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麦草阴离子吸附剂的研制及对磷酸根的吸附性能研究
作 者: 许醒
导 师: 高宝玉
学 校: 山东大学
专 业: 环境工程
关键词: 麦草 乙二胺 吡啶 吸附 磷酸根
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
中国具有丰富的麦草秸秆资源,但是其中大量的麦草秸秆没有得到合理利用,而是直接被丢弃或者焚烧,导致很多环境污染和安全事故问题。并且水体中过多的磷酸根等阴离子能够引起对人体健康的危害以及严重的水体富营养化问题,本文在原有方法基础上合成得到一种新型麦草阴离子吸附剂,并用于水中磷酸根的吸附。本研究首先确定传统合成方法的最佳合成条件,即以环氧氯丙烷作为醚化剂,在吡啶的催化作用下,与三乙胺发生交联反应,通过接入季胺基团,改变麦草秸秆的表面电性和对水中磷酸根的去除性能。在不同物料投加量、反应温度和反应时间等条件下,将麦草秸秆进行改性,并研制出一系列阴离子吸附剂;通过单因素实验和正交试验,以改性后麦草秸秆对磷酸根的去除效果和改性麦草表面电性为指标,确定了最佳改性条件并得到了最佳改性产物;在最佳改性条件下,利用交联剂替换催化剂,合成得到新型麦草阴离子吸附剂;利用多种化学方法和现代分析技术,如扫描电镜技术、微电泳测定技术、元素分析技术和红外光谱技术等,对交联剂改性后麦草和催化剂改性后麦草的结构形貌、比表面积、表面电荷和组成元素进行了表征,并与原麦草进行对比。结果表明在麦草秸秆的改性过程中,各物料配比、各反应阶段的反应温度和反应时间等都是影响改性效果的较为关键的因素,因此改性过程中要严格控制改性条件。麦草秸秆在改性后,部分物理化学性质发生了很大的变化。在结构形貌方面,改性后秸秆表面更加光滑,并且沿纵向出现很多空腔;在表面电性方面,改性前秸秆表面带负电荷,改性后秸秆表面带正电荷;在元素含量方面,改性后秸秆的含氮量大大增加。表征结果同时表明利用交联剂对麦草进行改性更有利于改变麦草的表面结构,使其表现出更高的吸附性能。本研究还在实验室内通过静态吸附法对改性麦草秸秆对模拟水中磷酸根的吸附效果进行了详尽的研究;同时根据各种吸附动力学模式,计算出相应的动力学速率常数及反应级数;并根据动态吸附试验,确定其最大吸附容量。结果表明改性后麦草秸秆对水中磷酸根的吸附量大大增加。改性麦草有较宽的投加量范围,能保证对磷酸根具有良好的去除效果。改性麦草对水中磷酸根的去除效果受pH的影响比较大,pH在5~10之间,吸附效果最佳。去除效果受温度的影响较小,这使得改性麦草秸秆在实际应用中能够免受季节的限制。改性后麦草秸秆对阴离子的去除速度很快,在15 min内即可完成整个吸附过程,达到吸附平衡。伪二级动力学方程和颗粒内扩散方程可以较好的描述吸附过程,吸附过程受颗粒内扩散控制,但颗粒内扩散控制不是唯一的速率控制步骤。反应活化能为5.86 KJmol-1,在物理吸附反应活化能范围(0~40 1(J·mol-1)内,说明该吸附过程为物理吸附,具有快速吸附的特点。
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全文目录
摘要 10-12 ABSTRACT 12-14 第一章 前言 14-20 1.1 吸附概述 14-16 1.1.1 近现代吸附的理论发展 14-15 1.1.2 离子吸附剂的分类 15 1.1.3 离子吸附剂的制备 15 1.1.4 离子吸附剂的应用 15-16 1.2 国内外农作物秸杆的综合利用现状 16-18 1.3 水体中磷酸根离子的危害及处理技术 18-19 1.4 本项目所要解决的主要问题及主要研究内容 19-20 第二章 实验材料与方法 20-26 2.1 实验材料 20-21 2.1.1 麦草秸秆材料 20 2.1.2 实验药品 20 2.1.3 仪器和设备 20-21 2.2 实验方法 21-26 2.2.1 麦草秸秆阴离子吸附剂的制备方法 21 2.2.2 产物表征实验方法 21-26 第三章 改性麦草秸秆阴离子吸附剂的合成方法及机理研究 26-53 3.1 麦草秸秆的主要组成及结果分析 26-29 3.1.1 麦草秸秆的化学组成 26 3.1.2 主要结构组成分析 26-29 3.2 合成机理探讨 29-32 3.2.1 反应介质的选择 29-30 3.2.2 催化剂的探讨及选择 30-32 3.2.3 胺类的选择 32 3.3 改性麦草秸秆阴离子吸附剂的合成方法 32-33 3.4 最佳合成条件的选择 33-48 3.4.1 麦草投加量对改性效果的影响 37 3.4.2 吡啶投加量对改性效果的影响 37-38 3.4.3 DMF投加量对改性效果的影响 38-39 3.4.4 三乙胺投加量对改性效果的影响 39 3.4.5 第一阶段反应温度(醚化温度)对改性效果的影响 39-40 3.4.6 第一阶段反应时间(醚化时间)对改性效果的影响 40-41 3.4.7 第二阶段反应温度(催化温度)对改性效果的影响 41-42 3.4.8 第二阶段反应时间(催化时间)对改性效果的影响 42 3.4.9 第三阶段反应温度(接枝反应温度)对改性效果的影响 42-43 3.4.10 第三阶段反应时间(接枝反应时间)对改性效果的影响 43-47 3.4.11 正交试验确定合成条件对改性效果的影响 47 3.4.12 最佳合成条件的确定 47-48 3.5 合成机理及合成方法的改进 48-53 第四章 麦草秸秆改性前后物化性质的变化 53-59 4.1 秸秆改性前后色泽的变化 53 4.2 秸秆改性前后SEM图片的变化 53-54 4.3 改性前后比表面积的变化 54-55 4.4 改性前后Zeta电位的变化 55 4.5 改性前后氮元素含量的变化 55 4.6 秸秆改性前后X射线衍射图的变化 55-56 4.7 秸秆改性前后IR图谱的变化 56-57 4.8 小结 57-59 第五章 乙二胺制备的改性麦草对磷酸根的吸附性能研究 59-77 5.1 吸附热力学及吸附动力学研究的主要模式 59-61 5.1.1 吸附热力学研究的主要模式 59-60 5.1.2 吸附动力学研究的主要模式 60-61 5.2 吸附剂投加量对磷酸根吸附效果的影响 61-62 5.3 溶液pH值对吸附效果的影响 62-64 5.4 温度对磷酸根吸附效果的影响 64-66 5.5 不同初始浓度的吸附动力学方程研究 66-70 5.5.1、伪一级动力学方程拟合 66 5.5.2、修正伪一级动力学方程拟合 66-67 5.5.3、伪二级动力学方程拟合 67-68 5.5.4、颗粒内扩散方程拟合 68-70 5.6 不同温度的吸附动力学研究 70-74 5.6.1 不同温度的吸附动力学曲线及线性方程拟合 70-71 5.6.2 活化能的确定 71-72 5.6.3 吸附热力学研究 72-74 5.7 动态吸附实验研究 74-77 5.7.1 不同浓度的磷酸根溶液对穿透曲线的影响 74-75 5.7.2 不同过柱流速对穿透曲线的影响 75-77 第六章 结论 77-79 参考文献 79-86 致谢 86-87 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录 87-88 学位论文评阅及答辩情况表 88
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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