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惯性约束聚变中的双壳层靶制备技术基础研究

作　者: 张占文
导　师: 唐永建
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 凝聚态物理
关键词: 惯性约束聚变 能源 体点火 双壳层靶 外壳层 内壳层 空心玻璃微球 充气 涂层 降解芯轴技术 聚-α-甲基苯乙烯 降解温度 降解产物
分类号: TL632.2
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


惯性约束聚变（ICF）是依靠惯性来约束等离子体压缩和加热燃料,实现聚变反应,新能源的开发是ICF研究目的之一。高功率激光装置是当前ICF的主要驱动器。激光聚变点火有三种模式;中心点火、快点火和体点火,它们对应的主要点火设计靶型分别为冷冻靶、锥壳靶和双壳层靶。与目前采用的单壳层冷冻靶基本靶型比,双壳层靶燃料不需要保持在冷冻状态,可在室温下进行操作,对激光器的脉冲波形和对称性要求降低,间接驱动实验中使用的柱腔可保持真空状态,这些因素使双壳层靶的点火实验简单化,因此,有必要开展双壳层靶的制备技术研究。点火用双壳层靶在制备方面有一系列的要求。这些要求包括;内壳层使用中高原子序数材料,外壳层使用低原子序数材料,内外壳层使用的微球具有较高的球形度、同心度、壁厚均匀性和表面光洁度,内壳层微球充高压燃料气体,内外壳层之间为低密度材料或空隙。美国洛斯阿拉莫斯实验室一直采用机加工法制备双壳层靶的外壳层,经过20多年的研究,仍不能完全解决内外壳层同心度问题,不能制备出无缝连接的外壳层。国内双壳层靶制备研究工作刚刚起步,除了发展常规制备技术外,还需要探索新的制备方法以解决上述难题。根据国内ICF制靶能力、水平及开展双壳层靶研究迫切需要解决的问题,论文有针对性的开展了内壳层空心玻璃微球（HGM）充气技术、炉内微球表面涂层技术和聚-α-甲级苯乙烯（PAMS）芯轴降解技术等三个方面的研究。炉内涂层技术和PAMS降解技术的研究将有助于双壳层靶制备新方法的探索。HGM是ICF早期实验使用的一大类靶丸,在国内相当长一段时间内,将作为双壳层靶内壳层的主要候选靶丸。文中系统研究了HGM的充气工艺,包括;HGM的耐压能力、D2/Ne混合气体充气工艺、HGM充Ar、影响HGM气体渗透系数因素、HGM预充气挑选工艺、HGM打靶时球内气压预测和不确定度分析等,探讨了HGM作为双壳层靶内壳层微球时,充气和测量的难点及解决方案。研究表明,在350℃玻璃微球对Ne的气体渗透系数平均为K（Ne,350℃）=2.6×10-18mol·m-1·s-1·Pa-1,D2渗透系数K（D,350℃）=4.3×10-18mol·m-1·s-1·Pa-1。两者相近,可采用配气后混合充气,充气时间以Ne平衡时间为准。500℃以下无法通过热扩散法充Ar,在600℃高温下可实现微量Ar的渗透,外压1.0MPa,24小时可充入Ar的总量为3×10-3MPa,高温充气导致微球表面光洁度由20nm以下增加到50nm～100nm,微球存活率低于50%。除了材料组成及温度外,影响HGM气体渗透系数因素还有微球壁厚、充气放气过程及表面受侵蚀情况。2μm以上厚壁球对D2的气体渗透系数约5.0×10-22mol·m-1·s-1·Pa-1,而壁厚小于1μm时,渗透系数约1.56×10-20mol·m-1·s-1·pa-1,两者相差30倍。预充气挑选工艺对微球的气体渗透系数也产生一定影响,对于薄壁空心玻璃微球一次充放气气体渗透系数增加约50%,两次充放气则增大一倍左右。分析了微球制备工艺、表面微裂纹、混合气体互扩散系数、离子通道效应等因素对气体热扩散过程的影响。炉内涂层技术是制备微球表面涂层的一种方法,该方法可在双壳层靶内壳层HGM表面制备各种可形成化学溶液的涂层。在分析炉内涂层基本原理、制备过程及在炉内各阶段发生的物理化学变化基础上,建立了炉内涂层的运动模型和传质传热模型,并利用数值方法求解。论文以PS微球表面制备PVA涂层为研究重点,同时进行了HGM表面制备PAMS涂层的实验研究。研究表明,影响涂层质量和性能的主要因素为初始溶液浓度,待涂层微球的直径、炉内温度和温度分布,以及炉内气氛的种类和压力。炉温较高、He和Ar混合气体中He比例增加,微球烘干时间缩短;小直径PS微球及高浓度PVA溶液有利于制备厚的PVA涂层。在PVA浓度为5%,PS外直径300μm,炉温250℃时,利用现有设备可制备PVA涂层的最大厚度为2.2μm。PS直径250μm到550μm时,PVA厚度为2.4μm到1.0μm。制备的PVA涂层表面光洁度3nm～10nm。降解芯轴技术是制备ICF靶丸的重要技术之一,是制备等离子体聚合物（GDP）微球、大直径或厚壁HGM、聚酰亚胺微球、金属铍铜微球的关键技术之一。制备过程以PAMS/GDP为例,在PAMS表面制备GDP涂层后,降解去除PAMS,得到空心的GDP球壳。