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苯与丁烯烷基化合成仲丁基苯的研究

作　者: 王莹
导　师: 陈标华
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 苯丁烯烷基化仲丁基苯 MCM-22
分类号: TQ241
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

基于连续流动等温固定床反应装置,以炼油厂C4烃液化气为丁烯原料,研究了不同分子筛上苯与丁烯烷基化合成仲丁基苯的性能,并考察了反应工艺条件及原料杂质对烷基化的影响。对该反应体系热力学特性和产物组成的系统研究表明,高温有利于增大热力学平衡时的仲丁基苯选择性；而增大苯烯比,会使二丁基苯选择性降低；丁烯原料中惰性组分对烷基化基本无影响。在对不同分子筛催化剂在苯与丁烯烷基化反应中的催化性能进行评价和分析的基础上,筛选出活性较高、寿命较长、目的产物选择性较好的MCM-22作为本文烷基化的催化剂。针对该催化剂,在较大条件变化范围内,以单因素和正交实验相结合的方法系统展开了丁烯与苯烷基化工艺条件的研究。结果表明,MCM-22分子筛对苯与丁烯液相烷基化具有良好的催化活性和选择性；较为适宜的工艺条件为：丁烯质量空速3h-1,反应温度240℃,苯／丁烯摩尔比10：1,此条件下,丁烯转化率可达100%,仲丁基苯选择性大于94%。炼油厂C4烃的液化气中,含有很多杂质,本文通过单因素实验法,考察了各主要杂质对烷基化过程的影响。结果表明,杂质水的存在会使催化剂的活性降低、寿命缩短,但对烷基化产物的选择性影响很小；杂质丁烷的存在对烷基化反应基本无影响。

全文目录

学位论文数据集  3-4
摘要  4-6
ABSTRACT  6-14
前言  14-15
第1章文献综述  15-30
  1.1 丁苯的性质和用途  15-17
    1.1.1 丁苯的性质  15-16
    1.1.2 丁苯的用途  16-17
  1.2 苯与烯烃烷基化过程  17-20
    1.2.1 苯与烯烃烷基化反应机理  17-18
    1.2.2 烷基化反应的工艺过程  18-19
    1.2.3 苯与烯烃烷基化合成仲丁基苯  19-20
  1.3 分子筛在烷基化过程中的应用  20-28
    1.3.1 烷基化催化剂  20-21
    1.3.2 几种常见分子筛的结构特点  21-26
    1.3.3 分子筛的酸性与催化性能的关系  26-27
    1.3.4 分子筛的孔结构与催化性能的关系  27-28
    1.3.5 分子筛的烷基化催化性能比较  28
  1.4 课题目的及主要研究内容  28-30
第2章实验部分  30-36
  2.1 实验原料和仪器  30-31
  2.2 实验方法  31-32
  2.3 反应产物的分析和定量  32-34
    2.3.1 色谱所用分析条件的确定  32-33
    2.3.2 定量校正因子的测定  33-34
  2.4 计算公式  34-36
    2.4.1 转化率的计算  34
    2.4.2 产物选择性的计算  34-36
第3章苯与丁烯烷基化反应的热力学分析  36-48
  3.1 反应体系独立反应数的确定  36-37
  3.2 标准状态下各反应的焓变、熵变和吉布斯自由能变的计算  37-39
    3.2.1 热力学基础数据  37
    3.2.2 液相标准生成焓的求算  37-38
    3.2.3 标准状态下液相熵值的求算  38-39
    3.2.4 标准状态下各反应的焓变、熵变和吉布斯自由能变的计算  39
  3.3 不同温度下反应焓变、吉布斯自由能变和反应平衡常数的计算  39-42
    3.3.1 不同温度下反应焓变的计算  39-40
    3.3.2 不同温度下反应吉布斯自由能变的计算  40-41
    3.3.3 不同温度下反应平衡常数的计算  41-42
  3.4 烷基化反应平衡组分的计算  42-47
    3.4.1 不同反应温度下烷基化反应平衡组分的计算  43-45
    3.4.2 不同苯烯比下烷基化反应平衡组分的计算  45-46
    3.4.3 不同惰性组分含量下烷基化反应平衡组分的计算  46-47
  3.5 小结  47-48
第4章不同分子筛在苯与丁烯烷基化中的催化性能研究  48-56
  4.1 不同分子筛在苯与丁烯烷基化中的催化性能评价  48-49
  4.2 苯与丁烯液相烷基化反应网络  49-50
  4.3 分子尺寸计算  50-52
  4.4 不同分子筛在苯与丁烯烷基化反应中的催化性能分析  52-55
    4.4.1 ZSM-5、HY和丝光沸石烷基化性能分析  52-53
    4.4.2 MCM-22和Beta分子筛的烷基化性能分析  53-55
  4.5 小结  55-56
第5章苯与丁烯液相烷基化工艺条件的研究  56-68
  5.1 MCM-22催化剂的稳定性实验  56-58
  5.2 苯烯摩尔比对烷基化反应的影响  58-59
  5.3 反应温度对烷基化反应的影响  59-61
  5.4 丁烯质量空速对烷基化反应的影响  61-62
  5.5 适宜工艺条件探讨  62-64
  5.6 丁烯中杂质对苯与丁烯液相烷基化反应的影响  64-67
    5.6.1 水对MCM-22催化剂稳定性的影响  64-65
    5.6.2 不同反应温度下水对烷基化反应的影响  65-66
    5.6.3 不同丁烯质量空速下水对烷基化反应的影响  66
    5.6.4 不同苯烯比下水对烷基化反应的影响  66-67
  5.7 小结  67-68
第6章结论  68-69
参考文献  69-72
附录  72-73
致谢  73-74
研究成果及发表的学术论文  74-75
作者和导师简介  75-76
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  76-77

苯与丁烯烷基化合成仲丁基苯的研究

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