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过渡金属掺杂CeO_2在乙醇汽油车尾气催化剂中的应用研究

作　者: 饶婷
导　师: 沈美庆
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 过渡金属 掺杂 乙醇氧化 动态储放氧 三效催化剂
分类号: TQ426.96
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


乙醇汽油的推广对保障国家能源安全,改善环境质量,促进农业发展都具有重要意义,是国家可持续发展的战略举措之一。本文针对乙醇汽油车排放尾气中含有的乙醇等非常规污染物,研究了过渡金属掺杂CeO2在尾气催化剂中的应用,为开发适用于乙醇汽油车的尾气净化三效催化剂提供实践指导。本文用柠檬酸溶胶-凝胶法合成了掺杂量为5%和10%（mol%）的过渡金属（Mn、Fe、Co、Ni、Cu）-铈基固溶体,利用XRD、BET、Raman、TPR、XPS和EPR等方法对其结构进行了表征;评价了固溶体的乙醇氧化催化活性和动态储放氧性能,并对负载贵金属Pd后的催化剂进行了三效活性评价。研究结果表明,当掺杂量≤10mol%时,过渡金属Mn、Fe、Co、Ni、Cu均和氧化铈形成固溶体,结构为萤石型立方相;掺杂Mn和Fe的样品在900℃焙烧后仍无其它物相的析出,具有较好的高温稳定性。过渡金属以不同形态和混合变价存在于CeO2晶格中,且和CeO2发生相互作用,提高了CeO2的乙醇氧化催化活性和储放氧性能。随着掺杂量的增加,新鲜样品的乙醇氧化催化活性、储放氧性能都有所提高。以掺杂过渡金属的固溶体为载体负载0.5wt.%贵金属Pd后评价其三效催化活性,发现掺杂Co样品老化前后的三效活性皆优于掺杂Mn、Fe、Ni、Cu的样品。Mn的掺杂对铈基固溶体的乙醇氧化催化活性、储放氧性能及负载Pd后的三效催化活性都有较好的促进作用,并且锰在固溶体中的高温稳定性较好;掺杂量的增加对其性能的影响是积极的,但老化失活现象也比较明显。

全文目录


中文摘要  2-3
ABSTRACT  3-6
前言  6-7
第一章 文献综述  7-15
  1.1 概述  7-9
    1.1.1 汽车尾气污染及排放控制技术  7-8
    1.1.2 乙醇汽油的推广及意义  8-9
    1.1.3 乙醇汽油车的排放特性  9
  1.2 乙醇汽油车尾气净化催化剂研究  9-11
    1.2.1 普通三效催化剂  9-10
    1.2.2 乙醇汽油车尾气净化催化剂  10-11
  1.3 铈基固溶体研究  11-14
    1.3.1 储氧材料在尾气催化剂中的应用  11-13
    1.3.2 过渡金属掺杂的铈基固溶体研究  13-14
  1.4 课题研究目的及意义  14-15
第二章 实验部分  15-26
  2.1 催化剂设计  15-17
    2.1.1 固溶体制备  15-16
    2.1.2 三效催化剂制备  16-17
  2.2 实验材料及主要仪器  17-18
    2.2.1 主要原料和试剂  17-18
    2.2.2 实验设备  18
  2.3 固溶体结构表征  18-21
    2.3.1 X 射线衍射分析（XRD）  18-19
    2.3.2 比表面积测定（BET）  19
    2.3.3 拉曼光谱（Raman）  19-20
    2.3.4 程序升温还原（TPR）  20
    2.3.5 电子顺磁共振（EPR）  20
    2.3.6 X 光电子能谱（XPS）  20-21
  2.4 固溶体乙醇氧化催化剂活性评价  21-22
  2.5 固溶体的动态储放氧性能评价（OSC）  22-23
  2.6 催化剂三效活性评价（TWC）  23-26
第三章 掺杂过渡金属的铈基固溶体结构研究  26-48
  3.1 XRD 表征结果  26-30
  3.2 BET 测量结果  30-31
  3.3 Raman 表征结果  31-33
  3.4 TPR 表征结果  33-35
  3.5 XPS 表征结果  35-40
  3.6 EPR 表征结果  40-43
  3.7 分析与讨论  43-47
    3.7.1 固溶体结构和高温稳定性  43-45
    3.7.2 氧化性能分析  45-47
    3.7.3 过渡金属的存在形态  47
  3.8 小结  47-48
第四章 掺杂过渡金属的铈基固溶体性能研究  48-68
  4.1 乙醇完全氧化催化活性  48-51
  4.2 动态储放氧性能  51-60
    4.2.1 M_(0.05)Ce_(0.95)Ox系列的储放氧结果  52-56
    4.2.2 M_(0.1)Ce_(0.9)O_x系列的储放氧结果  56-58
    4.2.3 过渡金属掺杂对储放氧性能的影响  58-60
  4.3 三效活性评价  60-68
    4.3.1 三效活性评价结果  60-63
    4.3.2 分析与讨论  63-67
    4.3.3 小结  67-68
第五章 结论  68-69
参考文献  69-74
发表论文和科研情况说明  74-75
致谢  75

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒） > 车辆用催化剂
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