采用热重法、称重法和裂解色谱.质谱法等研究了四种不同分子量PAMS的降解过程和PAMS降解产物,采用气体吸附-解吸方法和SEM研究了GDP涂层的孔结构,采用量子化学从头计算法计算了降解产物的分子体积,建立了降解产物在GDP壳层中的扩散模型。研究表明,重均分子量1.8万的进口PAMS降解温度最高,热重测量的失重温度范围为270℃～410℃,合成的PAMS重均分子量分别为76万、114万和244万的PAMS,热重测量的失重温度范围为200℃～340℃。热降解产物主要有;α-甲基苯乙烯单体、二聚体和苯、乙苯、苯乙烯、异丙基苯和新丁基苯等,主要降解产物为单体,含量为94%～100%。PAMS的热降解属于解聚反应。称重法研究表明,平衡温度在255℃以上,PAMS降解速度较快。热重动力学研究表明,PAMS热降解的活化能为244kJ/mol。GDP涂层基本为致密结构,体相中存在部分孔缺陷,PAMS降解产物穿过GDP球壳的渗透过程为溶解-扩散模型。PAMS/GDP热降解实验研究表明,合成的PAMS降解过程中不会转变成流动的液体,但对GDP表面将产生影响,PAMS/GDP热处理过程导致GDP微球表面粗糙度增加。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-22
第一章 绪论  22-50
  1.1 激光惯性约束聚变及点火靶简介  22-28
    1.1.1 聚变能  22
    1.1.2 激光惯性约束聚变  22-23
    1.1.3 聚变点火  23-25
    1.1.4 点火方式及靶丸结构  25-28
      1.1.4.1 点火方式  26
      1.1.4.2 中心点火及靶丸结构  26
      1.1.4.3 快点火及靶丸结构  26-27
      1.1.4.4 体点火及靶丸结构  27-28
  1.2 双壳层靶结构、特点及靶物理  28-34
    1.2.1 双壳层靶结构和原理  28
    1.2.2 靶物理  28-34
  1.3 双壳层靶制备及实验研究进展  34-39
    1.3.1 双壳层靶概念提出和早期实验结果  34-35
    1.3.2 双壳层靶的困境和探索实验  35-37
    1.3.3 双壳层靶的突破和发展  37-38
    1.3.4 双壳层靶存在的问题  38-39
  1.4 双壳层靶材料的选择  39-40
    1.4.1 双壳层靶内外壳层的选择  39
    1.4.2 双壳层靶内外壳层的支撑  39-40
  1.5 双壳层靶制备过程中涉及的技术基础及国内外研究现状  40-44
    1.5.1 物理实验对双壳层靶的要求及关键技术  40-41
    1.5.2 玻璃微球制备  41-43
      1.5.2 1 玻璃微球制备方法  41
      1.5.2.2 液滴法炉内成球技术  41-42
      1.5.2.3 干凝胶法炉内成球技术  42
      1.5.2.4 玻璃球制备的其它方法  42-43
    1.5.3 聚苯乙烯微球制备  43
    1.5.4 辉光放电等离子体聚合物微球制备  43
    1.5.5 微球表面涂层技术  43-44
    1.5.6 玻璃微球充气技术  44
    1.5.7 半球加工技术  44
  1.6 双壳层靶制备方法和途径  44-48
  1.7 本论文研究工作的主要内容  48-50
第二章 玻璃微球充气及气体在玻璃壳层中扩散过程研究  50-96
  2.1 玻璃微球充气技术  50-52
    2.1.1 应用背景  50
    2.1.2 微球充气方法  50-51
      2.1.2.1 热扩散法充气  50
      2.1.2.2 制球原位充气  50-51
      2.1.2.3 注入法充气  51
    2.1.3 玻璃微球充气存在的问题  51-52
  2.2 实验内容和表征方法  52-56
    2.2.1 空心玻璃微球制备和参数测量  52-53
    2.2.2 空心玻璃微球充气及测量  53-56
      2.2.2.1 多功能充气系统简介  53-54
      2.2.2.2 空心玻璃微球充气  54-55
      2.2.2.3 空心玻璃微球球内气体测量  55-56
  2.3 热扩散法充气原理  56-60
    2.3.1 溶解度、扩散系数和渗透系数简介  56
    2.3.2 物质扩散基本定律  56-59
    2.3.3 微球充气及保气计算  59-60
    2.3.4 扩散过程与温度的依赖性  60
  2.4 玻璃微球耐压强度  60-66
    2.4.1 微球耐压测量过程  60-61
    2.4.2 玻璃微球耐外压能力及弹性模量  61-63
