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碳负载Pt及Pt基合金纳米粒子的合成及其对甲醇氧化的电催化性能研究

作　者: 李翔
导　师: 陈卫祥
学　校: 浙江大学
专　业: 化学
关键词: 燃料电池电催化剂微波多元醇法铂和铂合金纳米粒子
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

燃料电池是绿色、高效的新型发电装置,其中直接甲醇燃料电池(DMFC)是以便于储存和运输的甲醇作为燃料,具有较高的能量转化效率,被认为是十分理想的可移动或者小型化能源之一,在交通、通讯、军事、航天等方面具有广阔的应用前景和巨大的潜在市场,是目前研究最为广泛的一种燃料电池。但是DMFC研究中有两个问题急需解决:一是低温下甲醇在阳极上的电催化氧化活性不高;二是甲醇从阳极透过电解质膜渗透到阴极严重,这就需要制备对甲醇氧化的电催化活性高的催化剂。过渡金属Pt以及Pt基合金材料是有机分子脱氢氧化催化剂的首选材料,因此是常用的此类燃料电池的阳极催化剂。催化剂的活性与其颗粒大小、分布、形貌等因素有关,所以制备粒径适宜、粒径分布均匀的催化剂是提高催化剂的催化活性的关键。本论文主要研究了用多元醇方法制备高分散的碳负载Pt、PtRu、PtNi金属纳米粒子,用XRD、TEM等研究手段对其结构进行表征,并用电化学分析方法研究了其对甲醇氧化的电催化活性。通过微波-多元醇方法制备了Pt/CNTs催化剂,并用KOH调节反应前驱体溶液的pH值。通过XRD、TEM对其结构进行分析,结果表明制备的Pt/CNTs催化剂的金属纳米粒子粒径随着反应前驱体溶液pH值的逐渐增大而逐渐减小,说明pH值对多元醇方法制备金属纳米粒子的粒径大小具有一定的调控作用,而且该调控方法可控性好、操作简单。通过电化学研究方法(循环伏安曲线、极化曲线)研究了Pt/CNTs催化剂对甲醇氧化的电催化性能,结果表明Pt/CNTs催化剂对甲醇的电化学氧化具有较高的催化性能,并且当反应前驱体溶液pH=7.4左右时,制备的Pt/CNTs催化剂的电催化性能最高,并且对CO的抑制较为稳定。通过多元醇方法,并添加醋酸钠作为稳定剂,制备了具有不同Pt-Ru原子比例的碳负载PtRu合金催化剂(PtRu/XC-72)。对其结构进行分析,结果表明制备的PtRu/XC-72催化剂的PtRu合金粒子较小,而且粒径分布均匀;并通过对甲醇

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-9
第一章文献综述  9-29
  1.1 燃料电池  9-13
  1.2 纳米材料  13-20
  1.3 微波-多元醇方法制备纳米材料的研究进展  20-25
  参考文献  25-29
第二章微波多元醇方法合成Pt／CNT催化剂及其对甲醇氧化的电催化性能研究  29-46
  2.1 实验部分  30-32
  2.2 结果与讨论  32-44
  2.3 本章小结  44-45
  参考文献  45-46
第三章碳负载PtRu合金纳米粒子的合成及其对甲醇氧化的电催化性能研究  46-57
  3.1 实验部分  47-49
  3.2 结果与讨论  49-54
  3.3 本章小结  54-55
  参考文献  55-57
第四章碳负载PtNi合金纳米粒子的合成及其对甲醇氧化的电催化性能研究  57-67
  4.1 实验部分  57-59
  4.2 结果与讨论  59-65
  4.3 本章小结  65
  参考文献  65-67
结论  67-68
攻读硕士学位期间发表的学术论文  68-69
致谢  69

碳负载Pt及Pt基合金纳米粒子的合成及其对甲醇氧化的电催化性能研究

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