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铜基复合氧化物的制备与三效催化性能的研究

作　者: 贾海建
导　师: 郭锡坤
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 铜铈锆复合氧化物三效催化剂
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

近年来,随着世界各国汽车业的快速发展,汽车排放的尾气污染越来越严重。我国,2005年汽车销量超过日本成为世界第二大汽车消费国家,2009年第一季度汽车销量超过美国成为全球最大的汽车消费国家。然而我国的汽车尾气排放标准起步晚,汽车尾气催化净化技术发展缓慢,落后于欧洲、美国等。因此,我国汽车尾气污染形势更为严峻,迫切需要研发高效、实用的尾气净化催化剂。欧美国家的汽车尾气净化催化剂大多采用Pt、Rh、Pd等贵金属作为活性组分,技术比较成熟,而我国的Pt、Rh、Pd等贵金属资源缺乏,相反稀土资源丰富。因此,根据我国的国情,发展稀土、过渡金属基三效催化剂具有重要意义。本文主要研究了La、Ce、Zr、Cu、Mn等金属元素的三效催化性能及相互作用。并得出以下结论:1.分别用Cu掺杂LaMnO3、Mn掺杂La2CuO4来改善各自的三效催化活性。研究发现,掺杂后的LaMn0.8Cu0.2O3和La2Cu0.8Mn0.2O4比掺杂前都有比较好的CO、HC转化效果,但NO的转化率却有所下降。这说明Cu、Mn相互掺杂可以提高氧化作用,但会降低还原效果。从整体上看,Cu基催化剂比Mn基催化剂对HC、NO和CO的催化转化效果更好。2.通过对比在不同La/Ce比时La-Ce-Cu-O复合氧化物的催化活性,发现La0.2Ce0.8CuO3+λ具有最佳的三效催化性能。La进入CeO2的晶格当中,形成了La-Ce固溶体,La与Ce发生协同作用,从而增强了催化剂的三效催化活性。3.研究了Ce-Zr-Cu-O复合金属氧化物的三效活性。当Ce:Zr:Cu摩尔比为2:8:5时,制得的Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ催化剂具有较佳的三效催化性能和较宽的工作窗口。当空燃比为1.33(富氧)时,CO、HC和NO的起燃温度分别为183,257和236℃,并且在340℃后都能完全转化;催化剂经高温老化后CO、HC和NO的起燃温度仍较低,分别为225、350和350℃。X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原的检测结果表明,部分Cu进入Ce-Zr固溶体形成Cu-Ce-Zr固溶体;Cu与Ce产生协同效应使Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ催化剂的低温活性明显提高,并且在贫燃情况下具有更高的三效催化性能。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-31
  1.1 引言  10-11
  1.2 汽车尾气对环境和人体的危害  11-12
  1.3 国内外汽车排放标准与法规  12-13
  1.4 汽车尾气净化技术  13-14
  1.5 三效催化剂  14-19
    1.5.1 贵金属三效催化剂  14-17
    1.5.2 钙钛矿型复合氧化物催化剂  17-18
    1.5.3 类钙钛矿  18-19
    1.5.4 尖晶石型催化剂  19
  1.6 贫燃条件下汽车尾气中NO_x 的净化催化剂  19-25
    1.6.1 NO_x分解法  20-21
    1.6.2 NO_x选择/非选择性催化还原法  21-23
    1.6.3 NO_x储存还原法  23-25
  1.7 三效催化剂的催化机理  25-26
  1.8 国内外汽车尾气净化转化器生产厂家现状  26
  1.9 本文研究内容、拟解决问题、选题思路  26-27
  参考文献  27-31
第二章实验部分  31-37
  2.1 化学试剂  31-32
  2.2 实验仪器  32
  2.3 催化剂的活性评价  32-33
    2.3.1 催化剂的活性测定方法  32-33
    2.3.2 实验装置  33
  2.4 催化剂的制备  33-35
    2.4.1 La-Cu-Mn-O 复合氧化物催化剂的制备  33-34
    2.4.2 La-Ce-Cu-O 复合氧化物催化剂的制备  34
    2.4.3 Cu-Ce-Zr-O 复合氧化物催化剂的制备  34-35
  2.5 数据处理方法  35
  2.6 催化剂的表征  35-37
    2.6.1 XRD 的表征  35-36
    2.6.2 TPR 表征  36
    2.6.3 XPS 表征  36-37
第三章 La-Cu-Mn-O 复合氧化物催化剂的制备、催化活性及讨论  37-44
  3.1 Mn对La_2CuO_4三效催化性能的影响  37-39
  3.2 Cu掺杂LaMnO_3三效催化性能  39-41
  3.3 La-Cu-Mn-O 复合氧化物的XRD 表征  41-42
  3.4 小结  42
  参考文献  42-44
第四章 La-Ce-Cu-O 复合氧化物催化剂的三效催化活性  44-49
  4.1 不同La/Ce比对La_xCe_(1-x)CuO_(3+λ)的三效催化活性影响  44-47
  4.2 La_xCe_(1-x)CuO_(3+λ)样品的XRD表征  47
  4.3 小结  47-48
  参考文献  48-49
第五章 Cu-Ce-Zr-O 复合氧化物催化剂的制备、催化活性及讨论  49-65
  5.1 铈锆比对三效催化活性的影响  49-51
  5.2 铜含量对三效催化活性的影响  51-53
  5.3 空燃比对三效催化活性的影响  53-55
  5.4 水蒸汽与高温老化对催化剂三效催化活性的影响  55-56
  5.5 催化剂的XRD 表征  56-59
    5.5.1 不同铈锆比对Ce_xZr_(1-x)CuO_(2-λ)结构的影响  56-57
    5.5.2 不同Cu含量对Ce_(0.2)Zr_(0.8)Cu_yO_(2-λ)结构的影响  57-58
    5.5.3 Ce_(0.2)Zr_(0.8)Cu_(0.5)O_(2-λ)的结构特点及三效催化性能  58-59
  5.6 催化剂的XPS 结果  59-61
  5.7 催化剂的TPR 结果  61-62
  5.8 小结  62-63
  参考文献  63-65
结论  65-67
致谢  67-68
攻读硕士期间发表的论文  68

铜基复合氧化物的制备与三效催化性能的研究

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