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微囊藻毒素光降解途径研究

作　者: 程子波
导　师: 阮文权；邹华
学　校: 江南大学
专　业: 环境工程
关键词: 微囊藻毒素 HPLC 叶绿素光降解动力学降解产物降解途径
分类号: X52
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

随着水体污染和富营养化程度的加剧,淡水湖泊发生水华的频率和规模日益严重。蓝藻水华污染所带来的主要危害之一是产毒蓝藻细胞破裂后向水体中释放多种不同类型的藻毒素,在我国常见的主要有MC-LR和MC-RR。本文探讨了微囊藻毒素提取的优化条件,研究了自然条件下的两种微囊藻毒素MC-LR、MC-RR的光降解,考察了微囊藻中的叶绿素对藻毒素降解的影响。研究了叶绿素浓度、pH、辐照强度、光波长等条件下,MC-LR、MC-RR的降解效果,并且利用光量子产率探讨了不同光源对藻毒素降解的影响,同时得到了实验室条件下,MC-LR、MC-RR的动力学模型以及在叶绿素作用下,微囊藻毒素的光降解途径和降解产物。结论如下:MCs溶液中叶绿素的含量对于光降解有重要影响,叶绿素浓度越高,反应的降解速率越快。在叶绿素浓度为0.1 mg/mL的条件下,日光照射30 min MC-LR、MC-RR的去除率即可达到95%以上。另外,反应溶液的pH值对MCs也产生了重要的影响,在酸性条件下的降解效果好于中性和碱性条件。在研究过程中紫外区(200~300 nm)的光,在日光光降解MCs中起主要作用,与体系最大吸收光谱范围一致的240~280 nm的光激发效果最好,光解作用也最强。同时,辐照强度以及量子产率对MCs降解有着重要的影响。辐照强度越大,量子产率越高,MCs的降解率和降解速度越大。通过叶绿素对藻毒素的催化氧化的动力学规律,并用一元线性回归方程对不同氧化降解时间后藻毒素的相对残余浓度对反应时间的相关性进行了分析,结果表明,叶绿素催化氧化降解藻毒素符合一级反应动力学模式,通过回归求出了反应条件下的一级速率常数,分别为k2(MC-LR) 0.0248 L/(mol·min)(R2=0.9792),k2(MC-RR) 0.0185 L/(mol·min)(R2=0.9731)。从而为叶绿素催化氧化降解藻毒素提供了一定的理论依据。在此基础上,利用液相色谱-质谱法对叶绿素光催化氧化降解藻毒素的分子机理和降解产物进行了初步的探讨,结果发现MC-LR、MC-RR在反应体系的降解过程中经过Adda基团剥落、Adda侧链断裂以及Mdha-Asp断裂等三种不同的途径,转化为若干种不同的中间产物,其中部分产物含量明显。研究同时发现,因催化降解的不稳定性,导致中间产物再次被矿化为CO2和水等最终无机物质,从而达到降低其毒性的目的。相对于MC-LR和MC-RR的光催化降解途径,中间产物也产生了不一致的变化,这也与基团的差异有关。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章绪论  7-15
  1.1 富营养化水体中水华污染现状与危害  7
  1.2 微囊藻毒素的研究进展  7-10
    1.2.1 微囊藻毒素的概述  8
    1.2.2 微囊藻毒素的结构  8-9
    1.2.3 微囊藻毒素的产生  9-10
  1.3 微囊藻毒素的毒性  10
  1.4 微囊藻毒素的控制方法  10-13
    1.4.1 微囊藻毒素分析研究现状  10-11
    1.4.2 微囊藻毒素处理技术研究现状  11-13
  1.5 论文的研究意义、研究目标和主要研究内容  13-15
    1.5.1 研究意义  13-14
    1.5.2 研究目标  14
    1.5.3 研究内容  14-15
第二章叶绿素作用下微囊藻毒素的光降解研究  15-25
  2.1 前言  15
  2.2 材料及方法  15-17
    2.2.1 实验材料与试剂  15
    2.2.2 主要实验仪器  15
    2.2.3 实验方法  15-17
  2.3 结果与讨论  17-24
    2.3.1 微囊藻毒素光降解  17
    2.3.2 叶绿素浓度对MCs 的光降解影响  17-19
    2.3.3 光照强度对MCs 的光降解影响和光量子产率的估算  19-21
    2.3.4 pH 对MCs 的光降解影响  21-22
    2.3.5 光照波长对MCs 的光降解影响  22-24
  2.4 本章小结  24-25
第三章藻毒素光降解的反应动力学研究  25-31
  3.1 前言  25
  3.2 藻毒素光降解的动力学研究  25-29
    3.2.1 实验的基本原理  25
    3.2.2 MC-LR 反应级数的确定  25-27
    3.2.3 反应速率常数 K_2的确定  27
    3.2.4 MC-RR 反应级数的确定  27-29
    3.2.5 反应速率常数K2 的确定  29
    3.2.6 叶绿素a 光降解MC-LR、MC-RR 的动力学  29
  3.3 本章小结  29-31
第四章微囊藻毒素降解途径及其降解产物的分析  31-40
  4.1 前言  31
  4.2 材料与方法  31-32
    4.2.1 实验材料及仪器  31
    4.2.2 样品的提取  31
    4.2.3 液相色谱-质谱条件  31-32
  4.3 结果与讨论  32-38
    4.3.1 MC-LR 的降解途径以及产物分析  32-36
    4.3.2 MC-RR 的降解途径以及产物分析  36-38
  4.4 本章小结  38-40
第五章总结与展望  40-42
  5.1 总结  40
  5.2 展望  40-42
致谢  42-43
参考文献  43-49
附录：作者在攻读硕士学位期间发表的论文  49

微囊藻毒素光降解途径研究

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