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新型芳香型及连氮类配体大环铜（Ⅰ）配合物的合成、结构与光物理研究

作　者: 柯方
导　师: 林勇跃
学　校: 云南师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 1,2-二-(4-吡啶基)-乙烯(bpe) 4-paa Cu(I)配合物 晶体结构 光物理性质
分类号: O627.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


近年来,利用多齿配体合成结构新颖、性能独特的配合物,已成为配位化学工作者的一个热门研究领域。含氮杂环-联吡啶、联嘧啶和连氮等杂环化合物及其衍生物-是最常见的多齿配体之一,这些配体与金属Cu(Ⅰ)能形成一维、二维和三维结构的配合物。此类配合物在发光器件、太阳能转换、光学传感器、非线性光学材料、催化剂等领域有着重要应用。本论文在选择优化反应条件的基础上,合成得到了七个新型的Cu(Ⅰ)配合物。应用现代波谱方法表征了这些配合物,并用X-射线单晶衍射方法确定了其晶体结构。初步研究了它们的光物理性质。主要研究结果如下：1.为了增加桥连配体的长度并期望获得一种新型的大环结构铜(Ⅰ)配合物,合成了一种水合肼桥联的席夫碱连氮类配体,通过’H NMR确定了其结构。2.通过改变溶剂、辅助配体、温度等反应条件,我们合成了七种配合物：{[Cu6(p-bpe)9(PCy3)6](BF4)6}.(1).{[Cu6(μ-bpe)12](BF4)6}.(2). {[Cu6(4-paa)12](BF4)6}.(3).[Cu2(4-Paa)(2,2’-bpy)2(PCy3)2](BF4)2(4). [Cu2(4-paa)(2,2’-bpy)2(PPh3)2](BF4)2(5).[Cu2(4-Paa)(1,10-phen)2(PCy3)2](BF4)2 (6).[Cu2(4-paa)(1,10-phen)2(PPh3)2](BF4)2(7)。通过光谱表征分析、X射线单品衍射确定了它们的结构。结果证实：配合物(1)、(2)和(3)结构相似,(1)为二维波形平面结构,而(2)和(3)为三维立体孔状结构。配合物(4),(5),(6),(7)的结构相似,均为简单双核铜结构。3.对七种配合物的光物理性质进行了初步的探讨,测试了它们的紫外吸收、固体荧光发射以及在部分溶剂中的发射等光谱。

全文目录


中文摘要  3-4
Abstract  4-8
本论文合成的化合物和配合物的结构式  8-11
第一章 前言  11-28
  引言  11
  1.1 铜(Ⅰ)配合物的研究现状及其进展  11-23
    1.1.1 新型铜(Ⅰ)配合物的合成和结构研究  11-13
    1.1.2 铜(Ⅰ)配合物多维体系的空间组装  13-15
    1.1.3 铜(Ⅰ)配合物相关理论的研究  15-19
    1.1.4 功能性铜(Ⅰ)配合物材料的研究与开发  19-22
    1.1.5 铜(Ⅰ)配合物在生物无机化学中的应用  22-23
  1.2 配位聚合物的研究现状及进展  23-26
    1.2.1 晶体工程与配位聚合物  23-24
    1.2.2 配位聚合物的研究现状  24-25
    1.2.3 配位聚合物合成方法  25-26
  1.3 本论文的立题依据及构思设想  26-28
第二章 吡啶型和席夫碱配体及其系列铜(Ⅰ)配合物的合成  28-35
  2.1 试剂和仪器  28-29
    2.1.1 试剂及其处理  28
    2.1.2 实验仪器  28-29
  2.2 化合物的合成及表征  29-31
    2.2.1 新型席夫碱配体的合成  29-31
  2.3 配合物的合成  31-33
    2.3.1 {[Cu_6(μ-bpe)_9(PCy_3)_6](BF_4)_6}_n(1)的合成  32
    2.3.2 {[Cu_6(μ-bpe)_(12)](BF_4)_6}_n(2)的合成  32
    2.3.3 {[Cu_6(4-Paa)_(12)](BF_4)_6}_n(3)的合成  32
    2.3.4 [Cu_2(4-Paa)(2,2’-bpy)_2(PCy_3)_2](BF_4)_2(4)的合成  32-33
    2.3.5 [Cu_2(4-paa)(2,2’-bpy)_2(PPh_3)_2](BF_4)_2(5)的合成  33
    2.3.6 [Cu_2(4-Paa)(1,10-phen)_2(PCy_3)_2](BF_4)_2(6)的合成  33
    2.3.7 [Cu_2(4-Paa)(1,10-phen)_2(PPh_3)_2](BF_4)_2(7)的合成  33
  2.4 本章小节  33-35
第三章 吡啶型和席夫碱配体及其铜(Ⅰ)配合物的晶体结构  35-65
  3.1 仪器和方法  35-36
  3.2 空间立体网状Cu(Ⅰ)配合物的晶体结构  36-48
    3.2.1 配合物{[Cu_6(μ-bpe)_9(PCy_3)_6](BF_4)_6}n(1)的晶体结构  36-39
    3.2.2 配合物{[Cu_6(μ-bpe)_(12)](BF_4)_6}n(2)的晶体结构  39-43
    3.2.3 配合物{[Cu_6(4-Paa)_(12)](BF_4)_6}n(3)的晶体结构  43-48
  3.3 双核铜(Ⅰ)配合物的晶体结构  48-63
    3.3.1 [Cu_2(4-Paa)(2,2’-bpy)_2(PCy_3)_2](BF_4)_2(4)的晶体结构  48-52
    3.3.2 [Cu_2(4-paa)(2,2’-bpy)_2(PPh_3)_2](BF_4)_2(5)的晶体结构  52-56
    3.3.3 [Cu_2(4-Paa)(1,10-phen)_2(PCy_3)_2](BF_4)_2(6)的晶体结构  56-59
    3.3.4 [Cu_2(4-Paa)(1,10-phen)_2(PPh_3)_2](BF_4)_2(7)的晶体结构  59-63
  3.4 结果与讨论  63-65
第四章 吡啶型和席夫碱配体及其铜(Ⅰ)配合物的光物理性质  65-76
  4.1 仪器和方法  65-66
  4.2 吡啶型和席夫碱配体及其铜(Ⅰ)配合物的光谱分析  66-75
    4.2.1 配合物{[Cu_6(μ-bpe)_9(PCy3)_6](BF_4)_6}n(1)的光谱分析  66-68
    4.2.2 配合物{[Cu_6(μ-bpe)_(12)](BF_4)_6}n(2)的光谱分析  68-69
    4.2.3 配合物{[Cu_6(4-Paa)_(12)](BF_4)_6}n(3)的光谱分析  69-70
    4.2.4 配合物[Cu_2(4-Paa)(2,2’-bpy)_2(PCy_3)_2](BF_4)_2(4)的光潜分析  70-71
    4.2.5 配合物[Cu_2(4-paa)(2,2’-bpy)_2(PPh_3)_2](BF_4)_2(5)的光谱分析  71-72
    4.2.6 配合物[Cu_2(4-Paa)(1,10-phen)_2(PCy_3)_2](BF_4)_2(6)的光谱分析  72-73
    4.2.7 配合物[Cu_2(4-Paa)(1,10-phen)_2(PPh_3)_2](BF_4)_2(7)的光谱分析  73-75
  4.3 本章小结  75-76
参考文献  76-83
发表论文  83-84
致谢  84

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 元素有机化合物 > 周期系统第Ⅰ族元素有机化合物 > 铜族金属有机化合物
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