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环境污染物邻氯苯酚的电催化还原脱氯研究

作　者: 吕文华
导　师: 孔德生
学　校: 曲阜师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 修饰电极电催化还原脱氯循环伏安法交流阻抗法 2-氯酚(2-CP)
分类号: O646.54
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

环境污染物邻氯苯酚(2-氯酚)由于其本身芳环结构和氯代原子的存在而具有很强的毒性和抗降解能力,由于它们常被作为杀菌剂、防腐剂、溶剂、除草剂、热交换的工业生产废弃物而释放到自然环境中,因此给自然环境造成了很大危害。美国环境保护局(USEPA)在1977年提出了65类129种优先污染物(Priority Pollutant),包括11种酚,2-氯酚是其中的一种。因此,2-氯酚的还原脱氯问题备受关注,是目前电化学研究中的重要课题之一。电极材料和电极的制备方法是影响电极结构的主要因素,而电极结构又是影响电极电催化性能与稳定性的主要因素。因此,电极材料和制备方法是关系所制备电极性能的较为关键的因素。本文的研究以Pd-Ti修饰电极和Pd-PVP-Ti修饰电极的制备及性能评价为主要内容,同时以2-氯酚为目标有机物,对本文实验条件下2-氯酚电催化还原脱氯的影响因素进行了考察,并对电极结构与电催化特性之间的关系及2-氯酚的电催化还原脱氯机理进行了初步探讨。为进一步开展地下水中有机氯化物的脱氯研究和工程应用提供了理论和实验基础。本论文优化了Pd-Ti修饰电极和Pd-PVP-Ti修饰电极的制备条件,以2-氯酚的电催化还原脱氯效率和所制备电极的稳定性作为标准,实验确定了电极沉积电位、电极沉积时间、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)掺杂量等工艺条件。研究了PVP的加入对电极电催化性能和稳定性的影响,结果表明适量PVP的掺杂有利于晶粒细化,对所制备电极的导电性和催化活性的提高具有有利因素。采用循环伏安法和交流阻抗法分别以1.0 M NaOH溶液及1.0 M NaOH+4 mMHCOONa溶液为底液,对2-氯酚在Pd-Ti修饰电极和Pd-PVP-Ti修饰电极上的电催化还原脱氯特性进行了研究,首次研究了甲酸钠2-氯酚电催化还原脱氯的影响。采用紫外-可见分光光度法对2-氯酚在上述两种不同底液中,在Pd-Ti修饰电极和Pd-PVP-Ti修饰电极上的电催化还原脱氯效率进行了表征,结果表明,在1.0 M NaOH+4 mM HCOONa为底液的溶液中,在Pd-PVP-Ti修饰电极上,经过140分钟,2-氯酚的电催化还原脱氯效率达到63%。最后通过对电解过程中溶液的紫外光谱分析,表明2-氯酚的电催化还原脱氯生成苯酚和HCl;对2-氯酚电催化还原脱氯机理的研究表明,2-氯酚在Pd-Ti修饰电极和Pd-PVP-Ti修饰电极上的电催化还原脱氯是由于水在阴极电解所产生的强还原性的活性氢取代被吸附到电极表面的2-氯酚分子上的氯的结果。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章绪论  7-14
第二章钯及其添加剂修饰电极的制备  14-23
  1 引言  14-15
  2 实验部分  15-16
  3 结果与讨论  16-23
第三章邻氯苯酚电催化还原脱氯的循环伏安法研究  23-36
  1 引言  23
  2 理论部分  23-25
  3 实验部分  25-26
  4 结果与讨论  26-36
第四章邻氯苯酚电催化还原脱氯的交流阻抗法研究  36-52
  1 引言  36
  2 基本理论  36-39
  3 实验部分  39-40
  4 结果与讨论  40-52
第五章邻氯苯酚脱氯的紫外可见分光光度法研究  52-61
  1 引言  52
  2 基本理论  52-54
  3 实验部分  54-55
  4 结果与讨论  55-61
本文总结  61-62
参考文献  62-69
在校期间发表的学术论文  69-70
致谢  70

环境污染物邻氯苯酚的电催化还原脱氯研究

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