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CO低温氧化负载型催化剂的制备及其催化性能研究

作　者: 张玉蕊
导　师: 陈建峰
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: CO氧化 Co3O4/SiO2 CuO/CeO2 乙二醇 高分散性
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


CO低温催化氧化由于在许多方面具有重要的实用价值而颇受关注,如用于地下矿井的过滤式自救器和消防自救呼吸器、CO气体传感器、封闭式CO2激光器以及密闭系统内CO的消除等方面。同时,由于反应体系简单,在理论研究方面CO氧化还常常用作研究氧化催化剂的探针反应,以揭示催化剂的结构与性能之间的关系,探讨反应机理。虽然贵金属催化剂以其较高的活性被认为是CO低温氧化的首选催化剂,但是由于其成本昂贵、稳定性差、制备过程繁琐等缺点,研究开发价格低廉,能与贵金属催化剂活性相媲美的非贵金属催化剂逐渐成为催化领域研究的热点。本文以此为出发点,制备了Co3O4/SiO2和CuO/CeO2两种非贵金属催化剂,对其CO催化氧化反应性能进行研究,并通过BET、XRD、TEM、XPS等分析手段对催化剂进行表征,考察其催化性能与结构的关系。实验以SiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了高分散性的Co3O4/SiO2催化剂。通过使用简单的有机溶剂乙二醇对催化剂载体进行预处理,改变了载体SiO2的表面化学性质,增强了金属氧化物与载体间的相互作用力,从而提高了催化剂的活性。根据XRD和TEM结果,负载于经过预处理的载体上的CO3O4颗粒粒径显著减小,分散性提高,随着乙二醇用量的不同,CO3O4颗粒粒径也发生改变。当乙二醇体积分数为10 vol%时,CO3O4的粒径相比负载于未经过预处理的载体上的Co3O4的粒径减小了约4倍,使CO完全转化为CO2的温度降低了140 K。另一方面,我们通过XPS测试手段对催化剂表面Co元素的价态与含量进行定性及定量的分析。结果发现,经过10 vol%乙二醇预处理载体制备的催化剂,其表面Co3+离子的含量明显增多,由47%增加到63%。而Co3+是氧化钴催化剂上CO氧化反应的活性点,这意味着载体经过乙二醇处理的催化剂活性点数增多,CO氧化反应活性提高。在以尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备CuO/CeO2过程中,我们使用乙二醇代替水作溶剂,减小了沉淀颗粒的粒径,使CO转化率达到100%的温度降低了40 K,催化剂活性提高。此外,实验利用六亚甲基四胺加热水解出氨水以及双氧水的强氧化作用,低温制备铜铈催化剂。分别考察了制备过程中加热条件和焙烧温度对催化剂活性的影响,实验结果表明在50℃下加热反应6h之后将过滤得到的固体物质在200℃焙烧制备的CuO/CeO2催化剂活性最高。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-13
第一章 文献综述  13-31
  1.1 CO催化氧化的研究背景  13
  1.2 CO氧化反应的催化剂  13-17
    1.2.1 贵金属催化剂  13-14
    1.2.2 非贵金属催化剂  14-17
  1.3 CO催化氧化的反应机理  17-24
    1.3.1 金催化剂上的CO氧化反应机理  18-19
    1.3.2 铜铈催化剂上的CO氧化反应机理  19-21
    1.3.3 氧化钴催化剂上的CO氧化反应机理  21-24
  1.4 催化剂制备的常用方法  24-28
    1.4.1 沉淀法  25-26
    1.4.2 浸渍法  26-27
    1.4.3 溶胶-凝胶法  27-28
  1.5 本课题的研究目的与内容  28-31
    1.5.1 课题的研究目的与意义  28
    1.5.2 课题研究的主要内容  28-31
第二章 实验装置及主要测试表征手段  31-37
  2.1 实验药品及仪器  31-32
  2.2 催化剂表征  32-33
    2.2.1 比表面积测定(BET)  32
    2.2.2 X射线衍射(XRD)  32-33
    2.2.3 透射电子显微镜(TEM)  33
    2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)  33
  2.3 CO反应活性评价装置  33-37
第三章 Co_3O_4/SiO_2催化剂的制备及其CO催化氧化性能  37-59
  3.1 引言  37-39
  3.2 Co_3O_4/SiO_2催化剂的制备  39-40
  3.3 CO氧化反应活性评价结果  40-44
  3.4 催化剂的表征结果  44-53
    3.4.1 BET表征结果  44-46
    3.4.2 XDR表征结果  46-48
    3.4.3 TEM表征结果  48-51
    3.4.4 XPS表征结果  51-53
  3.5 CO催化氧化反应表观活化能的测定  53-56
  3.6 本章小结  56-59
第四章 CuO/CeO_2催化剂的制备及其CO催化氧化性能  59-69
  4.1 引言  59-60
  4.2 CuO/CeO_2催化剂的制备  60-62
  4.3 乙二醇对催化剂活性的影响  62-64
  4.4 焙烧温度对催化剂活性的影响  64-65
  4.5 加热温度对催化活性的影响  65-67
  4.6 本章小结  67-69
第五章 结论  69-71
参考文献  71-77
致谢  77-79
研究成果及发表的学术论文  79-81
作者与导师简介  81

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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