      2.4.2.1 微球耐外压过程中的破损方式  61-62
      2.4.2.2 玻璃微球的杨氏模量  62-63
    2.4.3 玻璃球耐内压能力及抗拉强度  63-64
      2.4.3.1 微球耐内压计算  63-64
      2.4.3.2 玻璃微球耐内压实验结果  64
    2.4.4 玻璃微球耐压能力分析  64-66
  2.5 玻璃球充氘氖混合气体技术  66-70
    2.5.1 玻璃微球掺杂充气方法  66
    2.5.2 玻璃微球充氖外压和平衡时间的影响  66-67
    2.5.3 高温充气过程中氖气的气体渗透系数分布  67
    2.5.4 玻璃球混合充气  67-68
    2.5.5 玻璃球充混合气体的保气性能  68-69
    2.5.6 玻璃球充氘氖混合气体扩散机理  69-70
  2.6 玻璃球充氩气  70-78
    2.6.1 玻璃球热扩散法充氩气  71-73
      2.6.1.1 球内氩气总量测量结果  71-72
      2.6.1.2 微球的球形度变化  72
      2.6.1.3 微球的表面形貌  72-73
      2.6.1.4 玻璃球热扩散充Ar机理  73
    2.6.2 玻璃球注入法充氩  73-75
      2.6.2.1 玻璃球打孔要求  73-74
      2.6.2.2 注入法充气实验结果  74-75
    2.6.3 制球原位充氩  75-76
    2.6.4 玻璃球充氩其它方法  76-78
  2.7 影响气体渗透系数因素分析  78-87
    2.7.1 微球保气半寿命  79
    2.7.2 温度对气体渗透系数的影响  79-80
    2.7.3 微球壁厚对气体渗透系数的影响  80-82
      2.7.3.1 不同壁厚微球气体渗透系数测量实验及结果  80-81
      2.7.3.2 壁厚影响气体渗透系数的可能机理  81-82
    2.7.4 充气放气过程对气体渗透系数的影响  82-84
      2.7.4.1 实验内容和结果  82-84
      2.7.4.2 充气放气过程影响气体渗透系数的机理  84
    2.7.5 表面侵蚀对玻璃微球气体渗透性能的影响  84-86
      2.7.5.1 玻璃球表面化学稳定性  84-85
      2.7.5.2 表面受侵蚀后玻璃微球的气体渗透系数  85
      2.7.5.3 受侵蚀玻璃微球气体渗透过程分析  85-86
    2.7.6 钾含量对气体渗透系数的影响  86-87
  2.8 空心玻璃微球预充气挑选工艺  87-89
    2.8.1 玻璃球个体差异  87-88
    2.8.2 预充气挑选工艺意义  88
    2.8.3 预充气挑选方法  88-89
    2.8.4 预充气挑选对微球的影响  89
  2.9 玻璃靶丸打靶零时刻气压计算及不确定度分析  89-94
    2.9.1 玻璃靶丸气体测量难点  89-90
    2.9.2 气体渗透系数与燃料气体泄漏率的关系  90
    2.9.3 气体渗透系数分布的数学处理及误差来源分析  90-92
    2.9.4 玻璃微球挑选方案评估  92-93
    2.9.5 玻璃靶丸打靶零时刻气压计算不确定度分析  93-94
  2.10 双壳层靶中内层玻璃球充气难点及解决方案  94
  2.11 小结  94-96
第三章 微球表面炉内涂层技术研究  96-138
  3.1 微球表面涂层制备技术的应用和研究现状  96-100
    3.1.1 微球表面涂层制备技术的应用范围  96-97
      3.1.1.1 制备单壳层空心微球  96
      3.1.1.2 制备复合壳层  96-97
      3.1.1.3 在双壳层靶制备中的应用  97
    3.1.2 微球表面涂层技术研究现状  97-99
      3.1.2.1 乳液微封装技术制备微球表面涂层  97
      3.1.2.2 气相沉积法制备微球表面涂层  97-98
      3.1.2.3 浸涂技术  98
      3.1.2.4 炉内涂层技术  98-99
    3.1.3 本章研究主要内容  99-100
  3.2 炉内涂层过程分析和实验装置改造  100-103
    3.2.1 炉内聚乙烯醇涂层制备过程分析  100-101
    3.2.2 实验装置改造  101-103
  3.3 炉内温度和温度分布的测量  103-106
    3.3.1 炉内温度测量方法  103
    3.3.2 炉内纵向温度分布  103-104
    3.3.3 炉内横向的温度分布  104
    3.3.4 抽气速率对炉内温度的影响  104-105
