学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

含硫恶臭气体处理的催化剂研究

作　者: 李秀玲
导　师: 赵朝成
学　校: 中国石油大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 炭基催化剂分子筛吸附催化氧化 H2S
分类号: X512
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 92次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

随着工业的发展,大气污染问题日趋严重,特别是有毒有害的恶臭气体通过各种方式进入大气中,对人类健康和生态安全造成严重威胁。本文针对石化企业恶臭污染的特点和现状,优先选择典型含硫恶臭气体硫化氢作为研究对象,采用吸附催化氧化法对实验室模拟恶臭气体进行治理。本课题重点是研究开发常温下的高硫容吸附型催化剂,并通过改变催化剂的制备条件解决低温下催化剂活性低、再生性能差等关键问题。实验中选取不同的载体、不同的改性剂制备负载型炭基催化剂,并通过复配制备复合催化剂,在固定进气浓度、反应温度、床层高度、气体流量等参数的条件下研究其吸附脱硫性能。另外,由于分子筛在常温下具有较高的催化活性,本实验通过优化制备条件自行合成出4A分子筛,在相同实验条件下对其吸附脱硫性能进行了初步考察。结果表明,本实验制备出的超级活性炭的硫容量可达351mg/g,比表面积为2030m2/g,微孔孔容0.608mL/g,其脱硫效果最好;其次是4A分子筛和活性炭纤维,效果最差的是果壳活性炭,硫容量仅为46mg/g。通过对其物理性能进行比较得出,比表面积大小和孔径分布是吸附性能好坏的决定因素。通过改性处理得知,对不同炭基载体改性效果最好的改性剂均为碘酸钾。其中,质量分数1%的KIO3改性超级活性炭的硫容量最高,可达459mg/g;3%KIO3改性活性炭纤维的硫容量可达417mg/g,硫容较改性前明显提高,但其成本相对较高,不利于工业推广;1%KIO3改性活性炭硫容量仅为270mg/g,但改性效果明显。不同浓度的硝酸铜改性4A分子筛的硫容量均较改性前有所减少,但由于其制备成本较低,因此开发前景较好。此外,通过复配制备出的复合炭基催化剂脱硫效果并不理想,原因为不同离子间发生了竞争吸附影响了总体的吸附效果。通过各种表征手段验证了炭基催化剂吸附脱硫的最终产物主要是单质硫、硫酸和硫酸盐。对脱硫效果较好的催化剂进行的再生性能考察,结果表明空气热再生效果最好,再生的催化剂硫容恢复率达39%。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-11
第一章绪论  11-24
  1.1 恶臭污染概述  11-13
    1.1.1 恶臭的分类及特点  11-12
    1.1.2 恶臭污染的来源及危害  12-13
  1.2 石化企业恶臭污染概况  13-14
    1.2.1 恶臭污染产生的原因  13
    1.2.2 恶臭污染源分析  13-14
  1.3 国内外恶臭污染治理技术现状  14-15
  1.4 含硫恶臭气体处理的炭基催化剂研究进展  15-18
    1.4.1 活性炭脱硫(H_2S) 催化剂的国内外研究进展  16-17
    1.4.2 活性炭纤维脱硫(H_2S) 催化剂的国内外研究进展  17
    1.4.3 超级活性炭脱硫(H_2S) 催化剂的研究进展  17-18
  1.5 含硫恶臭气体处理的分子筛催化剂的研究进展  18-19
  1.6 含硫恶臭气体处理的炭基催化剂的制备方法  19-21
    1.6.1 物理改性  19
    1.6.2 化学改性  19-21
  1.7 失活炭基催化剂的再生  21
  1.8 课题的研究目标、研究内容及意义  21-24
    1.8.1 课题的研究目标  21-22
    1.8.2 课题的研究内容  22
    1.8.3 课题的研究意义  22-24
第二章实验部分  24-31
  2.1 实验药品及原料  24-25
    2.1.1 实验药品  24-25
    2.1.2 含硫恶臭气体处理的催化剂的制备原料  25
  2.2 实验装置与流程  25-26
    2.2.1 实验仪器  25
    2.2.2 实验装置及流程  25-26
  2.3 实验方法  26-28
    2.3.1 催化剂的评价指标  26
