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Mn(Ⅱ)取代磷酸铝和磷酸锰微孔化合物的水热合成与表征
作 者: 石磊
导 师: 徐如人;于吉红
学 校: 吉林大学
专 业: 无机化学
关键词: 磷酸铝 水热合成 模板剂 开放骨架 锰化合物 配位状态 层状化合物 表征 原子 客体相互作用
分类号: O614
类 型: 博士论文
年 份: 2005年
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内容摘要
本论文主要研究在Al-Mn-P 体系下,有机胺为模板剂,具有开放骨架结构的Mn(II)取代的磷酸铝分子筛的水热合成与表征,旨在进一步发现并研究其结构、组成的多样性以及潜在的应用价值;同时对具有优良磁学性质的磷酸锰化合物的合成和Al/P 比为4/5 的磷酸铝微孔化合物的合成进行了探索性研究。分别以三乙烯二胺为和1,3-丙二胺为模板剂成功合成出具有三维开放骨架的Mn(II) 取代的磷酸铝分子筛0.5[C6N2H14]·[MnAl3(PO4)4(H2O)2] 和[C3N2H12]·[MnAl3P4O17]·[H3O];它们都属于AFN 类型分子筛,骨架上25%的Al 原子被Mn(II)取代,不同的是它们非P 原子的配位状态;通过计算机分子模拟的方法推断主-客体相互作用不仅决定Mn(II)离子在磷酸铝分子筛(AFN)中的取代量和取代位置而且决定其配位状态。以异丙胺为模板剂,合成出具有GIS结构类型的MnAPO-GIS;以三乙烯四胺为模板剂,合成出具有开放骨架的Mn3Al6(PO4)12·4tren·11H2O,其中Mn 和Al 原子占据同一位置。以二乙烯三胺为模板剂得到具有三维间断结构的C4N3H16·Al4P5O20(H2O)2。同时得到不同维数的磷酸锰化合物,包括:一系列薄层状化合物MnPO-Ln,一个具有亚铁磁性质的层状化合物[NH4]2[Mn3P4O14(H2O)2]、一个具有反铁磁性质的层状化合物Mn6(H2O)2(HPO)4(PO4)2)·C4N2H12 和一个具有三维开放骨架的磷酸亚磷酸锰微孔化合物Mn5(μ-OH2)2(PO4)2(HPO3)2·2H2O。
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全文目录
第一章:绪论 10-62 1.1 无机微孔材料的发展历史及研究现状 10-37 1.1.1 传统的沸石硅铝酸盐分子筛 10-14 1.1.2 磷酸铝微孔化合物 14-18 1.1.3 杂原子磷酸铝分子筛 18-26 1.1.4 其它磷酸盐化合物及具有空旷骨架结构的氧化物和硫化物 26-34 1.1.4.1 磷酸镓及杂原子磷酸镓化合物 26-28 1.1.4.2 空旷骨架结构磷酸铟 28 1.1.4.3 过渡金属磷酸盐 28-34 1.1.5 其它新型微孔化合物的合成和层状化合物的支撑 34-37 1.2 无机微孔晶体合成方法的发展与新合成路线开发 37-40 1.2.1 经典的水热合成方法 37-38 1.2.2 其它合成方法 38-40 1.3 沸石分子筛的晶化机理和影响因素 40-42 1.3.1 晶化机理 40-41 1.3.2 计算机分子模拟技术 41-42 1.4 微孔分子筛的应用研究和前景展望 42-44 1.4.1 微孔分子筛的传统应用领域 42 1.4.2 微孔分子筛的发展前景 42-44 1.5 本课题选题的目的和意义 44-45 1.6 本文所得主要结果 45-46 1.7 本文所用表征方法和测试手段 46-47 参考文献 47-62 第二章 Mn(II)取代的磷酸铝分子筛的合成与表征 62-110 2.1 引言 62-64 2.2 MnAPO-14 和MgAPO-14 分子筛的合成与表征 64-79 2.2.1 实验部分 64-67 2.2.2 结果与讨论 67-78 2.2.2.1 合成因素讨论 67-68 2.2.2.2 MnAPO-14 和MgAPO-14 的表征 68-73 2.2.2.3 MnAPO-14 的结构描述 73-76 2.2.2.4 利用分子模拟方法研究MnAPO-14 76-78 2.2.3 小结 78-79 2.3 MnAPO-14-PDA 的合成与表征 79-91 2.3.1 实验部分 79-81 2.3.2 结果与讨论 81-91 2.3.2.1 合成条件讨论 81-82 2.3.2.2 MnAPO-14-PDA 的表征 82-85 2.3.2.3 结构描述 85-88 2.3.2.4 分子模拟理论计算及讨论 88-91 2.3.3 小结 91 2.4 MnAlPO-GIS 分子筛的水热合成与表征 91-98 2.4.1 实验部分 91-93 