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石墨烯电极制备及其电催化PBDEs脱溴性能

作　者: 马彬
导　师: 全燮
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 电催化还原石墨烯电极多溴联苯醚
分类号: O613.71
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

近年来,多溴联苯醚(PBDEs)的使用量逐年增长,而其难降解及长距离迁移性使其遍布全球。研究证明,PBDEs具有潜在致癌性,对人体的内分泌、神经及免疫系统有毒害作用。PBDEs的性质非常稳定,难于降解。电化学降解法因操作简单,效率较高,不产生二次污染的特点而备受关注。针对PBDEs的污染治理现状,本文开发了石墨烯电极和钯修饰石墨烯电极,研究了此两种电极对PBDEs的电化学脱卤机理,开展的主要工作有：采用高温裂解-电泳法制备石墨烯电极。先将石墨氧化物在高温下裂解为石墨烯,然后用电泳法在钛片上制备石墨烯电极。在高温裂解法中采用的最优条件为：通氩气保护,反应温度为1000℃,保温时间为30分钟。在电泳法中,采用的制备条件为：石墨烯及Mg(NO3)2·6H2O的浓度均为0.1g/L,沉积时间为8分钟,煅烧温度为850℃,煅烧时间为30分钟。采用恒电流沉积法将钯颗粒负载在高温裂解法—电泳法制备的石墨烯电极上。沉积条件为：电流密度为1.25mA/cm2,沉积时间为5分钟。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)、红外光谱仪(IR)和拉曼光谱仪(Raman)对电极的形貌特征及组成进行了表征。通过透射电镜观察到钯颗粒直径大约为10nm左右,分散比较均匀。采用水合肼还原-恒温干燥法制备石墨烯电极。先将石墨氧化物溶于高纯水,加入水合肼及氨水进行还原,再在恒温干燥箱内进行沉积,最优条件为：每100mL高纯水中加入40mg石墨氧化物,700μL氨水,40μL水合肼,超声时间为8小时。恒温干燥法的最优条件为：干燥温度50℃,干燥时间12小时。通过SEM、原子力显微镜(AFM)、XPS、IR和Raman对电极的形貌特征及组成进行了表征。分别研究了以上两种方法制备的石墨烯两种电极对2,2’,4,4’-四溴联苯醚(BDE47)的电催化还原脱卤性能和机理。研究表明,随着工作电压的升高,钯修饰高温裂解—电泳电镀法制备的石墨烯电极对初始浓度为10ppm的BDE47在3小时的降解效果不断提高,但在-0.5V以后,降解效果提高不再明显,去除率约为90%。而肼还原—恒温干燥法制备的石墨烯电极在-1V时对BDE47的降解效果最优,3小时的降解率为93%。对两种电极的降解产物进行分析,均能检测到三溴联苯醚,二溴联苯醚,一溴联苯醚和联苯醚。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-11
1 国内外相关领域研究进展  11-29
  1.1 多溴联苯醚的概述  11-18
    1.1.1 多溴联苯醚的性质  11-12
    1.1.2 多溴联苯醚的毒性  12
    1.1.3 多溴联苯醚的分布  12-14
    1.1.4 多溴联苯醚的处理方法进展  14-18
  1.2 电化学催化在污染治理中的应用  18-21
    1.2.1 电化学氧化法  19-20
    1.2.2 电化学还原法  20-21
    1.2.3 其它方法  21
  1.3 电化学催化的影响因素  21-23
    1.3.1 电流效率  21-22
    1.3.2 电极极化  22
    1.3.3 电极材料  22-23
  1.4 石墨烯的概述  23-26
    1.4.1 石墨烯的结构及优良性质  23-24
    1.4.2 石墨烯的制备方法  24-25
    1.4.3 石墨烯的应用及前景  25-26
  1.5 研究背景、内容及意义  26-29
    1.5.1 研究背景  26-27
    1.5.2 研究内容  27-28
    1.5.3 研究意义  28-29
2 石墨烯的制备  29-33
  2.1 高温裂解石墨氧化物法制备石墨烯粉体  29-31
    2.1.1 实验材料、试剂及仪器  29
    2.1.2 石墨氧化物的制备  29-31
    2.1.3 还原石墨氧化物(GO)为石墨烯(Gr)  31
  2.2 水合肼还原石墨氧化物法制备石墨烯溶液  31-32
    2.2.1 实验试剂及仪器  31-32
    2.2.2 实验过程  32
  2.3 本章小结  32-33
3 电泳法制备Ti/Gr/Pd电极及其表征和脱卤性能研究  33-49
  3.1 实验材料及化学试剂  33
  3.2 实验仪器  33-34
  3.3 电泳法制备Ti/Gr电极的实验过程  34-35
  3.4 电镀法制备Ti/Gr/Pd电极的实验过程  35-36
  3.5 电催化还原脱卤的实验过程  36-38
    3.5.1 电催化还原脱卤的实验装置  36-37
    3.5.2 BDE47标准溶液配制及标准曲线的绘制  37
    3.5.3 BDE47的催化还原实验  37-38
  3.6 结果与讨论  38-48
    3.6.1 各种不同电极的循环伏安分析  38-39
    3.6.2 Ti/Gr电极煅烧前后的X射线衍射图谱表征  39-40
    3.6.3 Ti/Gr与Ti/Gr/Pd电极的扫描电镜表征  40-41
    3.6.4 Ti/Gr的透射电镜及拉曼光谱表征  41
    3.6.5 Ti/Gr/Pd电极的透射电镜表征  41-42
    3.6.6 Ti/Gr电极的红外光谱表征  42-43
    3.6.7 Ti/Gr的X射线电子能谱表征  43
    3.6.8 工作电压对BDE47降解效果的影响  43-45
    3.6.9 工作电极对BDE47降解效果的影响  45-46
    3.6.10 降解产物分析  46-48
  3.7 本章小结  48-49
4 干燥法制备Ti/Gr电极及其表征和脱卤性能研究  49-61
  4.1 实验材料及试剂  49
  4.2 实验仪器  49
  4.3 实验过程  49-51
  4.4 实验装置  51
  4.5 BDE47标准溶液配制及标准曲线的绘制  51
  4.6 BDE47的催化还原实验  51
  4.7 结果与讨论  51-59
    4.7.1 Ti/Gr电极的扫描电镜表征  51-52
    4.7.2 Ti/Gr电极的原子力显微镜表征  52-53
    4.7.3 Ti/Gr电极的拉曼光谱表征  53-54
    4.7.4 Ti/Gr电极的X射线电子能谱表征  54-55
    4.7.5 Ti/Gr电极的红外光谱表征  55
    4.7.6 工作电压的选择  55-56
    4.7.7 工作电极对BDE47降解效果的影响  56-57
    4.7.8 不同工作条件下BDE47的降解效果  57-58
    4.7.9 降解产物分析  58-59
  4.8 本章小结  59-61
结论  61-62
参考文献  62-69
创新点摘要  69-70
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  70-71
致谢  71-72

石墨烯电极制备及其电催化PBDEs脱溴性能

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