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CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3复合氧化物的制备及其在三效催化剂中的应用

作　者: 袁慎忠
导　师: 李永丹
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: CeO2-ZrO2-Y2O3 高比表面积 储氧性能 三效催化剂
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


本论文采用有机模板剂-共沉淀法制备了一系列具有不同Ce/Zr摩尔比的CeO2-ZrO2-Y2O3复合氧化物,该制备方法分别以聚丙烯酰胺和十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,采用N2吸附法、X-射线衍射法、程序升温还原法、透射电镜和扫描电镜等研究方法对其物化性质进行了较为系统的研究。与传统沉淀法相比,采用聚丙烯酰胺模板剂-共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Y2O3样品具有较高的比表面积。BET结果表明,Ce/Zr摩尔比对CeO2-ZrO2-Y2O3样品的BET结果和储氧性能有较大的影响,Zr含量的增加有利于提高样品的热稳定性。Ce/Zr摩尔比为50:50样品的储氧量最大,其新鲜样品储氧量为557μmol/g;经高温老化后,储氧量下降。但Ce/Zr摩尔比为30:70的CeO2-ZrO2-Y2O3样品在老化后储氧能力反而增大,达到484.8μmol/g,这可能是由于高温老化过程使其结构更趋于完整,部分Zr从CeO2立方相晶胞结构中分离出来形成单独晶相的缘故。物相分析结果表明,由聚丙烯酰胺模板剂-共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Y2O3复合氧化物由立方相的固溶体和四方相的固溶体共同组成。TEM结果表明,样品具有纳米尺寸的粒径。以CTAB为模板剂制备了CeO2-ZrO2-Y2O3稀土储氧材料。结果表明:并流法制备的样品具有较高的比表面积和储氧性能,经600℃焙烧后,其比表面积高达172.4m2/g,储氧量为637.5μmol/g;高温老化处理后,OSC仍高达590μmol/g,明显优于正加法制备的样品,表现出良好的抗老化能力和储氧性能。物相分析表明,CeO2-ZrO2-Y2O3形成固溶体并保持立方萤石结构,在热处理过程中物相稳定。本文以贵金属Pd为活性组分,采用干混预研磨工艺方法制备了汽车尾气净化三效催化剂,采用活性评价的研究方法对CeO2-ZrO2-Y2O系列复合氧化物在三效催化剂中的应用进行了研究。活性评价试验结果表明,使用该方法制备的CeO2-ZrO2-Y2O复合氧化物样品,可以有效降低催化剂的起燃温度(T50),改善催化剂的抗老化性能。少量Y3+的掺杂可以造成固溶体的晶格缺陷,增加表面氧空位,提高表面氧浓度和表面氧的流动性,改善催化剂的氧化-还原性能。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 绪论  9-24
  1.1 课题研究背景和意义  9-10
  1.2 课题研究现状  10-22
    1.2.1 CeO_2 基稀土复合氧化物的特点  10-11
    1.2.2 CeO_2 基稀土复合氧化物的研究进展  11-15
    1.2.3 CeO_2 基稀土复合氧化物在三效催化剂中的应用  15-22
      1.2.3.1 三效催化剂国内外发展概况  15-16
      1.2.3.2 三效催化剂组成  16-20
      1.2.3.3 三效催化剂工作机理  20-22
  1.3 本课题的研究思路和内容  22-24
    1.3.1 研究思路  22-23
    1.3.2 研究内容  23-24
第二章 聚丙烯酰胺制备CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3氧化物及其性能研究  24-33
  2.1 催化剂的组成及制备方法的确定  24-25
    2.1.1 催化剂的组成  24
    2.1.2 催化剂制备方法的确定  24-25
  2.2 催化剂的制备  25-26
    2.2.1 试验原料  25
    2.2.2 催化剂的制备  25-26
      2.2.2.1 传统沉淀法  25
      2.2.2.2 聚丙烯酰胺模板剂-沉淀法  25-26
  2.3 催化剂的表征  26-27
    2.3.1 比表面积、孔分布的测定  26
    2.3.2 物相组成测定  26
    2.3.3 储氧量(OSC)的测定  26-27
    2.3.4 透射电镜（TEM）表征  27
  2.4 结果与讨论  27-31
    2.4.1 沉淀方法及PAM对CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品BET影响  27
    2.4.2 Ce/Zr摩尔比对CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品BET影响  27-28
    2.4.3 Ce/Zr摩尔比对CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品OSC影响  28-29
    2.4.4 Ce/Zr摩尔比对CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品物相结构的影响  29-30
    2.4.5 CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品的TEM分析  30-31
  2.5 本章小结  31-33
第三章 CTAB制备Ce-Zr-Y-O氧化物及其性能研究  33-43
  3.1 催化剂的组成及制备方法的确定  33-34
    3.1.1 催化剂的组成  33
    3.1.2 催化剂制备方法的确定  33-34
  3.2 催化剂的制备  34-35
    3.2.1 实验原料  34
    3.2.2 催化剂的制备  34-35
      3.2.2.1 并流法  34
      3.2.2.2 正加法  34-35
  3.3 催化剂的表征  35-36
    3.3.1 比表面积、孔分布的测定  35
    3.3.2 物相组成测定（XRD）  35
    3.3.3 催化剂还原性能表征（H2-TPR）  35-36
    3.3.4 储氧量(OSC)的测定  36
    3.3.5 扫描电镜(SEM)  36
  3.4 结果与讨论  36-41
    3.4.1 比表面和孔分布分析  36-37
    3.4.2 XRD分析  37-38
    3.4.3 储氧量（OSC）分析  38-39
    3.4.4 TPR分析  39-40
    3.4.5 形貌分析  40-41
  3.5 结论  41-43
第四章 CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3在三效催化剂中的应用研究  43-46
  4.1 催化剂的制备  43
    4.1.1 CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品的制备  43
    4.1.2 CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 三效催化剂的制备  43
  4.2 含CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 三效催化剂的制备及性能评价  43-44
  4.3 结果与讨论  44-45
    4.3.1 CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 的结构特性  44
    4.3.2 含CeO_2-ZrO_2-Y_2O_3 样品的催化活性  44-45
  4.4 结论  45-46
第五章 结论  46-48
参考文献  48-51
发表论文和参加科研情况说明  51-52
致谢  52

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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