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高效金属催化剂的制备及金属与酶共催化性能的研究

作　者: 董福兴
导　师: 李辉
学　校: 上海师范大学
专　业: 工业催化
关键词: 非晶态合金催化剂 In-B Barbier反应 Ni-B 糊精 山梨醇 糖化酶 加氢反应
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


催化即通过催化剂改变反应物的活化能,改变反应物的化学反应速率,催化剂的质和量在反应前后均不发生改变的反应。研究和运用催化方法可以大幅度降低产品成本,提高产品质量,保护环境和更好地利用资源。本论文的思想是采用纳米材料制备技术,制备出高比表面积、高催化活性和选择性的高效催化剂。利用化学还原法制备出非晶态合金催化剂,因非晶态合金属于纳米催化剂,是一种介于晶态和无定形物质之间的特殊材料,具有长程无序而短程有序的结构。使用化学还原方法可以调变合金的组成和独特的结构,使得催化剂具有优良的催化活性、选择性。且在制备过程中具有环境污染少,催化效率高等优点,符合当今化工生产中节能环保的科学理念以及发展趋势,日益引起人们的重视。本论文采用化学还原法制备出不同组成、不同结构的非晶态合金催化剂,并研究不同组成或不同结构对催化活性和选择性的影响。最后一部分将金属催化剂与生物酶相结合,用于催化生物质（糊精）的转化,研究金属与酶共催化的特点。全文围绕不同的研究方向主要开展了以下几方面的工作:（1）通过在低温高搅拌速度的条件下,以高浓度的KBH4溶液还原InCl3溶液的方法制备出热稳定性好、比表面积高、催化活性好的In-B非晶态合金催化剂。通过XRD、TEM、BET、XPS、DSC等测试手段,证明了该催化剂具有非晶态合金的结构。通过搅拌转速的改变可以观察到该材料由晶态到非晶态合金的转变,高速搅拌下制备的材料为颗粒较小的纳米粒子。通过催化水相中的苯甲醛或者苯乙酮与3-溴丙烯的Barbier反应考察了In-B非晶态合金催化剂的催化活性,实验表明该催化剂具有较高的催化活性。（2）在甲苯、十二烷基苯磺酸钠和水组成的微乳体系中,使用KBH4还原Ni2+,制备出具有中空结构的Ni-B纳米球。并通过XRD、TEM、BET、XPS、DSC等表征方法,证明了中空结构的Ni-B的微观形貌以及具有非晶态合金的性质。制备中十二烷基苯磺酸钠起主导作用,主要因为表面活性剂存在亲水基和疏水基,亲水基可以吸附溶液中的Ni2+。通过催化间二硝基苯加氢制备间苯二胺的反应考察催化剂的活性,中空结构的Ni-B表现出比普通Ni-B和Reney Ni具有更好的催化活性和选择性。（3）将加氢催化剂与生物酶相结合,用于糊精水解加氢制备山梨醇。首先通过考察糖化酶对糊精水解的影响因素,确定适合酶催化的温度、pH值、金属颗粒用量等范围,便于后期与金属催化剂的匹配。在加氢催化剂存在时选定出较为适合酶催化的条件进行水解加氢实验。通过对催化剂的筛选,寻找出催化性能较好的加氢催化剂,得到较高的山梨醇收率。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-11
第一章 文献综述  11-18
  1.1 引言  11-12
  1.2 非晶态合金的简介  12-13
  1.3 非晶态合金催化剂的概述  13-14
  1.4 在水介质中 In 催化的意义  14-15
  1.5 间二硝基苯加氢的意义  15-16
  1.6 生物质转化的进展  16-17
  1.7 本论文研究目标及选题思路  17-18
第二章 催化剂制备与表征  18-26
  2.1 试剂和药品  18
  2.2 催化剂的制备  18-20
  2.3 催化剂的表征  20-23
  2.4 催化活性测试  23-26
    2.4.1 Barbier 反应  23
    2.4.2 加氢反应  23-24
    2.4.3 糊精水解加氢反应  24
    2.4.4 加氢反应产物的分析  24-26
第三章 In-B 非晶态合金催化剂应用于水介质Barbier 反应的研究  26-34
  3.1 引言  26-27
  3.2 催化剂表征  27-29
  3.3 催化性能的研究  29-32
  3.4 催化剂套用实验  32
  3.5 本章小结  32-34
第四章 中空结构Ni-B 非晶态合金催化剂的制备及其催化加氢性能研究  34-43
  4.1 引言  34-35
  4.2 催化剂的表面结构和表面电子态  35-37
  4.3 中空Ni-B(H)的形成机理  37-38
  4.4 催化性能的研究  38-41
  4.5 催化剂套用实验  41-42
  4.6 本章小结  42-43
第五章 金属与酶共催化剂糊精水解加氢  43-52
  5.1 引言  43-44
  5.2 糊精水解过程的研究  44-46
    5.2.1 酶加入量的研究  44
    5.2.2 金属催化剂对酶催化活性的影响  44-45
    5.2.3 温度对酶催化活性的影响  45-46
    5.2.4 pH 值对酶催化活性的影响  46
  5.3 糊精水解加氢过程的研究  46-49
    5.3.1 糊精水解加氢过程Ru-B 加入量的研究  47
    5.3.2 温度对糊精水解加氢的影响  47-48
    5.3.3 加氢过程pH 值对山梨醇产率的影响  48-49
  5.4 糊精水解加氢过程催化剂的选择  49-51
    5.4.1 普通非晶态催化剂活性对比  49
    5.4.2 负载型非晶态催化剂活性对比  49-50
    5.4.3 一步法实验的研究  50-51
  5.5 本章小结  51-52
第六章 研究展望  52-54
致谢  54-55
参考文献  55-62
个人简历及研究成果  62

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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