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转化合成气制备燃料醇的实验研究

作　者: 姚建强
导　师: 纪培军
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 合成气燃料醇 Cu-Co/SiO2-MWNTs 催化剂
分类号: TQ223.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

燃料醇有着广泛的应用,随着石油资源的日益短缺和人们环保意识的不断提高,用源于煤、天然气和生物质的合成气合成低碳醇的研究引起了广泛的关注。本文采用浸渍法制备了一种Cu-Co/SiO2-MWNTs催化剂,利用一系列物理化学技术(诸如：SEM, TEM, XRD, XPS, H2-TPR等)对催化剂进行了表征,并用固定床反应器对催化剂性能进行了评价。本文考察了温度对催化剂反应性能的影响。研究结果表明温度升高,H2和CO转化率提高,同时副反应如甲烷化反应、生成烃类反应等也都得到加强。温度升高,甲醇在总醇中的比例降低,C2+醇的比例升高,但是醇类的选择性降低。考察了空速对催化剂反应性能的影响。研究结果表明增加空速降低了H2和CO的转化率,但提高了低碳醇的产率,空速增加,甲醇在总醇中的含量也随之增加。此外,增加空速有利于甲烷化反应,抑制了水气转化反应,对液态烃类产率影响不大。考察了压力对催化剂反应性能的影响。结果表明提高压力,H2,CO转化率增加,总醇的时空产率增加；提高压力,烃类的时空产率、C2+醇在总醇中的比例也随之增加。提高压力对水气转化反应影响不大。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-16
第一章绪论  16-34
  1.1 研究背景  16
  1.2 文献综述  16-31
    1.2.1 合成气合成燃料醇发展状况  16-17
      1.2.1.1 国外发展状况  16-17
      1.2.1.2 国内发展状况  17
    1.2.2 燃料醇合成经济性  17-18
    1.2.3 热力学分析  18-20
    1.2.4 反应机理  20-22
    1.2.5 催化剂的制备方法  22-24
      1.2.5.1. 沉淀法  22-23
      1.2.5.2. 浸渍法制备催化剂  23
      1.2.5.3. 其他方法  23-24
    1.2.6 合成燃料醇催化剂概述  24-29
      1.2.6.1 贵金属催化剂  24-25
      1.2.6.2 非贵金属催化剂  25-29
    1.2.7 碱金属促进剂对催化剂反应性能的影响  29-30
    1.2.8 反应条件对催化剂反应性能的影响  30-31
      1.2.8.1 温度的影响  30
      1.2.8.2 压力的影响  30
      1.2.8.3 H_2/CO的影响  30
      1.2.8.4 空速的影响  30-31
      1.2.8.5 合成气中的CO_2的影响  31
    1.2.9 碳纳米管(CNTs)  31
  1.3 实验目的和论文结构  31-34
第二章实验部分  34-48
  2.1 主要原料、试剂和设备  34-35
    2.1.1 主要试剂和原料  34-35
    2.1.2 主要仪器与设备  35
  2.2 催化剂的制备  35-36
  2.3 催化剂的性能评价  36-37
  2.4 产物的分析  37-38
    2.4.1 气相产物的分析  38
    2.4.2 液相产物的分析  38
  2.5 数据处理  38
  2.6 标准曲线的绘制  38-48
第三章催化剂的表征  48-56
  3.1 表征方法  48
  3.2 结果分析  48-55
    3.2.1 SEM分析  48-51
    3.2.2 TEM分析  51-52
    3.2.3 XRD分析  52-53
    3.2.4 XPS分析  53-54
    3.2.5 TPR分析  54-55
  3.3 小结  55-56
第四章反应温度对催化剂反应性能的影响  56-62
  4.1 前言  56
  4.2 温度对H_2和CO转化率的影响  56-57
  4.3 温度对CH_4选择性的影响  57
  4.4 温度对产物中水含量的影响  57
  4.5 温度对CO_2选择性的影响  57
  4.6 温度对醇类时空产率的影响  57-58
  4.7 温度对醇类分布的影响  58-59
  4.8 温度对醇类选择性的影响  59
  4.9 温度对液态产物的空产率影响  59-60
  5.0 小结  60-62
第五章空速对催化剂反应性能的影响  62-68
  5.1 前言  62
  5.2 空速对H_2和CO转化率的影响  62-63
  5.3 空速对CH_4选择性的影响  63
  5.4 空速对CO_2选择性的影响  63
  5.5 空速对产物中水含量的影响  63
  5.6 空速对醇类时空产率的影响  63-64
  5.7 空速对醇类分布的影响  64-65
  5.8 空速对醇类选择性的影响  65
  5.9 空速对液体产物的时空产率的影响  65-66
  5.10 小结  66-68
第六章压力对催化剂反应性能的影响  68-74
  6.1 前言  68
  6.2 压力对H_2和CO转化率的影响  68-69
  6.3 压力对CH_4选择性的影响  69
  6.4 压力对产物中水含量的影响  69
  6.5 压力对CO_2选择性的影响  69
  6.6 压力对醇类时空产率的影响  69
  6.7 压力对醇类分布的影响  69-71
  6.8 压力对醇类选择性的影响  71
  6.9 压力对液体产物的时空产率的影响  71
  6.10 小结  71-74
第七章结论和建议  74-76
  7.1 结论  74
  7.2 建议  74-76
参考文献  76-80
致谢  80-82
研究成果及发表的学术论文  82-84
作者和导师简介  84-85
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  85-86

转化合成气制备燃料醇的实验研究

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