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亚铁同步去除水中Cr(VI)/As(V)复合污染的效能及机理研究

作　者: 董浩然
导　师: 关小红
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 市政工程
关键词: 铬的去除砷的去除亚铁钙离子磷酸根硅酸根腐殖酸
分类号: TU991.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

Cr（VI）和As（V）已经在许多工业生产废物里被认定为共存的污染物,比如木材防腐剂生产,油漆和油墨制造,石油精炼,以及一些市政废水。由于对这些废物的不完全和不适当的贮藏和处置处理而造成的土壤和水体污染事件数不胜数。Cr（VI）和As（V）因其致癌性和毒性对环境安全,人类和动物健康存在潜在的威胁。因此,世界卫生组织（WHO）和中国卫生部颁布了Cr（VI）和As（V）的饮用水标准分别为50μg/L和10μg/L。国内外对于同步去除Cr（VI）和As（V）的研究还很少,有限的几个方法有着各种各样的缺陷。高效经济的同步去除水体中Cr（VI）和As（V）的方法亟待开发。另外,最近的研究发现以前公认的无毒无害的Cr（III）在其呈溶解态时也存在潜在的威胁。因此,本研究提出利用亚铁同步除Cr （Cr（VI）和Cr（III））除As（V）,主要研究目标如下:考察pH值,亚铁投量及Cr（VI） /As（V）摩尔比对本方法效能的影响;研究本方法的除污染物机理;考察水体中共存阴阳离子对此方法的影响。结果表明亚铁在偏中性条件下能够高效同步除铬除砷。在Cr（VI）和As（V）初始浓度都为10μmol L^-1的体系里,在pH 6.8,当亚铁投量为45-60μmol L^-1时,铬去除率可以达到99%以上。在pH 5.9,当亚铁投量为60μmol L^-1时,剩余铬和砷浓度均能达到饮用水标准。在pH 4-6, Fe（II）还原Cr（VI）的速率较慢,所以铬的去除率在pH 4-6条件下决定于还原速率和反应产物Fe₀.75Cr0.25（OH）3的溶解度。在有氧体系里,碱性条件下,铬的去除效率主要决定于被亚铁还原的程度。砷在中性和碱性条件下显著降低了铬的去除效率在于HAsO₄^2-对Cr（VI）还原的抑制和对反应产物Fe₀.75Cr0.25（OH）3和FeOOH沉淀的抑制。亚铁单独除砷效率很低,Cr（VI）的存在显著的提高了亚铁除As（V）的效率,原因在于Cr（VI）氧化Fe（II）为Fe（III）,有助于砷的去除。砷是通过与Fe₀.75Cr0.25（OH）3和FeOOH沉淀吸附和共沉达到去除的。在缺氧体系里,研究了pH 4-10范围内阴离子(PO₄^3-,腐殖酸（HA）, SiO₃^2-)对此方法的影响。结果发现这些阴离子对亚铁除铬可能有以下几个方面的影响:pH <5.0,加快Fe（II）还原Cr（VI）的速率,中性和碱性条件下抑制新生成的Cr（III）的沉淀和降低Cr（VI）被亚铁还原的程度。而它们影响砷的去除主要通过两个方面:竞争吸附位和抑制Fe₀.75Cr₀.25（OH）₃的沉淀。单独钙离子的存在对铬的去除在pH 4-10范围内都没有影响,但在pH>7,会显著提高砷的去除。主要是因为钙离子在沉淀上的吸附减少了沉淀表面上的负电荷和碳酸钙沉淀的共沉作用。钙离子的存在在碱性条件下能够促进阴离子和Cr（III）/Fe（III）形成的<0.45μm胶体态络合物的凝聚沉淀,因而可以减轻阴离子对铬去除的负面影响。砷的去除也相应得到提高,但是其提高程度因共存离子的竞争吸附能力不同而不同。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第1章绪论  10-30
  1.1 铬、砷的性质和用途  10-11
    1.1.1 铬的性质和用途  10
    1.1.2 砷的性质和用途  10-11
  1.2 铬、砷的污染源、污染途径及危害  11-13
    1.2.1 铬的污染源、污染途径及危害  11-12
    1.2.2 砷的污染源、污染途径及危害  12-13
  1.3 铬、砷的存在形态及迁移转化  13-15
    1.3.1 铬的存在形态及迁移转化  13-14
    1.3.2 砷的存在形态及迁移转化  14-15
  1.4 铬、砷污染的去除方法  15-26
    1.4.1 铬污染的去除方法  15-21
    1.4.2 砷污染的去除方法  21-26
  1.5 课题背景、内容及意义  26-30
    1.5.1 课题背景  26-28
    1.5.2 课题内容及意义  28-30
第2章实验材料及实验方法  30-35
  2.1 实验试剂  30-31
  2.2 实验仪器及检测方法  31-33
    2.2.1 实验仪器  31-32
    2.2.2 检测方法  32-33
  2.3 实验方法  33-35
第3章亚铁同步除铬除砷的效能研究  35-47
  3.1 亚铁除铬、除砷及同步除铬除砷的动力学研究  35-37
  3.2 亚铁除铬效能的研究  37
  3.3 砷的共存对亚铁除铬效能的影响(摩尔比As(V)/Cr(VI)=1)  37
  3.4 亚铁除砷效能的研究  37-39
  3.5 铬的共存对亚铁除砷效能的影响(摩尔比As(V)/Cr(VI)=1)  39-40
  3.6 不同As(V)/Cr(VI)摩尔比对亚铁同步除铬除砷效能的影响  40-45
  3.7 讨论  45
  3.8 本章小结  45-47
第4章亚铁同步除铬除砷的机理研究  47-62
  4.1 亚铁除铬机理研究  47-52
  4.2 砷的共存对亚铁除铬效能影响机理的研究  52-56
  4.3 铬的共存对亚铁除砷效能影响机理的研究  56-60
  4.4 本章小结  60-62
第5章水中共存离子对亚铁同步除铬除砷效能的影响及机理分析  62-88
  5.1 水中共存离子对亚铁除铬效能的影响及机理分析  62-77
    5.1.1 钙离子的影响  64-65
    5.1.2 磷酸根的影响  65-70
    5.1.3 腐殖酸的影响  70-73
    5.1.4 硅酸根的影响  73-77
  5.2 水中共存离子对亚铁同步除铬除砷效能的影响及机理分析  77-86
    5.2.1 钙离子的影响  78-79
    5.2.2 磷酸根的影响  79-81
    5.2.3 腐殖酸的影响  81-83
    5.2.4 硅酸根的影响  83-84
    5.2.5 水中共存阴阳离子对亚铁同步除铬除砷效能的复合影响  84-86
  5.3 本章小结  86-88
结论  88-90
参考文献  90-99
攻读学位期间发表的学术论文  99-100
攻读学位期间申请的专利  100-102
致谢  102

亚铁同步去除水中Cr(VI)/As(V)复合污染的效能及机理研究

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