2.4.2 结果与讨论 93-97 2.4.2.1 合成因素对MnAPO-GIS 的影响 93-94 2.4.2.2 MnAPO-GIS 的表征 94-96 2.4.2.3 晶体结构描述 96-97 2.4.3 小结 97-98 2.5 开放骨架Mn_3Al_6(PO_4)_12·4tren·11H_2O(MnAPO-tren)的水热合成与表征 98-106 2.5.1 实验部分 98-100 2.5.2 结果与讨论 100-106 2.5.2.1 合成MnAPO-tren 的影响因素讨论 100-101 2.5.2.2 MnAPO-tren 的表征 101-102 2.5.2.3 晶体结构描述 102-105 2.5.2.4 磁距的计算 105-106 2.5.3 小结 106 2.6 本章小结 106-107 参考文献 107-110 第三章 磷酸锰微孔化合物的合成与表征 110-146 3.1 引言 110 3.2 一系列薄层状(lamellar)磷酸锰化合物(MnPO-Ln)的合成与表征 110-119 3.2.1 实验部分 110-111 3.2.2 结果和讨论 111-118 3.2.2.1 影响MnPO-Ln 的合成因素讨论 111-112 3.2.2.2 化合物MnPO-Ln 的表征 112-114 3.2.2.3 MnPO-Ln 的结构特征 114-116 3.2.2.4 其它两个lamellar 磷酸锰化合物MnPO-DETA 和MnPO-CHA 的表征 116-118 3.2.3 小结 118-119 3.3 层状焦磷酸锰(Ⅱ)[NH_4]_2[Mn_3P_4O_14(H_2O)_2](MnPO-NH_4)的合成与表征 119-127 3.3.1 实验部分 119-121 3.3.2 结果和讨论 121-127 3.3.2.1 化合物MnPO-NH_4 的表征 121-122 3.3.2.2 晶体结构描述 122-124 3.3.2.3 磁学性质测定与讨论 124-127 3.3.3 小结 127 3.4 层状磷酸锰(Ⅱ)Mn_6(H_2O)_2(HPO)_4(PO_4)_2)·C_4N_2H_12(MnPO-PiP)的合成与表征 127-135 3.4.1 实验部分 127-130 3.4.2 结果和讨论 130-132 3.4.2.1 化合物MnPO-PiP 的表征 130 3.4.2.2 合成条件讨论 130-132 3.4.3 晶体结构讨论 132-135 3.4.4 小结 135 3.5 3-D 磷酸亚磷酸锰(Ⅱ)Mn_5(μ-OH_2)_2(PO_4)_2(HP0_3)_2·2H_2O(MnPO_4PO_3)的合成与表征 135-143 3.5.1 实验部分 135-137 3.5.2 结果与讨论 137-143 3.5.2.1 合成条件讨论 137-138 3.5.2.2 MnPO_4PO_3 的表征 138-139 3.5.2.3 晶体结构描述 139-142 3.5.2.4 磁性测试 142-143 3.5.3 小结 143 3.6 本章小结 143-144 参考文献 144-146 第四章 3-D 开放骨架磷酸铝的合成与表征 146-157 4.1 前言 146-147 4.2 3-D 开放骨架磷酸铝C_4N_3H_16 ·A1_4P_5O_20(H_2O)_2(AlPO-CJ26)的合成与表征 147-156 4.2.1 实验部分 147-148 4.2.2 结果与讨论 148-156 4.2.2.1 AlPO-CJ26 的表征 149-151 4.2.2.2 合成条件讨论 151-152 4.2.2.3 结构描述 152-156 4.3 本章小结 156-157 第五章 结论与展望 157-161 致谢 161-162 作者简历 162-163 攻读博士学位期间发表及待发表的论文 163-164 中文摘要 164-168 ABSTRACT 168-172 附录 172-194 1. 合成无机材料所用主要原料和试剂 172-173 2. 部分晶体结构的晶体学数据,原子坐标和键长、键角 173-194 2.1 MnAPO-14 173-177 2.2 MnAPO-14-PDA 177-181 2.3 MnAPO-GIS 181-182 2.4 MnAPO-tren 182-185 2.5 MnPO-NH_4 185-187 2.6 MnPO-PiP 187-191 2.7 MnPO_4PO_3 191-194
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 金属元素及其化合物
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