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苯与丙烯液相烷基化反应研究

作　者: 翟芳静
导　师: 郭洪臣
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 反应条件复合分子筛烷基化选择性转化率
分类号: TQ203.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本文系统地研究了反应条件对β催化剂上苯与丙烯液相烷基化反应的影响,考察了β沸石钠改性和原料中加入异丙醇的反应性能。用NH3-TPD和吡啶红外酸度表征技术,以及小型固定床反应器中苯与丙烯的液相烷基化反应研究了10MR纳米分子筛(ZSM-5)、12MR纳米分子筛(B)和含12MR的双孔型纳米分子筛(M)及其复合物的酸度特点和催化性能,筛选出催化性能较好的催化剂并与参比剂REF-1和REF-2对比,研究了复合分子筛的稳定性,取得了以下主要结果：(1)p催化剂上,升高反应温度,苯转化率、异丙苯收率和选择性增大,正丙苯含量大幅升高。增大压力,苯转化率和异丙苯收率升高,异丙苯和二异丙苯选择性增大,三异丙苯选择性减小,正丙苯相对含量减小。增加空速,苯转化率和异丙苯收率减小,异丙苯和三异丙苯选择性减小,二异丙苯选择性增大。经优化得到的较合适的条件为：温度160℃,压力3.5 MPa,丙烯空速0.72h-1。原料中添加异丙醇后烷基化反应性能变差。钠改性能够提高p沸石催化剂上苯转化率,少量的钠改性对β沸石催化剂的酸度、孔结构和催化性能无明显影响。(2)B和M分子筛的酸度分布十分相似,均强于ZSM-5(Z)。在烷基化反应中,三种分子筛的催化活性按Z<B<M的顺序增加。M型催化剂具有高活性和较好的抗失活能力。B型分子筛虽然催化活性较高,但是反应稳定性较差,失活较快。按照不同比例复合的分子筛催化剂中未观察到协同催化效应,复合使用也未改善Z型分子筛的低活性和B型分子筛的失活问题。在M型分子筛中参入适当比例的Z和B型催化剂可以保证烷基化反应具有较好的活性和稳定性。MsoBso分子筛的催化性能与REF-1和REF-2催化剂相当,正丙苯相对含量高于REF-1催化剂,但保持在300ppm以内,是比较好的催化剂。MsoBso催化剂的长运转实验中虽在反应前期催化性能有小幅下降,但400 h后反应稳定,能长时间的保持较好的催化活性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-25
  1.1 异丙苯生产工艺  9-14
    1.1.1 传统的异丙苯生产工艺  9-10
    1.1.2 国外异丙苯成熟生产工艺  10-12
    1.1.3 国内异丙苯生产工艺  12-13
    1.1.4 异丙苯工艺的关键性技术指标  13-14
  1.2 合成异丙苯的催化剂研究  14-19
    1.2.1 β沸石  14-17
    1.2.2 MCM-22  17-18
    1.2.3 MCM-56  18-19
  1.3 合成异丙苯的反应研究  19-23
    1.3.1 合成异丙苯反应机理  19-20
    1.3.2 沸石的酸性质对异丙苯合成反应的影响  20-21
    1.3.3 沸石的孔结构对异丙苯合成反应的影响  21-22
    1.3.4 反应条件的影响  22-23
  1.4 复合分子筛  23-24
  1.5 主要研究内容  24-25
2 实验部分  25-28
  2.1 实验原料及仪器  25
  2.2 催化剂的制备  25-26
  2.3 催化剂的物化性能表征  26
    2.3.1 催化剂酸性  26
    2.3.2 催化剂孔结构和比表面  26
  2.4 催化反应性能评价及反应装置流程图  26-28
3 β沸石上苯和丙烯液相烷基化反应研究  28-41
  3.1 反应条件对苯烷基化的影响  28-33
    3.1.1 温度对反应的影响  28-30
    3.1.2 压力对反应的影响  30-31
    3.1.3 空速对反应的影响  31-33
  3.2 原料中加入异丙醇对反应的影响  33-34
  3.3 原料苯水含量对反应的影响  34-36
  3.4 钠改性β沸石  36-39
    3.4.1 钠改性β沸石催化剂的表征  36-38
    3.4.2 钠改性β沸石的催化性能  38-39
  3.5 小结  39-41
4 复合分子筛催化剂上苯与丙烯液相烷基化研究  41-52
  4.1 复合分子筛催化剂表征  41-43
    4.1.1 N_2物理吸附  41
    4.1.2 吡啶红外  41-42
    4.1.3 NH_3-TPD  42-43
  4.2 复合分子筛催化剂的催化性能  43-47
    4.2.1 复合分子筛ZB系列  43-44
    4.2.2 复合分子筛MB系列  44-46
    4.2.3 复合分子筛ZM系列  46-47
  4.3 复合分子筛催化剂与其他催化剂比较  47-49
  4.4 M_(50)B_(50)催化剂稳定性的研究  49-51
  4.5 小结  51-52
结论  52-53
参考文献  53-59
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  59-60
致谢  60-61

苯与丙烯液相烷基化反应研究

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