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化学镀法制备用于有机废气催化燃烧处理的整体式催化剂的研究

作　者: 林探厅
导　师: 余倩
学　校: 广东工业大学
专　业: 化学工程
关键词: 甲苯 甲醛 催化燃烧 Pd 整体式催化剂 CeO2-ZrO2
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


目前,在众多有机废气处理技术中,催化燃烧法是消除挥发性有机化合物（VOCs）污染最有效方法之一,具有设备简单,能耗低,消除效果好等特点,而催化剂是催化燃烧法消除VOCs的关键。本文用堇青石蜂窝陶瓷做第一载体,以贵金属Pd为活性组分,用化学镀法制备了一系列Pd负载型整体式催化剂。以甲苯和甲醛的催化燃烧作为作为考察催化剂的探针反应,考察了催化剂的催化活性和耐高温性,并采用多种方法对催化剂进行表征,将催化燃烧性能与催化剂表面性质进行了关联以及进行了催化机理的探讨。本文的主要研究内容和结果如下：催化剂的制备。采用化学镀法制备Pd/堇青石陶瓷整体式催化剂,通过实验确定了化学镀的最佳反应条件：PdCl2:0.05-0.5g/L, NH3·H2O （25%）:40-120g/L, NH4Cl: 5-20g/L, NaH2PO2·H2O:1-10g/L, HCl（36-38%）:1-4mL/L, pH:9-10,温度：25℃-60℃。研究表明,采用化学镀制备技术可在堇青石陶瓷载体直接负载Pd颗粒,有利于提高钯的利用率,工艺简单,制备周期短。催化剂的表征及活性评价。采用SEM、XRD、UV、EDX、BET、XPS、H2-TPR、O2-TPD等手段对整体式催化剂的表面形貌、结构和性能进行表征。通过SEM和EDX的测定,可知Pd晶粒均匀地负载在堇青石陶瓷载体。以甲苯和甲醛作为VOCs的代表污染物,进行催化燃烧处理,对催化剂进行活性评价,研究表明,当活性组分Pd负载量在0.36wt%以上时具有较高的催化活性,对于不同焙烧温度下制备的Pd/堇青石陶瓷整体式催化剂,500℃焙烧下的具有相对较高的催化活性,Pd晶粒在载体表面上均匀负载,晶粒大小均一,范围在100nm左右。之后随着焙烧温度（高于500℃）的升高,催化活性逐渐降低,主要与活性物种PdO颗粒的长大、烧结、晶格氧的减少和比表面积的减小有关。研究了空速、有机废气中甲苯和甲醛的浓度和稳定性等因素对Pd/堇青石陶瓷整体式催化剂催化燃烧性能的影响。实验表明,随着空速的增大,催化剂对甲苯和甲醛的催化处理效率都逐渐降低。催化剂在空速20000h-1以内时,具有较高的甲苯催化处理效率；在3000h-1空速内时,对甲醛具有较高的催化处理效率；对于甲苯,甲苯浓度对催化燃烧处理效率影响较小,在6.0g/m3以内都具有较高的催化处理效率；对于甲醛,甲醛浓度在2.0mg/m3范围内时,催化剂才对其具有较高的处理效率,说明甲醛浓度对催化燃烧处理效率的影响较大,表明有机污染物的种类和浓度对催化处理效率有较明显影响,这也说明催化剂具有选择性。在甲苯催化燃烧的寿命实验中发现,在10h之内,Pd/堇青石陶瓷整体式催化剂的甲苯催化处理效率一直保持在99%左右,之后催化处理效率随着反应时间逐渐下降。重新焙烧再生的催化剂,在9h内甲苯催化处理效率可保持在99%,说明催化剂可多次再生循环使用。研究还探讨了采用浸渍法在堇青石载体上负载一层CeO2-ZrO2复合物后,再采用化学镀负载上活性组分Pd,制备Pd/Ceo.gZro.202/堇青石陶瓷整体式催化剂,并采用SEM、EDX、UV漫反射对其进行表征。研究表明,该类催化剂具有良好的催化活性和耐高温性。相对于Pd/堇青石整体式催化剂,与500℃焙烧的催化剂相比,800℃焙烧的Pd/堇青石整体式催化剂,T99%为255℃,提高了25℃。800℃焙烧的0.36wt%Pd/Ce0.8Zr0.202/堇青石陶瓷整体式催化剂,T99%为250℃,与500℃焙烧的催化剂相比,只提高了15℃,主要可能是CeO2-ZrO2复合氧化物具有贮氧池的作用,可以向Pd提供品格氧,抑制了PdO晶粒的烧结,该催化剂是具有较好的催化活性的。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-15
第一章 绪论  15-29
  1.1 前言  15-16
  1.2 VOCs介绍  16-17
    1.2.1 VOCs定义  16
    1.2.2 VOCs来源及种类  16-17
    1.2.3 VOCs的危害  17
  1.3 VOCs的处理技术  17-20
    1.3.1 吸附法  17
    1.3.2 吸收法  17-18
    1.3.3 冷凝法  18
    1.3.4 膜技术  18
    1.3.5 光催化  18-19
    1.3.6 生物技术  19
    1.3.7 燃烧技术  19-20
  1.4 催化燃烧技术  20-21
    1.4.1 催化燃烧的原理  20
    1.4.2 催化氧化机理  20-21
  1.5 催化燃烧催化剂研究进展  21-26
    1.5.1 催化剂载体  21-24
    1.5.2 催化剂分类  24-26
  1.6 化学镀  26-27
  1.7 课题的研究意义、研究内容与创新之处  27-29
第二章 实验部分  29-36
  2.1 原料与化学试剂  29
  2.2 实验仪器  29-30
  2.3 催化剂的制备  30-32
  2.4 催化剂的表征  32-34
    2.4.1 热重分析(TG)  32-33
    2.4.2 X射线衍射分析(XRD)  33
    2.4.3 扫描电子显微镜(SEM)  33
    2.4.4 能谱测试(EDX)  33
    2.4.5 X射线光电子能谱表征(XPS)  33
