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过渡金属掺杂CZ以拓宽三效催化剂空燃比窗口的研究

作　者: 赵建辉
导　师: 沈美庆
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 三效催化剂 空燃比窗口 过渡金属 掺杂 动态储放氧能力
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 54次
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内容摘要


在实际路况中,供给发动机的空燃比总是在一定范围内波动,造成三效催化剂催化效果降低。本文针对空燃比变化,考察了过渡金属掺杂的铈锆固溶体在拓宽三效催化剂空燃比窗口中的应用,为开发具有宽空燃比窗口的三效催化剂提供了理论支持。采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了掺杂量为5%、8%和10%（摩尔比）三个系列的Pd/M-Ce0.67Zr0.33O2-Al2O3 （M=Mn、Fe和Cu）复合氧化物,对其动态储放氧活性和空燃比窗口性能进行了测试。并利用XRD,BET等表征手段对催化剂的晶体结构,比表面积等特征进行研究。通过XRD检测发现,掺杂后过渡金属取代铈离子进入了铈锆固溶体晶格中。1050℃水热老化以后,锰和铁掺杂样品稳定性较好,但铜掺杂样品铈锆固溶体发生分相,且有氧化铜特征峰出现。通过OSC测试可以发现,由于过渡金属掺杂的半径效应、电价平衡效应以及自身的氧化还原性能,与未掺杂样品相比掺杂后新鲜样品OSC值有较大的提高,但老化后都出现不同程度的降低,尤其是铜掺杂样品下降明显。过渡金属Fe和Cu掺杂提高了三效催化剂在贫氧条件下的水煤气反应活性,Fe和Mn的掺杂则提高了富氧条件下NOx的还原和CO的氧化效率。对于过渡金属掺杂的新鲜样品,Mn和Fe掺杂后空燃比窗口拓宽效果较好,但Cu掺杂后空燃比窗口没有明显的拓宽;水热老化后,过渡金属改性样品空燃比窗口都有不同程度的变窄,其中Cu掺杂样品和掺杂量为10%的Mn和Fe改性样品空燃比窗口消失,说明铜掺杂和过量Mn和Fe掺杂样品的老化性能不佳。综上所述,在改性样品中,5%Mn和8%Fe掺杂对三效催化剂空燃比窗口的改性效果最佳。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
前言  7-8
第一章 文献综述  8-19
  1.1 汽车尾气污染与控制技术  8-10
    1.1.1 汽车尾气污染与危害  8-9
    1.1.2 汽车尾气治理及控制技术  9-10
  1.2 汽车尾气三效催化剂  10-12
    1.2.1 汽车尾气三效催化剂组成及原理  10-11
    1.2.2 汽车尾气三效催化剂发展  11-12
  1.3 三效催化剂空燃比窗口与储放氧材料  12-14
    1.3.1 三效催化剂空燃比窗口  12-13
    1.3.2 铈锆储放氧材料与空燃比窗口  13-14
  1.4 过渡金属改性尾气三效催化剂  14-18
    1.4.1 过渡金属对催化活性的改性  14-15
    1.4.2 过渡金属改性对OSC的改性  15-16
    1.4.3 过渡金属改性对空燃比窗口的改性  16-18
  1.5 课题研究的目的及意义  18-19
第二章 实验部分  19-28
  2.1 催化剂合成  19-22
    2.1.1 试剂与原料  19
    2.1.2 主要仪器  19-20
    2.1.3 催化剂的制备  20-22
  2.2 样品老化实验  22-23
  2.3 空燃比窗口性能测试实验  23-24
  2.4 样品储放氧能力(OSC)测试  24-26
    2.4.1 OSC测试装置  24-25
    2.4.2 OSC测试模式  25
    2.4.3 OSC测试过程  25-26
  2.5 三效催化活性评价  26-27
  2.6 固溶体结构表征  27-28
    2.6.1 X射线衍射分析（XRD）  27
    2.6.2 比表面积测定(BET)  27-28
第三章 实验结果  28-49
  3.1 过渡金属掺杂三效催化剂空燃比窗口测试结果  28-42
    3.1.1 锰掺杂对三效催化剂空燃比窗口的影响  28-33
    3.1.2 铁掺杂对三效催化剂空燃比窗口的影响  33-38
    3.1.3 铜掺杂对三效催化剂空燃比窗口的影响  38-42
  3.2 OSC测试结果  42-44
  3.3 催化剂表征结果  44-49
    3.3.1 XRD结果  44-47
    3.3.2 BET结果  47-49
第四章 分析与讨论  49-59
  4.1 化学反应对空燃比窗口的影响  49-54
    4.1.1 过渡金属掺杂对水气变换和蒸汽重整反应的影响  49-52
    4.1.2 过渡金属掺杂对氧化还原反应的影响  52-54
  4.2 催化剂OSC与空燃比窗口的关系  54-55
  4.3 催化剂结构与空燃比窗口的关系  55-58
  4.4 影响催化剂空燃比窗口性能因素小结  58-59
第五章 结论与展望  59-60
  5.1 结论  59
  5.2 展望  59-60
参考文献  60-65
发表论文和参加科研情况说明  65-66
致谢  66

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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