的结构性质以及介微孔双重的孔道分布:吡啶吸附红外谱图表明MMC同时具有B酸和L酸,而与吡啶形成氢键的表面硅羟基物种数量降低。与采用传统方法合成的Al-MCM-41相比,MMC水热稳定性有明显提高,可能与MMC孔壁内沸石结构单元的引入、孔壁的明显增厚以及表面硅羟基的明显减少等因素有关。将材料应用在苯与长链烯烃烷基化反应中,考察了复合材料的催化反应性能。同丝光沸石和Al-MCM-41以及Si-MCM-41相比,材料表现出良好的催化活性和产物选择性,有可能替代HF成为一种环境友好的新型催化剂。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-26
  1.1 课题来源与名称  9
  1.2 选题背景和意义  9-10
  1.3 MCM-41及其应用  10-14
    1.3.1 MCM-41分子筛的结构特征  10-12
    1.3.2 MCM-41分子筛的合成机理  12-13
    1.3.3 MCM-41分子筛的制备  13
    1.3.4 MCM-41分子筛的表征  13-14
  1.4 丝光沸石的概述  14-16
    1.4.1 丝光沸石的表征  14-15
    1.4.2 丝光沸石的应用  15-16
  1.5 介微孔复合分子筛及其应用  16-22
    1.5.1 介微孔复合分子筛的合成研究  16-20
    1.5.2 介微孔复合分子筛的应用研究  20-21
    1.5.3 介微孔复合分子筛的应用前景  21-22
  1.6 苯与长链烯烃烷基化反应  22-26
    1.6.1 分子筛固体酸催化剂  22-23
    1.6.2 液体酸固载化催化剂  23-24
    1.6.3 烷基化反应机理  24-26
2 实验部分  26-32
  2.1 实验原料与仪器设备  26-27
    2.1.1 原料与试剂  26
    2.1.2 仪器与设备  26-27
  2.2 材料的制备  27-28
    2.2.1 光沸石分子筛的预处理  27
    2.2.2 降解型复合分子筛MOR/MCM-41合成  27-28
  2.3 催化剂的分析与表征方法  28-29
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  28
    2.3.2 N_2吸附等温线  28
    2.3.3 NH_3-TPD  28
    2.3.4 透射电镜(TEM)  28
    2.3.5 傅立叶红外光谱(FT-IR)  28
    2.3.6 红外吡啶吸附(FT-IR)  28
    2.3.7 X光射线荧光光谱(XRF)  28-29
  2.4 水热稳定性的测定  29
  2.5 烷基苯反应条件及活性评价方法  29-32
3.降解法制备MOR/MCM-41复合分子筛  32-43
  3.1 丝光沸石的预处理  32-35
    3.1.1 MOR草酸脱铝机理  32-33
    3.1.2 草酸对MOR进行酸处理  33-35
  3.2 复合分子筛MOR/MCM-41的合成  35-42
     3.2.1 确定碱降解MOR的反应条件  35-37
     3.2.2 复合分子筛MOR/MCM-41的表征  37-42
   3.3 小结  42-43
4 MOR/MCM-41水热稳定性和催化反应性能  43-46
  4.1 水热稳定性  43-44
  4.2 苯与1-十二烯烷基化反应的催化活性  44-45
  4.3 小结  45-46
结论  46-47
参考文献  47-53
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  53-54
致谢  54-55

新型复合分子筛MOR/MCM-41的合成、表征和催化性能研究

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