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芳基脒超分子和含磷亚胺化合物的合成及表征

作 者: 韩俊萍
导 师: 郭建平;王肇嘉
学 校: 山西大学
专 业: 有机化学
关键词: 超分子聚合物 配位聚合物 合成子 晶体结构 N-P键氧化裂分
分类号: O621.2
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


材料学的理论和应用研究是二十一世纪新思想、新概念和高科技发展的重要源头之一。依据超分子化学原理,设计并合成出的超分子材料,将成为一种现阶段正在开发的新型实用的功能性材料而备受人们的青睐。有机超分子聚合结构及配位聚合结构类物质的研究是近年来发展比较迅速的一个领域。本课题设计并合成出系列由氢键和长程静电力结合所组装的离子型超分子聚合物及含磷亚胺类化合物,并探索具有结构特色有机超分子聚合物的合成路线和构效关系,进而制备和评价此类化合物的光学性质。本论文研究工作以不含α-H的腈和二(三甲基硅基)胺基锂发生加成反应为基础,再用过氧化氢和三氟甲基磺酸银与之反应得到相应产物。其中四个是离子型超分子聚合物,一个为含银的金属配合物,四个N-P键未被氧化裂分的含磷亚胺化合物。通过单晶X-射线衍射测定出这九个化合物的晶体结构,并对其相应的荧光性质进行了分析。第一部分:主要概括了超分子化学与超分子聚合物的有关内容,总结了近年来国内外超分子聚合物在材料应用方面的一些研究成果,同时简单扼要的介绍了本课题的研究进展。第二部分:以2-甲基苯腈,2-、3-、4-硝基苯腈和3-氰基吡啶这些不含a-H的腈为原料,与二(三甲基硅基)胺基锂发生加成反应,然后与一氯二苯基膦进行取代反应,再以过氧化氢或三氟甲基磺酸银与所得中间产物进行反应,共得到5个最终产物。包括离子型超分子聚合物2a、2b、2c、2d及金属配合物2e。对所得的离子型超分子聚合物2a、2c的荧光性质进行了测定,2a的荧光性质与本实验室曾合成出的具有类似结构的超分子化合物的基本相同,而化合物2c没有观察到荧光信号,可能是其含有的硝基对芳环结构产生的荧光有一定的淬灭作用。第三部分:以二倍量的2-、3-、4-硝基苯腈及3-、4-氰基吡啶为原料与二(三甲基硅基)胺基锂反应,再与一氯二苯基膦反应,用过氧化氢对其进行氧化,得到4个化合物,它们均是N-P键未被氧化裂分的含N,P,O新颖结构的含磷亚胺化合物,文中对其反应机理进行了详细探讨。最后,在总结与展望中,不仅对上述两章内容进行了总结,还展望了所得超分子聚合物相应的荧光性质在材料方面的广阔应用前景,及含磷亚胺化合物对金属的配位作用及其产物在催化等方面的潜在应用价值。

全文目录


中文摘要  8-10ABSTRACT  10-12第一章 引言  12-30  1.1 超分子化学  12-17    1.1.1 概述  12-13    1.1.2 分子识别  13-14    1.1.3 分子自组装  14-15    1.1.4 晶体工程  15-16    1.1.5 超分子合成子  16-17  1.2 超分子材料  17-21    1.2.1 概述  17-18    1.2.2 超分子发光材料  18-21  1.3 超分子聚合物  21-24    1.3.1 配位聚合物  22-23    1.3.2 离子型超分子聚合物  23-24  1.4 本工作研究进展  24-25  参考文献  25-30第二章 芳基脒超分子聚合物的合成及性质  30-52  2.1 结果与讨论  30-48    2.1.1 化合物2a的合成与晶体结构  30-34    2.1.2 化合物2c,2d的合成与晶体结构  34-38    2.1.3 化合物2e的合成与晶体结构  38-45    2.1.4 化合物2a和2c的荧光性质  45-48  2.2 实验部分  48-51    2.2.1 仪器与试剂  48    2.2.2 合成化合物2a的实验步骤  48-49    2.2.3 合成化合物2c的实验步骤  49    2.2.4 合成化合物2d的实验步骤  49-50    2.2.5 合成化合物2e的实验步骤  50-51  参考文献  51-52第三章 含磷亚胺化合物的合成及反应机理  52-70  3.1 结果与讨论  52-65    3.1.1 化合物3a和3b的合成与晶体结构  52-56    3.1.2 化合物3c和3d的合成与晶体结构  56-59    3.1.3 机理讨论  59-65  3.2 实验部分  65-68    3.2.1 仪器与试剂  65    3.2.2 合成化合物3a的实验步骤  65    3.2.3 合成化合物3b的实验步骤  65-66    3.2.4 合成化合物3c的实验步骤  66    3.2.5 合成化合物3d的实验步骤  66-68  参考文献  68-70第四章 总结与展望  70-72攻读学位期间取得的研究成果  72-73致谢  73-74个人简况及联系方式  74-76

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化合物性质
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