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微尺度孔道内吸附脱硫机理研究

作　者: 杨晓伟
导　师: 那平
学　校: 天津大学
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 有机-无机改性蒙脱土吸附脱硫模拟汽油吸附机理
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

机动车用燃料油中的含硫有机物燃烧后产生的硫氧化物排放到空气中是导致大气中酸雨的主要原因,同时,也会导致机动车尾气转化催化剂产生不可逆中毒,从而明显降低尾气转化装置对氮氧化物、未完全燃烧烃类以及颗粒物的转化效率,对环境造成严重污染。吸附脱硫工艺因其反应条件温和、操作成本低,对清洁汽油的生产具有十分重要的意义。本文以苯基三甲基溴化铵(PTMAB)和聚合羟基铝离子(Al13)为柱撑剂,蒙脱土作为载体,采用溶胶-凝胶法制备了有机-无机改性蒙脱土(PTMAB-Al-MMT),并对材料制备条件进行优化。以PTMAB-Al-MMT为吸附剂,以正辛烷、噻吩混合物配制模拟汽油体系,在一定的实验条件下,开展了吸附脱硫实验研究,考察了PTMAB-Al-MMT的吸附脱硫能力,对影响吸附脱硫的各个因素进行了优化分析。通过热再生法对吸附材料进行再生,考察不同条件对于材料再生效果的影响。借助XRD、NMR、FT-IR、N2-sorption、TG-DTA等仪器对吸附前后的PTMAB-Al-MMT的结构进行表征,考察吸附噻吩后材料结构的变化,并对吸附脱硫机理进行了研究。实验结果表明,吸附脱硫效果与反应时间和温度等因素有关。当反应温度为40℃、反应时间为1.5h时,吸附脱硫效果最佳。材料在200℃,N2吹扫条件下再生效果较好,达到原始吸附容量的70%,吸附动力学的假二阶方程拟合说明吸附过程包含着通过吸附剂与噻吩之间共享电子获得的价力。结构表征结果显示,PTMAB-Al-MMT的层间距是钠基蒙脱土(Na-MMT)的两倍,材料比表面积增大到原来的两倍,孔容增大到原来的四倍。材料的吸附容量达到5.32mg/g。吸附机理为：柱撑剂苯基三甲基溴化铵阳离子属于软酸,噻吩属于软碱,软酸与软碱具有相近的体积和电负性,利于轨道重叠而形成有效的共价键；聚合羟基铝离子属于交界酸,也能与噻吩形成较稳定的共价键。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章文献综述  7-22
  1.1 国内外研究和发展状况  7-13
    1.1.1 加氢脱硫  7-8
    1.1.2 生物脱硫  8
    1.1.3 氧化脱硫  8-9
    1.1.4 膜分离脱硫  9-10
    1.1.5 吸附脱硫  10
    1.1.6 吸附脱硫的机理分析  10-13
  1.2 脱硫吸附剂的再生  13-14
  1.3 蒙脱石概述  14-18
    1.3.1 有机化合物柱撑蒙脱土研究现状  16-17
    1.3.2 无机化合物柱撑蒙脱土研究现状  17-18
    1.3.3 有机-无机柱撑蒙脱土研究现状  18
  1.4 Keggin Al_(13)离子概述及其应用  18-21
  1.5 噻吩、正辛烷模拟体系简介  21
  1.6 本文的研究思路和内容  21-22
第二章实验部分  22-29
  2.1 实验设备、仪器及试剂  22-23
    2.1.1 实验仪器及测试设备  22-23
    2.1.2 主要试剂  23
  2.2 反应体系中噻吩的测定  23-24
  2.3 吸附脱硫装置及步骤  24
  2.4 模拟汽油中硫化物的分析方法  24-26
    2.4.1 色谱检测条件  25
    2.4.2 模拟汽油体系中标准曲线及硫含量的测定  25-26
  2.5 吸附材料的表征  26-29
    2.5.1 热重-差热联用仪  26
    2.5.2 X-射线衍射分析  26
    2.5.3 固体核磁共振分析  26
    2.5.4 比表面积及介孔孔隙分析仪  26-27
    2.5.5 吡啶吸附红外测试  27
    2.5.6 傅立叶转换红外光谱分析  27-28
    2.5.7 场发射透射电子显微镜(TEM)  28-29
第三章材料的制备、优化及性能研究  29-33
  3.1 有机-无机改性蒙脱土的制备  29
  3.2 模拟汽油中噻吩的吸附实验  29-30
  3.3 不同[OH~-]/[Al~(3+)]制备的柱撑剂对材料的影响  30-31
  3.4 陈化时间对于材料的影响  31-32
  3.5 制备聚合羟基铝离子最佳条件的选择  32
  3.6 吸附材料的再生实验  32-33
第四章结果与分析  33-55
  4.1 PTMAB-Al-MMT的吸附实验  33-38
    4.1.1 标准曲线的绘制及其检测限  33
    4.1.2 温度对PTMAB-Al-MMT吸附效果的影响  33-34
    4.1.3 吸附动力学曲线  34-36
    4.1.4 吸附等温线  36-37
    4.1.5 材料的再生效果分析  37-38
  4.2 表征与结果讨论  38-53
    4.2.1 热重-差热分析  38-41
    4.2.2 X-射线衍射分析  41
    4.2.3 固体核磁共振分析  41-44
    4.2.4 比表面积及介孔孔结构分析  44-47
    4.2.5 傅立叶转换红外光谱分析  47-49
    4.2.6 吡啶吸附红外光谱分析  49-52
    4.2.7 场发射透射电子显微镜表征  52-53
  4.3 吸附机理的探讨  53-55
第五章结论  55-56
参考文献  56-60
发表论文和科研情况说明  60-61
致谢  61

微尺度孔道内吸附脱硫机理研究

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