    3.3.5 炉内温度分布实验结果讨论  105-106
  3.4 载气的物性参数  106-109
    3.4.1 载气的选择范围  106
    3.4.2 空气的物性参数  106
    3.4.3 氦氩混合气体的物性参数  106-109
      3.4.3.1 氦氩混合气体的密度与温度的关系  106-107
      3.4.3.2 氦氩混合气体的粘度与温度的关系  107
      3.4.3.3 氦氩混合气体的导热系数与温度的关系  107-108
      3.4.3.4 氦氩混合气体的定压比热与温度的关系  108-109
  3.5 炉内涂层过程模拟  109-114
    3.5.1 模型假设  109-110
    3.5.2 微球在炉内的运动模型  110-111
    3.5.3 微球在炉内传质和传热的计算  111-113
    3.5.4 中间参数计算  113-114
    3.5.5 模型求解  114
  3.6 模拟计算结果及分析  114-119
    3.6.1 模拟结果  114-115
    3.6.2 气体组分的影响  115-116
    3.6.3 炉内温度的影响  116-117
    3.6.4 聚苯乙烯微球直径的影响  117
    3.6.5 聚苯乙烯微球壁厚的影响  117-118
    3.6.6 聚乙烯醇水溶液浓度的影响  118
    3.6.7 讨论  118-119
  3.7 涂层实验结果  119-133
    3.7.1 喷嘴结构及尺寸  119-121
      3.7.1.1 喷嘴结构  119
      3.7.1.2 内层喷嘴尺寸  119
      3.7.1.3 外层喷嘴尺寸  119-121
    3.7.2 液滴形成过程分析  121-126
      3.7.2.1 涂层溶液流动速度  121
      3.7.2.2 剥离气体流动速度  121-122
      3.7.2.3 复合液滴形成过程中的受力分析  122-124
      3.7.2.4 喷嘴末端形状对液滴的影响  124-125
      3.7.2.5 聚乙烯醇溶液表面张力分析  125-126
      3.7.2.6 影响液滴大小的因素分析  126
    3.7.3 涂层实验条件确定  126-128
    3.7.4 影响涂层过程因素分析  128-129
    3.7.5 微球表面光洁度  129
    3.7.6 聚乙烯醇涂层的阻气性能  129-130
    3.7.7 聚乙烯醇涂层存在的问题和形成过程分析  130-131
    3.7.8 聚苯乙烯球内水分的影响  131-133
  3.8 玻璃球表面制备可降解涂层  133-135
    3.8.1 玻璃球表面制备PAMS的意义  133-134
    3.8.2 玻璃表面制备PAMS的理论模拟结果  134
    3.8.3 玻璃表面制备PAMS的实验结果  134-135
  3.9 炉内涂层技术存在的问题及在双壳层靶制备中的潜在应用  135-136
  3.10 结论  136-138
第四章 降解芯轴技术中PAMS降解过程研究  138-208
  4.1 降解芯轴技术简介  138-142
    4.1.1 空心微球制备方法  138
    4.1.2 降解芯轴技术的主要过程及应用  138-139
    4.1.3 降解芯轴技术要求和难点  139-140
    4.1.4 等离子体聚合物球壳的特性和应用  140-141
    4.1.5 降解芯轴技术在双壳层靶制备中的应用  141-142
    4.1.6 本章的研究内容  142
  4.2 聚-α-甲基苯乙烯结构及样品制备  142-147
    4.2.1 聚-α-甲基苯乙烯及单体的分子结构  142-143
    4.2.2 红外光谱分析  143
    4.2.3 聚-α-甲基苯乙烯原料准备  143-145
    4.2.4 聚-α-甲基苯乙烯微球制备  145-146
    4.2.5 复合微球PAMS/GDP制备  146-147
  4.3 聚-α-甲基苯乙烯热降解实验内容  147-149
    4.3.1 热降解装置  147
    4.3.2 热降解装置温度校准  147-148
    4.3.3 聚-α-甲基苯乙烯原料热降解  148
    4.3.4 复合微球PAMS/GDP热降解  148-149
  4.4 聚-α-甲基苯乙烯热降解温度研究  149-154
    4.4.1 四种PAMS原料降解温度比较  149-153
      4.4.1.1 热重法  149-151
      4.4.1.2 裂解-色谱法  151-152
      4.4.1.3 升温速率对降解温度的影响  152-153