    2.4.6 比表面积测定(BET)  33
    2.4.7 紫外漫反射分析(UV)  33
    2.4.8 氧气程序升温脱附(02-TPD)  33-34
    2.4.9 氢还原程序升温还原(H2-TPR)  34
  2.5 催化燃烧活性评价  34-36
    2.5.1 催化剂在甲苯催化燃烧中的性能评价  34-35
    2.5.2 催化剂在甲醛催化燃烧中的性能评价  35-36
第三章 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的性能研究  36-62
  3.1 化学镀工艺  36-38
  3.2 整体式催化剂的结构分析  38-52
    3.2.1 堇青石蜂窝陶瓷的SEM表征  38-39
    3.2.2 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的TG表征  39-40
    3.2.3 不同焙烧温度对活性组分Pd的价态影响  40-43
    3.2.4 不同Pd负载量和不同焙烧温度对催化剂表面形貌的影响  43-46
    3.2.5 催化剂的表面元素分析  46-48
    3.2.6 不同Pd负载量和不同焙烧温度的催化剂的比表面积分析  48
    3.2.7 不同Pd负载量的催化剂的XRD和UV漫反射分析  48-50
    3.2.8 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的氧气程序升温脱附(O_2-TPD)  50-51
    3.2.9 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的氢气还原程序升温还原(H_2-TPR)  51-52
  3.3 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲苯催化燃烧性能评价  52-60
    3.3.1 Pd负载量对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲苯催化活性的影响  52-53
    3.3.2 甲苯浓度对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲苯催化活性的影响  53-54
    3.3.3 空速对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲苯催化活性的影响  54-55
    3.3.4 焙烧温度对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲苯催化活性的影响  55-58
    3.3.5 催化剂寿命实验  58-60
  3.4 小结  60-62
第四章 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂对甲醛催化燃烧性能的研究  62-66
  4.1 Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲醛催化活性  62-65
    4.1.1 Pd负载量对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲醛催化活性影响  62-63
    4.1.2 甲醛浓度对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲醛催化活性影响  63
    4.1.3 空速对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的的甲醛催化活性影响  63-64
    4.1.4 焙烧温度对Pd/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲醛催化活性影响  64-65
  4.2 小结  65-66
第五章 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/堇青石蜂窝整体式催化剂的性能研究  66-74
  5.1 引言  66
  5.2 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/堇青石蜂窝整体式催化剂的性能研究  66-73
    5.2.1 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/堇青石蜂窝整体式催化剂的表面形貌表征  66-68
    5.2.2 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/堇青石蜂窝整体式催化剂的能谱测试  68-69
    5.2.3 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/堇青石蜂窝整体式催化剂的紫外漫反射表征  69-70
    5.2.4 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/堇青石蜂窝整体式催化剂的甲苯催化燃烧性能研究  70-73
  5.3 小结  73-74
结论  74-76
展望  76-77
参考文献  77-83
攻读硕士研究生期间发表的论文  83-85
致谢  85

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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