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部分卤代酚和硝基芳烃对梨形四膜虫的定量构效关系研究

作　者: 陈学勇
导　师: 韦朝海
学　校: 华南理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 定量构效关系偏最小二乘法卤代酚硝基芳烃梨形四膜虫毒性
分类号: X174
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

水环境的有机污染已经成为一个全球性的问题,尤其是痕量有毒有机污染物对人体健康和生态系统的危害越来越为人们所关注。这类有机化合物经过复杂的迁移转化过程,最终达到一定的暴露浓度,对水生生物、人类健康及整个生态系统造成严重威胁。本文在查阅大量文献的基础上,重点介绍了国内外生态风险管理技术在水环境中的研究历史与发展近况,选择定量结构-活性关系(QSAR)的方法以减少昂贵的测试费用与减少生物实验。通过分析有限的实验数据,从目标污染物的内在分子结构参数出发,研究制约特定污染物毒性大小的内在机制,从而对有机污染物实施有效的污染控制和预测。本文以卤代酚(包括氟化酚、溴化酚及氯代酚)和硝基芳烃为研究对象,通过对目标污染物分子的量子化学参数及部分理化参数计算获得结构参数,结合文献调研获得的毒性数据,拟建立目标污染物对梨形四膜虫毒性的定量预测模型,找出影响卤代酚及硝基芳烃毒性大小的制毒机理。在本项研究过程中,采用偏最小二乘回归分析(PLS)建立模型,以解决过多分子结构参数的使用带来的变量间多重共线性和样本点较少等传统多元线性回归无法解决的问题。运用Chem 3D Ultra 7.0软件中的MOPAC半经验方法PM3,通过计算其部分量子化学和理化参数,结合取自文献的16种氟化酚、21种溴化酚、36种氯化酚对梨形四膜虫的急性毒性数据,采用PLS方法进行QSAR研究,成功地分别建立了氟化酚、溴化酚及氯代酚的毒性预测模型,对所建模型的拟合效果和稳定性作了评价,并对该类化合物的急性毒性机理进行了讨论。模型的内部交叉检验都显示所获得的模型具有较高的拟合精度和较好的稳定性,可有效、可靠地应用于卤代酚对梨形四膜虫毒性的大小的预测。氟化酚及氯代酚对梨形四膜虫的急性毒性作用表现为反应性毒性,溴化酚对梨形四膜虫的毒性表现为极性麻醉作用。氟化酚对四膜虫的急性毒性随着ELUMO.△E和ET的增大而减小,随QH+、QO-、CAA、CSV的增大而增大。溴化酚对梨形四膜虫的毒性随着ELUMO、△E、QO的增大而减小,随logKow.ΔHf、CMA、QH+的增大而增大,氯代酚对梨形四膜虫的毒性随ELUMO.QH+、QC(?)-、CCR及QO的增大而减少,随MW、a、EE的增大而增大。运用Chem3D Ultra 7.0软件中的MOPAC半经验方法AM1,计算42种硝基芳烃的的20个量子化学和理化参数,并以2：1的比例,选取模型训练集合及模型测试集合,结合部分取自文献的分子结构符和梨形四膜虫的急性毒性数据,采用SIMCA-P 10.0软件进行偏最小二乘法PLS回归分析,建立了硝基芳烃对梨形四膜虫的毒性定量预测模型,并对该类化合物的急性毒性机理进行了讨论并对所建立模型与文献中相关报道的模型的评价指标做了比较。模型的内部交叉检验和外部测试检验结果均显示所获得模型具有较高的拟合精度和较好的预测效果(R2=0.946,Q2(cum)=0.921,P=5.5×10-18,F=453.53,SD=0.171),所建立模型的评价指标优于文献中报道的其它模型的结果,可有效、可靠地用于评估硝基芳烃对梨形四膜虫毒性大小的预测。模型变量重要性分析表明ELUMo、a、QNo2-、ET,MW,CSV及MR对硝基芳烃的毒性大小有较大的制约作用,硝基芳烃对梨形四膜虫的毒性大小随着ELUMO,ET,△E的增大而减少,随a,QNO2-,QO-,△Hf MW,CSV及MR增大而增大。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-11
第一章绪论  11-28
  1.1 前言  11
  1.2 有机毒物污(废)水排放的生态风险管理技术分析  11-26
    1.2.1 全废水毒性测试(WET)的提出及应用  11-14
    1.2.2 毒性鉴别评价(TIE)技术的研究及应用  14-16
    1.2.3 毒性削减评价(TRE)技术的提出及其应用  16-17
    1.2.4 分子生态毒理学的提出及其应用  17-18
    1.2.5 定量构效关系技术((Q)SAR)的研究及应用  18-26
  1.3 本文的立题依据与研究内容  26-28
    1.3.1 本文的立题依据  26-27
    1.3.2 本文的研究内容  27-28
第二章偏最小二乘回归分析(PLS)  28-36
  2.1 PLS方法的特点  28-29
  2.2 PLS的基本原理  29-30
  2.3 计算方法推导  30
  2.4 PLS成分的确定  30-32
    2.4.1 残差分析  31
    2.4.2 交叉有效性判别  31-32
  2.5 模型的检验与优化方法  32-34
    2.5.1 内部交互检验方法  33
    2.5.2 外部样本预测检验方法  33-34
    2.5.3 PLS建模过程的优化  34
  2.6 PLS模型精度分析  34
  2.7 自变量因子的重要性程度分析  34-36
第三章部分卤代酚对梨形四膜虫的定量构效关系解析  36-60
  3.1 引言  36-37
  3.2 材料与方法  37-46
    3.2.1 研究对象  37-40
    3.2.2 建模参数的计算与选取  40-45
    3.2.3 建模方法与模型评价  45-46
    3.2.4 模型的优化  46
  3.3 氟化酚对梨形四膜虫的毒性研究  46-48
  3.4 溴化酚对梨形四膜虫的毒性研究  48-50
  3.5 氯代酚对梨形四膜虫的毒性研究  50-55
  3.6 毒性机理解释  55-59
    3.6.1 卤代酚对四膜虫的毒性作用类型分析  56-57
    3.6.2 预测变量对毒性作用机制解释  57-59
  3.7 本章小结  59-60
第四章硝基芳烃对梨形四膜虫毒性的定量构效关系解析  60-71
  4.1 前言  60
  4.2 材料与方法  60-65
    4.2.1 研究对象  60-62
    4.2.2 建模参数的计算与选取  62-63
    4.2.3 建模方法与模型评价  63-65
  4.3 结果与讨论  65-70
    4.3.1 变量筛选与模型建立  65
    4.3.2 模型预测能力的验证  65-67
    4.3.3 硝基芳烃对梨形四膜虫的毒性机理解释  67-69
    4.3.4 模型与文献报道结果的比较  69-70
  4.4 本章小结  70-71
结论与展望  71-73
  1 结论  71
  2 展望  71-73
参考文献  73-83
攻读硕士学位期间取得的研究成果  83-84
致谢  84-85
答辩委员会对论文的评定意见  85

部分卤代酚和硝基芳烃对梨形四膜虫的定量构效关系研究

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