    4.4.2 聚-α-甲基苯乙烯与其它球壳材料的热降解温度比较  153
    4.4.3 聚-α-甲基苯乙烯起始降解温度研究  153-154
  4.5 聚-α-甲基苯乙烯热降解产物分析  154-166
    4.5.1 裂解气相色谱及裂解气相色谱-质谱联用技术  154-155
    4.5.2 不同分子量的PAMS热解产物比较  155-156
    4.5.3 裂解温度对PAMS裂解产物的影响  156-158
    4.5.4 聚-α-甲基苯乙烯热解产物的确定  158-166
      4.5.4.1 主要热解产物种类  158-160
      4.5.4.2 聚-α-甲基苯乙烯单体  160
      4.5.4.3 残留溶剂  160-162
      4.5.4.4 聚-α-甲基苯乙烯二聚体  162-165
      4.5.4.5 其它的小分子产物  165-166
  4.6 聚-α-甲基苯乙烯降解过程中的分子量变化  166-169
    4.6.1 聚合物分子量及分散度表示方法  166
    4.6.2 聚-α-甲基苯乙烯1#原料降解过程中分子量的变化  166-167
    4.6.3 聚-α-甲基苯乙烯6#原料降解过程中分子量的变化  167-169
  4.7 聚-α-甲基苯乙烯热降解反应机理  169-172
    4.7.1 热降解反应类型  169-170
    4.7.2 聚-α-甲基苯乙烯热降解反应  170
    4.7.3 聚-α-甲基苯乙烯热降解反应机理  170-172
    4.7.4 聚-α-甲基苯乙烯热稳定性分析  172
  4.8 聚-α-甲基苯乙烯降解动力学研究  172-188
    4.8.1 降解速率测量及称重法数据处理  172-175
    4.8.2 热解炉温度控制精度  175-177
    4.8.3 不同平衡温度下的热降解速率及剩余质量  177-180
    4.8.4 热解过程中的最大降解速率  180-182
    4.8.5 聚-α-甲基苯乙烯降解影响因素分析  182-184
      4.8.5.1 载气的压力  182-183
      4.8.5.2 载气的流速  183-184
      4.8.5.3 颗粒尺寸  184
    4.8.6 梯度升温  184-185
    4.8.7 聚-α-甲基苯乙烯热解动力学  185-188
  4.9 聚-α-甲基苯乙烯在GDP球壳中的渗透模型  188-193
    4.9.1 气体在固体球壳中渗透模型分类  188-189
    4.9.2 等离子体聚合物壳层化学键结构  189-190
    4.9.3 等离子体聚合物壳层的孔结构  190-193
      4.9.3.1 气体吸附-解吸测量方法  190-191
      4.9.3.2 吸附测量实验内容和结果  191-192
      4.9.3.3 孔径分布分析  192-193
      4.9.3.4 扫描电镜测量结果  193
  4.10 聚-α-甲基苯乙烯降解产物在GDP壳层扩散分析  193-201
    4.10.1 扩散的基本相关理论  193-196
      4.10.1.1 气体扩散系数估算方法  193-194
      4.10.1.2 聚合物的自由体积理论  194-195
      4.10.1.3 气体扩散系数估算经验公式  195-196
    4.10.2 热降解解产物自由体积的模拟计算方法  196-197
    4.10.3 降解产物的可能分子模型  197-199
    4.10.4 结构优化  199
    4.10.5 分子体积计算  199-201
  4.11 复合微球PAMS/GDP的热降解实验结果  201-205
    4.11.1 加热过程中PAMS形态变化  201-203
    4.11.2 降解过程中微球形貌变化  203-205
  4.12 结论  205-208
第五章 结论  208-212
  5.1 结论  208-210
  5.2 论文的主要创新点  210
  5.3 存在的问题及工作展望  210-212
    5.3.1 论文工作存在的问题  210-211
    5.3.2 研究工作展望  211-212
致谢  212-213
参考文献  213-222
附录  222-223

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中图分类: > 工业技术 > 原子能技术 > 受控热核反应（聚变反应理论及实验装置） > 热核装置 > 惯性约束装置 > 带电离子束聚变装置
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