    2.3.2 硫化氢气体浓度的测定  26-27
    2.3.3 实验工艺参数的确定及硫容的测定方法  27-28
  2.4 催化剂的物化性能表征  28-31
    2.4.1 比表面积测定  28-29
    2.4.2 X 射线衍射分析(XRD)  29
    2.4.3 X 射线光电子能谱(XPS)  29
    2.4.4 元素分析  29
    2.4.5 Boehm 滴定  29-30
    2.4.6 碘吸附值测定  30-31
第三章炭基催化剂的脱硫性能研究  31-58
  3.1 活性炭吸附催化剂的脱硫性能研究  31-42
    3.1.1 实验原料的筛选  31-32
    3.1.2 炭基催化剂的制备方法  32-33
    3.1.3 硝酸锌改性活性炭的脱硫性能研究  33-34
    3.1.4 硝酸锰改性活性炭的脱硫性能研究  34-35
    3.1.5 硝酸钴改性活性炭的脱硫性能研究  35-36
    3.1.6 氧化钴改性活性炭的脱硫性能研究  36-38
    3.1.7 钒酸铵改性活性炭的脱硫性能研究  38-39
    3.1.8 碘酸钾改性活性炭的脱硫性能研究  39-41
    3.1.9 复合催化剂的脱硫性能研究  41-42
  3.2 活性炭纤维吸附催化剂的脱硫性能研究  42-47
    3.2.1 活性炭纤维吸附催化剂的制备  43
    3.2.2 硝酸钴改性活性炭纤维的脱硫性能研究  43-44
    3.2.3 硝酸锰改性活性炭纤维的脱硫性能研究  44-45
    3.2.4 碘酸钾改性活性炭纤维的脱硫性能研究  45-47
  3.3 自制超级活性炭的脱硫性能研究  47-56
    3.3.1 核桃壳超级活性炭的制备  48
    3.3.2 活化剂浓度对脱硫性能的影响  48-50
    3.3.3 炭化时间对脱硫性能的影响  50-51
    3.3.4 活化温度对脱硫性能的影响  51-52
    3.3.5 核桃壳超级活性炭制备条件的优化  52-53
    3.3.6 改性超级活性炭的脱硫性能研究  53-54
    3.3.7 失活催化剂的再生研究  54-56
  3.4 本章小结  56-58
第四章分子筛的制备及其脱硫性能研究  58-68
  4.1 分子筛的合成  58-60
    4.1.1 A 型分子筛的合成  58-59
    4.1.2 X 型分子筛的合成  59-60
  4.2 分子筛制备过程中的影响因素  60-61
  4.3 分子筛的制备及其脱硫性能考察  61-67
    4.3.1 原料的筛选  61-62
    4.3.2 预处理温度对脱硫性能的影响  62-65
    4.3.3 晶化时间对脱硫性能的影响  65
    4.3.4 改性分子筛吸附脱硫性能研究  65-67
  4.4 本章小结  67-68
第五章催化剂的表征及机理研究  68-80
  5.1 改性活性炭吸附催化剂的性能表征  68-71
    5.1.1 碘吸附值测定结果  68
    5.1.2 pH 值测定结果  68-69
    5.1.3 Bohem 滴定结果  69
    5.1.4 X射线衍射分析(XRD)  69-71
  5.2 改性活性炭纤维吸附催化剂的性能表征  71-73
    5.2.1 碘吸附值测定结果  71
    5.2.2 pH 值测定结果  71-72
    5.2.3 Bohem 滴定结果  72-73
  5.3 自制核桃壳超级活性炭的性能表征  73-76
    5.3.1 BET 表征  73
    5.3.2 pH 值的测定  73
    5.3.3 碘吸附值测定  73-74
    5.3.4 XP S 表征  74-76
  5.4 4A 分子筛的表征  76-77
  5.5 炭基催化剂的脱硫机理研究  77-78
  5.6 本章小结  78-80
结论  80-82
参考文献  82-87
附录  87-99
  附录1 分子筛静态水吸附测定方法 GB6287-86  87-89
  附录2 天然气中硫化氢含量的测定碘量法GB/T11060.1-1998  89-96
  附录3 木质活性炭试验方法碘吸附值的测定GB/T12496.8-1999  96-99
攻读硕士学位期间取得的学术成果  99-100
致谢  100

含硫恶臭气体处理的催化剂研究

内容摘要

全文目录

相似论文